典型时段区域污染过程分析及系统聚类法的应用

应用系统聚类法对2008年12月4─17日全国86个城市由空气污染指数(API)反算的ρ(PM₁₀₎进行聚类分析.结果表明:86个城市可以分为7个分区;根据ρ(PM₁₀₎的区域同步性特征及实况天气背景分析对7个分区进行了调整. 在12月4─17日的区域污染过程中,华北和华东2个地区为全国ρ(PM₁₀₎的高值区. 对华北和华东地区城市群ρ(PM₁₀₎的区域环境过程同步演变特征进行了对比分析,并根据天气型演变规律对形成原因进行了研究,建立了城市及区域环境污染过程与天气型背景的关系概念模型,揭示出天气型组合系统、分布、尺度、移动和演变是造成大气环境质量区域性、过程性特征和ρ(PM₁₀₎峰谷值出现的主要原因. 用聚类分析方法和所提出的概念模型可对我国城市和区域环境污染分区控制和成因进行深入研究.      

气象因素对北京臭氧的影响

利用北京城区连续观测的O3及其前体物NOx和CO体积分数资料,分析了其时间变化特征,并结合气象要素进行了统计相关性分析.结果表明,在局地光化学反应的影响下,O3体积分数夏季超标严重.O3浓度呈单峰型日变化,在午后15:00左右出现日最大值,夜晚体积分数较低.受排放源强弱的季节变化影响,NOx和CO在冬季出现高值.NOx和CO体积分数呈现白天低,夜晚高的日变化过程.O3体积分数变化与温度,风速成正相关,与相对湿度成反相关,且存在季节变化,在夏季与温度相关性较高,在冬季与风速相关性较高.受上游污染源的影响,当北京盛行东南、偏南和偏西气流时,容易造成高O3体积分数.夏季O3体积分数主要受局地光化学反应控制,可以利用常规气象要素对O3体积分数趋势进行预测.     

杭州地区大气气溶胶中水溶性离子特征的城郊对比分析

长江三角洲地区大气气溶胶污染比较严重,多数城市大气中PM10为首要污染物.近年来,对杭州城区和临安区域本底站的大气气溶胶的研究逐渐被关注,但是缺乏城市地区与区域本底的对比研究.本研究通过分析杭州城区和临安区域本底地区的气溶胶中水溶性离子的浓度及其粒径分布特征,探讨了大气气溶胶的来源和输送规律.     

非甲烷挥发性有机物(NMHCs)对北京大气臭氧产生的影响

以2005年北京大气中臭氧(O3)、氮氧化物(Nox)、一氧化碳(CO)和MHCs观测资料为基础,分析了夏季O3及其前体物的变化特征以及O3产生的影响因素.结果表明,北京夏季大气中O3体积分数较高,最高ψ(O3)为199.79×10-9.按丙烯等量体积分数计算,大气中NMHCs体积分数以苯乙烯体积分数最高.AHC占总NMHCs的大部分,而AHC中以R-AROM最高.大气氧化剂OX产生率随着Nox的增加而递增,平均产生率为12.5×10-9h-1,而03产生效率平均为4.0.O(3净产生率在正午12:00最大,O3产生的过程中以过氧氢自由基的光化学生成反应为主.敏感性试验发现,大气中O3体积分数主要受NMHCs体积分数的控制,其中以R-AROM和R-OLE对大气中O3产生的贡献最大.     

夏季局地环流对京津冀区域大气污染影响

为研究局地环流对京津冀大气污染分布特征的影响,利用京津冀区域大气污染监测网7个站点的大气污染物浓度观测资料,结合WRF数值模式对气象场的模拟结果,对区域夏季局地环流对大气污染浓度水平和空间分布特征进行了研究。结果表明,2010年6月局地环流发生时,京津冀大气中PM10的平均浓度可高达156.4μg/m3,而在强天气系统过境时仅为89.1μg/m3。京津冀受区域局地环流控制时,大气中可吸入颗粒物比强天气系统过境时高75%;海-陆风回流携带的高浓度污染物,导致海滨区域夜间大气中PM10平均浓度从46.2μg/m3上升到64.7μg/m3;山地-平原风导致京津冀大气本底区域河北兴隆臭氧浓度峰值较北京城区滞后3 h。京津冀近年来强天气过程比例逐渐下降,目前仅占月20%,而以山地-平原风和海-陆风叠加的局地环流气象条件占比增加,造成京津冀区域大气污染易聚难散。     

保定市大气气溶胶中正构烷烃的污染水平及来源识别

有机物已成为我国城市大气颗粒物中最重要组成部分.为认知河北工业城市大气颗粒物中有机物浓度水平和来源,于2010年9月～2011年8月,利用安德森9级惯性撞击式颗粒物采样器在河北省保定市采集了大气颗粒物样品,采用有机溶剂萃取-气相色谱/质谱法定量分析了其中的正构烷烃.结果表明,采样期间保定市大气细粒子日均浓度67%超过GB 3095-2012二级标准75μg·m-3,约96%超过国家可吸入颗粒物浓度标准150μg·m-3.颗粒物中检测出C14～C32正构烷烃19种,浓度范围111.23～979.81 ng·m-3,日均浓度264.2 ng·m-3;4个季节的主峰碳各有不同,冬春季主峰碳为C20、C21和C22,夏季为C27;春、夏、秋、冬CPI值分别为0.97、1.24、0.92、0.86,平均值为1.01.冬春季正构烷烃主要受控于化石燃料燃烧和汽车尾气排放,夏秋季还同时受到高等植物角质蜡层的挥发影响,全年以人为源的影响为主.     

大气PM2.5中水溶性离子在线观测技术的应用研究

为了解北京大气PM2.5污染状况,评估大气细颗粒物快速捕集-化学成分在线分析系统(RCFP-IC)在追踪污染生成-消散过程中的适用性,于2011年3月对北京PM2.5中NO3-、SO24-、NH4+和Cl-这4种污染型水溶性离子浓度变化进行了连续高时间分辨率观测,并结合同期气象要素的变化,探讨了污染过程形成的原因.结果表明,一个月的观测期内捕捉到了5次较为明显的污染过程,4种水溶性离子的浓度变化趋于一致,并呈现出典型的"慢积累、快清除"的锯齿型污染物浓度时间序列变化特征.NO3-和NH4+在典型污染事件中峰值浓度是清洁时期浓度的10倍以上,而SO24-和Cl-污染峰值浓度仅为清洁时期的2～4倍.停暖后4种离子浓度较采暖期下降了15%～60%.RCFP-IC与高分辨率飞行时间气溶胶质谱(HR-TOF-AMS)同期观测结果变化趋势具有高度的一致性,但RCFP-IC定量水溶性离子浓度更为准确.     

唐山市大气颗粒物OC/EC浓度谱分布观测研究

华北重工业城市唐山大气颗粒物污染严重,2009～2011年PM1.1、PM2.1、PM9.0及TSP年均值分别为(75±43)、(106±63)、(221±100)和(272±113)μg.m-3;碳质气溶胶在各粒径段均占较大比重,其中,元素碳(EC)在PM1.1、PM2.1、PM9.0及TSP各粒径段的年均比重分别约为9%、9%、6%和4%,有机碳(OC)年均比重分别为25%、24%、16%和14%.颗粒物浓度谱分布及碳质气溶胶富集量呈显著季节变化,秋冬季节细颗粒物中EC和OC浓度可高达(9±4)、(11±5)和(19±7)、(28±10)μg.m-3,分别占PM2.1的11%、10%和26%、25%;春夏季节EC和OC在粗细粒子中的富集量基本相当,分别为(5±2)、(5±1)和(15±3)、(15±1)μg.m-3,分别约占颗粒物总量的7%、6%和26%、18%.     

不同材质滤膜测量大气颗粒物质量浓度和化学组分的适用性——以安德森分级采样器为例

为提高不同粒径段大气颗粒物质量浓度及化学组成测量数据的准确性,使用惯性撞击式采样器对北京、千烟洲和鼎湖山3个站点的大气颗粒物分9个粒径段进行了采集,从质量浓度偏差和化学组成的角度进行了方法学探讨.结果表明,在恒温25℃、恒湿50%平衡条件下,称量石英材质的采样膜获得的PM2.1质量浓度相对于TEOM在线PM2.5观测结果的正偏差为20%左右,正偏差诱因是环境空气相对湿度过高.干燥(10%湿度,25℃)微环境平衡处理方法有利于采样后膜片中H2O析出,使得上述正偏差降低至8%.通过条件实验,确定了石英膜采样前后在干燥器中放置72h平衡后称重、差减获得各级质量浓度的方法,可将偏差控制在可接受范围之内.基于这种方法获得的PM2.1质量浓度与TEOM在线PM2.5观测结果呈显著线性相关(R2=0.89,P0.05).为达到通过化学成分重构质量浓度的需求,建立了同步使用石英膜采集样品并用于水溶性成分、有机碳和元素碳含量分析,而使用纤维素膜采样后用于金属元素分析的方案.应用上述方案对样品进行了全化学分析,对PM2.1质量进行了重构,重构获得的质量浓度与称重获得PM2.1质量浓度也呈显著线性相关(R2=0.89,P0.05).     

重庆市北碚城区大气污染物浓度变化特征观测研究

为了研究重庆市北碚区大气污染物浓度变化特征及其污染状况,采用全自动在线监测仪器对重庆市北碚城区大气污染物进行连续在线监测,分析了2012年1月~2013年2月的大气污染物观测数据.结果表明,除SO2以外,其它污染物均有超出国家新环境空气质量标准(GB 3095-2012)的情况出现,其中细粒子污染最严重.大气污染物浓度具有明显的季节变化,2012年春夏秋冬季各污染物平均浓度:O3为(36.1±19.2)、(48.8±32.6)、(29.8±28.6)、(18.2±15.8)μg·m-3,Ox为(77.6±20.6)、(91.3±37.6)、(77.5±30.6)、(69.4±18.2)μg·m-3,表现为夏高冬低;NO为(11.8±9.4)、(8.2±4.9)、(20.7±17.1)、(30.4±25.1)μg·m-3,NO2为(42.3±13.1)、(40.5±9.9)、(47.2±14.1)、(51.2±15.9)μg·m-3,NOx为(54.1±20.8)、(48.7±12.6)、(67.9±25.5)、(81.6±37.9)μg·m-3,均表现为冬高夏低;SO2为(50.5±23.3)、(26.3±16.7)、(38.8±18.4)、(53.7±23.4)μg·m-3,表现为冬春高而夏秋低;而PM2.5则为(61.4±28.5)、(68.1±32.5)、(61.9±27.1)、(89.6±44.2)μg·m-3,表现出冬季高而其它季节比较平稳的特征.O3、Ox、NO、NOx以及SO2浓度均为单峰型的日变化形式,其中O3和Ox的日变化峰值出现在午后16:00,而NO、NOx及SO2的日最大值则出现在08:00~11:00;NO2和PM2.5的日变化模态呈双峰型,有早晚两个峰值.O3和Ox在夏季日变化振幅最大,而其它污染物则冬季日变化振幅最大.将工作日与周末各污染物浓度的日变化相比,成对t检验分析表明,NO并无明显差异(P=0.14),但N2O工作日显著高于周末(P=0.03),而O3则为工作日极显著低于周末(P<0.001).相关分析表明,O3浓度与气温和风速呈显著或极显著正相关,与相对湿度呈极显著负相关,而NOx则与以上各气象要素的关系正好相反;PM2.5与气温和风速呈负相关,与相对湿度呈正相关;SO2与各气象要素的关系在不同的季节表现不同.除此之外,风向也是影响大气污染物浓度的一个重要因素.