中国PM2.5跨区域传输特征数值模拟研究

基于CAMx空气质量模型的颗粒物来源追踪技术(PSAT)定量模拟了全国PM2.5及其化学组分的跨区域输送规律,建立了全国31个省市(源)向333个地级城市(受体)的PM2.5及其化学组分传输矩阵.基于此传输矩阵,从区域、省、城市3个空间尺度解析了PM2.5及其主要组分,包括一次PM2.5、硫酸盐、硝酸盐和铵盐的空间来源.结果表明,跨区域传输对重点区域、省及京津冀典型城市的PM2.5污染均有显著贡献,其中京津冀、长江三角洲、珠江三角洲区域及成渝城市群PM2.5年均浓度受区域外省市的贡献分别达到22%、37%、28%、14%;海南、上海、江苏、浙江、吉林、江西等省PM2.5年均浓度受省外源贡献超过45%;北京、天津、石家庄PM2.5年均浓度受省外源影响分别达到37%、42%、33%.     

保定大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布

为研究保定市大气颗粒物中水溶性无机离子的质量浓度水平、季节变化和粒径分布特征,于2010年8月—2011年8月利用Andersen分级采样器采集大气颗粒物样品,并用离子色谱分析其中的离子组成. 结果表明,细粒子(PM_2.1)中主要水溶性无机离子为SO₄2-、NO₃-和NH₄+,三者质量浓度平均值分别为23.18、21.99和11.44μg/m3;粗粒子(PM>2.1)中主要水溶性无机离子为NO₃-、Ca2+和SO₄2-,三者质量浓度平均值分别为10.60、10.39和10.14μg/m3. 细粒子中ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)、ρ(NH₄+)、ρ(Cl-)和ρ(K+)的季节性变化相似,均为冬季>秋季>夏季>春季;粗粒子中ρ(NH₄+)、ρ(K+)和ρ(NO₃-)呈现出与细粒子不同的季节性变化趋势,ρ(NH₄+)和ρ(K+)均为冬季>夏季>秋季>春季,而ρ(NO₃-)则为夏季>秋季>冬季>春季. 粗、细粒子中ρ(Ca2+)和 ρ(Mg2+)的季节性变化特征相似,均为冬季最高、夏季最低. ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)、ρ(Na+)和ρ(K+)均呈双峰分布,分别在＞0.43~1.1μm和＞4.7~5.8μm出现峰值; ρ(NH₄+)和ρ(Cl-)呈细模态单峰分布,在＞0.43~1.1μm出现峰值; ρ(Mg2+)和 ρ(Ca2+)呈粗模态单峰分布,在＞4.7~5.8μm出现峰值. 二次源和生物质燃烧是细粒子的主要来源,扬尘对粗粒子影响较大.      

北京市大气中CO的浓度变化监测分析

CO是城市大气中一种重要的污染物,在城市和区域的光化学反应中起着重要的作用.用装配氢火焰离子化检测器(FID)的HP5890II气相色谱(GC)方法,以每10min的采样频率,在北京中科院大气物理研究所325m气象环境观测铁塔上(39°9′N,116°4′E),对北京城市大气CO浓度进行了连续监测,时间为2004-01～2004-12.结果显示北京城市大气CO浓度日变化呈双峰型,1d之中出现2个高峰期,早晨07:00～08:00和夜晚22:00～23:00,最高浓度值分别达到13.8mg·m-3,17.1mg·m-3.不同季节CO的日变化存在差异:冬季、秋季的日变化幅度大,而夏季、春季的日变化幅度小.秋季、冬季早晨上班高峰期后CO浓度下降快,春季、夏季上班高峰期后CO浓度下降慢.CO的这种日变化是由地表排放源和气象条件共同决定的.另外,CO存在明显的季节变化,总的表现为浓度最高值出现在冬季12月份(4.0±3.4)mg·m-3,浓度最低值出现在5月份(1.7±0.7)mg·m-3.整个观测期间1a的平均浓度为(2.6±1.9)mg·m-3,采暖期平均浓度为(3.5±2.6)mg·m-3,非采暖期平均浓度为(2.2±1.2)mg·m-3.     

太湖流域近地表主要温室气体本底浓度特征

根据2003年1月-2005年6月太湖流域近地表大气中主要温室气体CO2、CH4和N2O本底浓度的监测资料,研究了该流域近地表大气主要温室气体浓度的变化特征.结果表明,在观测时段内,该流域近地表大气CO2浓度呈上升趋势;CH4浓度呈逐年递减趋势;N2O浓度呈先减后增趋势.3种气体主要与人类活动、工农业生产和交通运输业发展有关,CO2浓度的季节变化明显,冬春季高,夏秋季低,最高值在12月,最低值在8月;CH4浓度由春至夏升高,由夏至秋至冬递减,最高值在7月,最低值在2月;N2O浓度没有明显的季节变化,它们主要受源汇强度变化影响.CO2浓度的日变化基本呈双峰态,是源汇强度变化和边界层稳定程度相互作用的原因,CH4浓度无明显日变化规律,N2O浓度日变化中的最高值总体呈现是夏、秋、春至冬逐渐延迟的状态.     

华北工业城市降水中金属元素污染特征及来源

为了解华北工业地区降水中金属元素的污染特征及其来源,使用干湿沉降自动观测仪采集了河北唐山市2009年12月～2010年11月大气降水样品,使用ICP-MS对样品中25种金属元素的浓度进行了分析.结果表明,唐山降水中地壳元素(Ca、Mg、Na、K、Fe和Al)占所测元素浓度总量的97.72%,重金属(Zn、Mn、Pb、Ba、Sb、Cu、Ni、As、V、Co和Se)仅占2.25%;Zn和Ca分别是含量最高的重金属和地壳元素,加权平均浓度分别为88.7μg·L-1和4.5 mg·L-1.降水中金属元素浓度的季节变化十分明显,多数元素表现为冬春季高、夏秋季低的特征.唐山降水中部分重金属的浓度高于华北背景地区泰山顶的报道结果,其中Tl、As、Ag、Zn、Pb、Cd、Se和Sb的富集因子介于102～105之间,明显受到人类活动的影响.因子分析表明唐山降水中金属元素的污染主要与钢铁冶炼工业、扬尘和燃煤的源排放有关.     

北京夏末秋初不同天气形势对大气污染物浓度的影响

根据2007~2008年地面、850hPa和500hPa天气图,结合主要气象要素将夏末秋初(8月和9月)影响北京地区的主要天气系统分为高污染的积累天气型(包括槽前无降水、槽后脊前、脊、副高4种基本型)和清洁的清除天气型(包括槽或槽前有降水、槽后有降水或偏北风2种基本型).北京地区4站2007年在积累天气型控制时NOx、O3(日小时均值最大值)、PM2.5和PM10浓度分别为38.1×10-9(体积分数),115.2×10-9(体积分数),90.6μg/m3,212.5μg/m3,清除天气型控制时4种污染物浓度分别为36.3×10-9(体积分数),68.9×10-9(体积分数),39.3μg/m3,125.4μg/m3;2008年施行北京奥运空气质量保障措施期间,上述4种污染物在积累天气型控制时分别为19.3×10-9(体积分数),87.1×10-9(体积分数),66.3μg/m3,99.6μg/m3,清除天气型控制时分别为19.0×10-9(体积分数),62.5×10-9(体积分数),41.0μg/m3,65.2μg/m3;尽管施行了源减排措施,积累天气型控制时北京地区污染物浓度仍相对较高,因此需关注此天气形势下污染物的变化.     

不同材质滤膜测量大气颗粒物质量浓度和化学组分的适用性——以安德森分级采样器为例

为提高不同粒径段大气颗粒物质量浓度及化学组成测量数据的准确性,使用惯性撞击式采样器对北京、千烟洲和鼎湖山3个站点的大气颗粒物分9个粒径段进行了采集,从质量浓度偏差和化学组成的角度进行了方法学探讨.结果表明,在恒温25℃、恒湿50%平衡条件下,称量石英材质的采样膜获得的PM2.1质量浓度相对于TEOM在线PM2.5观测结果的正偏差为20%左右,正偏差诱因是环境空气相对湿度过高.干燥(10%湿度,25℃)微环境平衡处理方法有利于采样后膜片中H2O析出,使得上述正偏差降低至8%.通过条件实验,确定了石英膜采样前后在干燥器中放置72h平衡后称重、差减获得各级质量浓度的方法,可将偏差控制在可接受范围之内.基于这种方法获得的PM2.1质量浓度与TEOM在线PM2.5观测结果呈显著线性相关(R2=0.89,P0.05).为达到通过化学成分重构质量浓度的需求,建立了同步使用石英膜采集样品并用于水溶性成分、有机碳和元素碳含量分析,而使用纤维素膜采样后用于金属元素分析的方案.应用上述方案对样品进行了全化学分析,对PM2.1质量进行了重构,重构获得的质量浓度与称重获得PM2.1质量浓度也呈显著线性相关(R2=0.89,P0.05).     

天津重污染期间大气污染物浓度垂直分布特征

利用天津气象局255 m铁塔垂直4层观测平台(高度分别为3、40、120和220 m),对各层大气中的NO_x、O₃、SO₂浓度(均以φ计)和PM_2.5浓度(以ρ计)进行了连续观测,结合同步气象要素分析了2010年10月3—11日天津发生的一次重污染事件.结果表明:在此次重污染事件期间,一次及二次污染物浓度的垂直梯度变化差异显著,φ(NO)、φ(NO₂)和ρ(PM_2.5)随高度上升而降低,φ(NO)在3～120和120～220 m的递减率分别为58.0%和8.5%,ρ(PM_2.5)在3～220 m递减率为13.0%;而φ(O₃)和φ(SO₂)平均值却随高度的上升而增加,其中φ(O₃)在3～40、40～120和120～220 m的增长率分别为108.0%、19.1%和56.4%,φ(SO₂)在3～220 m的增长率为25.0%. NO_x主要来源于局地近地面污染源的排放;SO₂主要来源于高架点源的排放,O₃则来源于局地光化学过程积累;PM_2.5受局地排放源和光化学过程的双重影响,垂直梯度变化最不显著. 不利于扩散的气象条件使以局地排放为主的污染物积累升高及其伴随的光化学反应造成了天津此次重污染事件.      

季节性冻融期沼泽湿地CO2、CH4和N2O排放动态

三江平原季节性冻-融时间长达7～8个月,对沼泽湿地温室气体排放有重要影响.采用静态箱/气相色谱法研究了三江平原冻、融期沼泽湿地温室气体排放特征,表明三江平原不同类型沼泽湿地冬季都有明显的CH₄和CO₂排放,且冬季沼泽湿地CH₄排放量在全年CH₄排放中占有重要份额.融冻期沼泽湿地出现明显的CH₄和CO₂排放峰值,季节性积水沼泽化草甸CH₄和CO₂排放量大于常年积水沼泽湿地,而冬季常年积水沼泽湿地CH₄排放通量大于季节性积水沼泽化草甸.融冻期CO₂排放通量与土壤温度(5cm)呈指数相关关系(R²=0.912,p<0.001),沼泽湿地CO₂排放通量与CH₄通量间也呈显著正相关关系(R²=0.751,p<0.001).冬季三江平原沼泽湿地是N₂O的汇,融冻期随着土壤温度升高逐渐成为N₂O的源,且在5月份沼泽湿地表层土壤(0～20cm)融冻期间N₂O排放通量明显增大.三江平原土壤冻、融期间沼泽湿地温室气体的排放特征,反映了冬季微生物活性的存在及融冻作用对土壤碳矿化和氮硝化、反硝化作用有重要影响.     

沙尘天气对我国北方城市大气环境质量的影响

采用2001—2006年沙尘天气的统计数据以及城市空气污染指数(API),分析了沙尘天气对沙尘源区和影响区代表城市的空气质量影响,并分析了2005—2007年兰州和北京春季沙尘天气与非沙尘天气下气溶胶光学厚度与波长指数的变化特征.结果表明:近些年沙尘天气呈先减少后略微增加但总体呈缓慢下降的趋势;春季沙尘天气加重了城市大气污染,对沙尘源区内代表城市的影响超过了区域本底污染指数的50%,使兰州、银川、呼和浩特和包头的春季非沙尘天气API平均值分别增加了64%,53%,86%和90%;使影响区内代表城市,如北京、天津、太原、石家庄、沈阳、济南、西安和郑州的春季非沙尘天气API平均值分别增加了85%,62%,49%,57%,29%,41%,27%和45%;沙尘天气使城市大气气溶胶光学厚度升高,气溶胶波长指数降低.