煤焦化过程苯系物的排放特征及稳定碳同位素组成

选取山西省典型焦化厂开展不同生产工序苯系物(BTEX)样品采集,分析5种主要BTEX组分的排放特征及稳定碳同位素组成(δ¹³C),并对我国焦化行业BTEX排放量及不确定性进行了估算.结果表明:炼焦过程BTEX总排放因子为16649mg/t焦炭,其中焦炉烟气BTEX排放因子最高(7167mg/t),其次为出焦(6454,1825mg/t)、污水处理(1096mg/t)和化产回收废气(112.7mg/t);与燃煤不同,苯是炼焦过程排放的优势特征物种(86.12%),其次是甲苯(11.45%);炼焦过程排放BTEX的δ¹³C值为-27.10‰～-32.58‰,不同生产工序δ¹³C值无显著差异;煤焦化过程排放的苯/甲苯比值(B/T)和苯的δ¹³C值具有特异性,可作为区分炼焦与其他污染源的指示物;2020年我国焦化行业BTEX排放量为7844t,其中山西(22.27%)、陕西(10.39%)、河北(10.24%)和内蒙古(8.96%)贡献最大.     

忻州市环境空气PM10中有机碳和元素碳污染特征分析

采集了忻州市4个监测点位采暖季和非采暖季环境空气PM10样品,利用Elementar Analysensysteme GmbH vario EL cube测定有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)的质量浓度,通过OC和EC的时空分布、比值以及相关性分析揭示忻州市的碳组分污染特征.结果表明,忻州市PM10中OC和EC的平均质量浓度分别为(18.5±4.5)μg·m-3和(16.1±4.3)μg·m-3,采暖季和非采暖季TCA占PM10的比例分别为70.7%和43.8%;4个监测点位采暖季OC的质量浓度均高于非采暖季,XT、DC和KQ监测点采暖季EC的质量浓度高于非采暖季,SQ监测点则相反,采暖季燃煤是OC和EC的主要来源;监测点XT的OC质量浓度最高,为24.1μg·m-3,DC的EC质量浓度最高,为22.0μg·m-3,SQ的OC和EC质量浓度最低,分别为17.2μg·m-3和14.5μg·m-3,区域性污染特征存在差异;OC/EC均值小于2,一次污染严重;非采暖季OC与EC浓度相关性较好(R2=0.55),二者排放源单一,主要来源为机动车尾气排放,采暖季相关性不显著(R2=0.13),二者排放源复杂.忻州市主要通过控制燃煤、机动车尾气、生物质燃烧、工业源等的一次排放来减轻碳组分污染,进而提高环境空气质量.     

基于碳同位素组成的大气NMHCs光化学寿命研究

利用热解析-气相色谱-同位素质谱联用仪测定了兰州市冬季和夏季昼夜大气非甲烷烃(NMHCs)的稳定碳同位素组成.结果表明,兰州市冬季大气NMHCs的δ13C值为-30.5‰～-24.3‰,夏季为-31.9‰～-24.2%,受燃煤烟气排放的影响,冬季大气NMHCs的δ13C值明显大于夏季;冬季大气NMHCs的δ13C值夜晚大于白天,夏季不同时间点C4、C5化合物的同位素值相差不大,正己烷和正庚烷的δ13C值白天比夜晚要高.利用"碳氢化合物同位素时钟"计算出正己烷和1-丁烯在兰州市夏季大气中的平均光化学寿命分别约为6d和25min.     

潞城市大气PM10中化学元素分布特征

利用ICP-AES分析了潞城市采暖期和非采暖期4个不同功能区PM10样品中16种化学元素,对不同元素的时空分布特征进行了研究,并采用富集因子和主成分分析初步研究了潞城市PM10中元素的主要来源.结果表明,潞城市PM10中重金属污染较为严重,且各元素在采暖期的平均浓度均明显高于非采暖期.PM10中Ca、V、Cr、As、N...     

电厂燃煤烟尘PM2.5中化学组分特征

采集了阳泉市具有代表性的燃煤电厂除尘器下载灰,测定了其PM_(2.5)中元素、离子及EC(元素碳)、OC(有机碳)的含量水平,对其化学组分特征进行了研究,并运用分歧系数法对阳泉与其他地区的燃煤烟尘PM_(2.5)成分谱之间的相似程度进行了比较.结果发现,阳泉市电厂燃煤锅炉排放的细颗粒物(PM_(2.5))中主要组分为SO_4~(2-)、Ca、NO_3~-、OC、EC、Al、Si、Na、Fe、Mg以及Cl~-,占PM_(2.5)总质量的57.22%;Pb在燃煤烟尘PM_(2.5)中相对富集系数最大,达到10.66~15.91,呈显著富集;无烟煤和劣质煤燃烧后烟尘的PM_(2.5)成分谱之间的分歧系数为0.072,认为这两个成分谱必定相似,与其他城市所建立的燃煤烟尘成分谱相比,阳泉市燃煤电厂PM_(2.5)的化学组分具有特异性,尤其是Ca含量明显高于国内其他地区燃煤烟尘Ca的排放.     

炼焦炉周边土壤、降尘和熄焦渣中水溶性离子的分布特征

为了明确炼焦炉周边土壤、降尘和熄焦渣中水溶性离子的分布特征,采集焦化厂厂区内土壤、降尘、熄焦渣及厂区外土壤样品,利用美国戴安公司ICS-90型离子色谱仪测定样品中SO₄2-、NO₃-、Cl-、F-、NH₄+、Na+、Ca2+、K+、Mg2+ 9种水溶性离子。结果表明:炼焦炉周边土壤、降尘和熄焦渣中总水溶性离子质量浓度分别为1.65,5.27,2.19 g/kg。炼焦炉周边土壤中SO₄2-和NH₄+的变异系数分别为84.22%和51.17%,说明炼焦炉周边土壤受到炼焦过程排放污染物的影响不同,且厂区内土壤更易受到炼焦过程的影响。燃烧室废气排放烟囱旁和熄焦塔南降尘中NO₃-/SO₄2-分别为0.46和0.03,说明炼焦炉周边降尘也受到炼焦过程排放污染物的影响。熄焦塔南降尘中总水溶性离子和SO₄2-的质量分数是燃烧室废气烟囱旁降尘的6.99,18.44倍,熄焦渣和熄焦塔南降尘水溶性离子分布特征基本相同,二者之间存在明显相关性。SO₄2-是炼焦炉周边土壤、降尘和熄焦渣中质量分数最高的水溶性离子,因此建议加强炼焦过程颗粒物和SO₂排放的控制。     

运城市道路扬尘化学组成特征及来源分析

采集运城市区道路扬尘及5类单一尘源类样品(盐湖尘、土壤风沙尘、机动车尾气尘、建筑水泥尘和煤烟尘),测定元素、离子和碳质组分含量并与其他城市比较,在此基础上通过富集因子法和潜在生态风险评价法揭示道路扬尘的化学组成特征,同时运用化学质量平衡模型解析道路扬尘的来源.结果表明,与其他城市相比,Na和SO_4~(2-)含量高,Si含量相对较低是运城市道路扬尘化学组成的主要特征,Na、SO_4~(2-)和Si质量分数分别为12.197 0%、8.597 1%和9.112 3%;富集因子计算结果表明道路扬尘中Pb、Cu、Cr、V、As、Ni、Na、Zn等元素的来源明显受到人为活动影响;道路扬尘重金属潜在生态风险为强,工业生产、化石燃料燃烧、机动车排放等人为源是影响道路扬尘生态风险等级的重要因素;煤烟尘、建筑水泥尘和机动车尾气尘的化学成分谱与其他城市相似,土壤风沙尘中Na和SO2-4含量相对较高,运城市特有的盐湖尘的主要化学组分是Na、SO_4~(2-),含量分别为30.3%、22.7%;化学质量平衡模型解析结果表明,盐湖尘对道路扬尘贡献最大(53%),其次是土壤风沙尘(21%),机动车尾气尘(8%)、建筑水泥尘(7%)和煤烟尘(5%)的贡献几乎相当.     

机械炼焦过程生成飞灰中多环芳烃分布特征研究

为了明确炼焦过程生成飞灰中多环芳烃(PAHs)的污染特征,采集3个不同类型焦化厂飞灰样品,利用GC-MS对其中16种EPA优控PAHs进行了定量分析,并研究了不同飞灰中PAHs的分布特征及潜在毒性特征.结果表明,炼焦飞灰中PAHs总量在8.17×102～5.17×103μg·g-1之间.炭化室高3.2 m捣固焦炉生成飞灰中PAHs含量是炭化室高6 m顶装焦炉的2倍,且同一个焦化厂装煤过程生成飞灰中PAHs含量明显高于推焦过程.炼焦飞灰中PAHs以4环和5环为主,二者之和平均占PAHs总量的80.00%以上,且以、苯并[a]蒽和苯并[b]荧蒽含量最高.飞灰中PAHs的苯并[a]芘毒性当量(BaPeq)浓度范围在1.64×102～9.57×102μg·g-1.从致癌性角度而言,除苯并[a]芘外,二苯并[a,h]蒽对PAHs总体毒性贡献值最大,占毒性总量的15.32%,其次为苯并[a]蒽和苯并[b]荧蒽.装煤过程BaPeq毒性当量浓度为出焦过程的5.21倍,在对炼焦装煤和出焦过程形成的飞灰再利用时应根据其各自的PAHs毒性特征考虑不同的利用方式.     

忻州市市区大气颗粒物中的元素组成特征

采集忻州市市区冬季和夏季总悬浮颗粒物(TSP)和可吸入颗粒物(PM10)样品,测定其中Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb等18种元素含量,并对元素的浓度水平、时空分布特征和重金属的潜在生态风险以及元素的主要来源进行了研究.结果表明,忻州市TSP和PM10中18种元素平均浓度分别为47662.2 ng·m-3和17546.4 ng·m-3,重金属的生态危害在TSP中由高到低依次为CdCuCoPbAsCrZnNiMn,在PM10中为CdCuPbCoZnCrAsNiMn,且PM10比TSP具有更强的生态危害性.富集因子和主因子分析法表明,忻州市PM10中元素的主要排放源包括:煤烟尘和工业粉尘、土壤风沙尘、建筑水泥尘和汽车尾气,贡献率分别为56.30%、23.88%、19.78%.     

太原市空气颗粒物中正构烷烃分布特征及来源解析

为明确城市空气颗粒物中正构烷烃分布特征及污染来源,采集采暖和非采暖季环境空气PM10样品和典型排放源(高等植物、燃煤和机动车)样品,利用GC-MS测定正构烷烃,选取诊断参数并结合污染源排放特征讨论PM10中正构烷烃分布和来源,采用主成分分析法定量解析源贡献率.结果表明,环境空气PM10中正构烷烃含量呈较强时空变化,采暖和非采暖季浓度分别为213.74~573.32 ng·m-3和22.69~150.82 ng·m-3,前者总浓度最高是后者的18倍;采暖季郊区点位(JY、JCP、XD和SL)浓度均高于市区,以JY最高(577.32 ng·m-3),非采暖季工业区(JS)总烷烃量(150.82 ng·m-3)明显高于其它点位,是SL总量的7倍.采暖季化石燃料来源烷烃(C n≤C24)与总烷烃量相关性优于植物来源烷烃(C n≥C25),非采暖季相反,表明前者化石燃料输入较后者高.CPI和%WNA指示非采暖季植物贡献率较采暖季高,且植物蜡烷烃随环境压力的增大总产率增加;C max和OEP表明非采暖季PM10中有机质成熟度低于采暖季;两季样品TIC图均存在UCM鼓包,机动车尾气是该城市的重要污染源.PCA解析结果表明太原市环境空气PM10中正构烷烃首要排放源为机动车尾气和高等植物,约占51.28%;其次为煤烟尘,贡献率为43.14%.煤烟尘污染控制协同机动车尾气净化措施的完善将成为降低城市空气颗粒物中正构烷烃浓度的有效途径.