北京市大气环境PM2.5和PM1及其碳质组分季节变化特征及来源分析

大气颗粒物是影响我国大多数城市环境空气质量的首要污染物,近年来随着监测技术的进步和采样设备的改进,相关研究对象逐渐从大粒径的PM_10、PM_(2.5)转移到更小粒径的PM_1上.碳质组分是大气颗粒物的重要组成部分.以北京市为研究区域,选取2016年7月、10月及2017年1月、4月作为4个季节的代表月,对大气环境中的PM_(2.5)和PM_1进行采集,分析了二者的质量浓度和季节变化特征.采用两层嵌套气象-空气质量模型系统(WRF-CMAQ)耦合模型对采样时段进行了模拟,分析观测期间PM_(2.5)和PM_1的来源贡献,并使用因子分析法解析了碳质组分的来源.结果表明,PM_(2.5)和PM_1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势;PM_1是PM_(2.5)中的主要组成,而且秋冬季节随着灰霾发生频率的增加,PM_1质量浓度占PM_(2.5)的比值明显升高;北京市大气环境中存在明显的二次污染,且SOC更容易在粒径更小的PM_1中积聚.散煤燃烧、机动车尾气排放、居民面源及生物质燃烧排放是北京市大气颗粒物的重要贡献来源;汽油车尾气、柴油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放是北京市大气颗粒物中碳质组分的主要来源.     

北京市一次SO_2污染过程来源分析

应用MM5/CMAx耦合模型对北京市一次SO2污染过程进行了模拟,采用SO2贡献来源识别技术对北京市SO2来源进行了识别分析。对北京及周边地区贡献识别分析表明,北京市影响本地SO2空气质量的主要地区为东城、西城、崇文、宣武、朝阳、丰台、石景山和海淀,贡献率合计为72.96%,影响北京市SO2空气质量的主要周边地区为河北、天津、山西和内蒙,贡献率合计为19.09%;对北京市行业贡献识别分析表明,影响北京市SO2空气质量的主要行业为采暖锅炉源和一般工业锅炉源,贡献率合计为60.09%。SO2贡献来源识别技术是全面、科学、高效的SO2来源贡献分析方法,该方法的应用将为筛选SO2贡献重点地区和重点行业、制定城市和区域大气污染控制方案提供科学依据。     

轻型汽油车VOCs排放特征及其大气反应活性

采用车载式尾气测量系统对国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ轻型汽油车在实际道路排放的尾气进行样品采集,并采用GC-MS、GC-FID对尾气中烷烃、烯烃、苯系物进行测试分析.结果表明轻型汽油车的VOCs排放因子随排放标准的提高显著降低,国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ3种车型的排放因子分别为49.62、21.65、6.72mg/km.苯系物占测定VOCs组分的比例最高,占到总VOCs的47.43%~60.52%.由排放的VOCs估算获得不同标准车型的臭氧生成潜势及二次有机气溶胶生成潜势分别为24.64~234.14mg/km和13.24~125.32mg/km.在对国Ⅲ车型进行的不同速度的实验结果显示,轻型汽油车尾气VOCs排放因子及相应的臭氧生成潜势和二次有机气溶胶生成潜势均随实验车速的升高而降低.     

基于SWAT模型的三峡库区非点源污染控制分区及方案研究

非点源污染对三峡库区流域的水环境污染起主导作用,将SWAT模型应用于三峡库区流域非点源模拟研究,首先确定了SWAT模型在三峡库区的适用性,模拟得出了库区泥沙、总氮、总磷的输入总量及其分别在库区各子流域的分布现状。其次以各子流域非点源污染因子及各污染因子的单位污染负荷和总污染负荷为指标,将库区综合划分为4个控制区域,其中重点控制区和次重点控制区分别占库区总面积的12.3%和38.4%。最后在综合污染控制分区基础上,以库区现状为基准情景,设定了4种单一非点源污染控制情景,包括退耕还林(Q1)、免耕措施(Q2)、减施肥措施(Q3)和添加田边缓冲带(Q4),并模拟验证了4种控制情景对非点源污染控制效果的可行性。在此基础上,将这4种单一措施整合为综合情景(Q5)后,三峡库区泥沙、总氮、总磷输入总量分别比现状减少了38.6%、35.5%和36.5%。     

序批式生物反应器填埋场特性的研究

序批式生物反应器填埋场是近年来发展较快的生物反应器填埋场之一。文中通过模拟试验探讨了序批式生物反应器填埋场在不同操作条件下的产甲烷情况、COD、pH值的变化趋势及填埋场的沉降情况。实验证明通过交叉回灌,新垃圾中产生的渗滤液中的有机物可以在老填埋区得到降解,而老填埋区成熟的产甲烷菌在引入到新填埋区后,加快了新垃圾的降解,缩短了降解时间,使填埋区可以快速地进入成熟期,加速了填埋场的稳定。     

基于光化学指标法的邯郸市臭氧生成敏感性

邯郸市近年来O₃污染状况越发严峻,2018年夏季（6~8月）,邯郸市O₃日最大8 h平均浓度为175μg·m^-3,超标天数达54 d,超标率59%,最高浓度达257μg·m^-3.本研究应用WRF-CMAQ模式系统和光化学指标法对邯郸市夏季O₃生成敏感性特征进行分析.结果表明,用H₂O₂/HNO₃表征O₃生成敏感性较其他指标在理论和模拟效果方面均更合适.基于精细化的源清单和网格分辨率,CMAQ对H₂O₂和HNO₃有较好的模拟效果.对H₂O₂/HNO₃的模拟结果显示,邯郸市VOCs控制区范围逐月减少,6月协同控制区范围占比最大,7月和8月以NO_x控制区为主.邯郸市各区县VOCs和NO_x排放量比值显著的空间差异,是O₃生成敏感性差别的主要原因.VOCs/NO_x<1.7的区域,其O₃生成趋向于受VOCs控制,邯郸南部VOCs/NO_x>6.9的区域,NO_x是O₃生成的主控因子,1.7x<6.9的区域更易受到VOCs和NO_x的协同控制.当HCHO/NO₂、O₃/HNO₃和O₃/NO_x过渡范围分别为0.35~0.6、20~35和10~25时,可以得到与H₂O₂/HNO₃较为一致的敏感性空间分布,H₂O₂/（O₃+NO₂）不能指示出与其他指标一致的结果,表明该指标可能不适用于邯郸市.     

北京典型污染过程PM2.5的特性和来源

通过采集北京2010年12月—2011年3月冬春季节大气细颗粒物PM2.5样品,分析了冬春季典型污染时段灰霾和沙尘期间大气细颗粒物PM2.5的质量浓度和其中元素、水溶性离子、有机组分OC和EC特性,及其季节变化和来源.结果表明,北京灰霾和沙尘期间PM2.5日均质量浓度分别高达301.8 μg/m3和284.8 μg/m3,是美国EPA PM2.5日均质量浓度限值(35 μg/m3)的8.62倍和8.14倍.灰霾时段,人为污染元素(S、Cu、Zn、As、Se、Cd、Sb、Pb)、二次无机离子(NH4+、NO3-、SO42-)和二次有机碳(SOC)的质量浓度均高于沙尘天气和非污染天气.沙尘天气时地壳元素(Na、Mg、Al、Ca、Fe等)的质量浓度高于灰霾天气和非污染天气.北京冬春季节PM2.5主要来源于燃煤和工业过程、二次转化、地面扬尘、机动车尾气和生物质燃烧.灰霾污染时段二次转化贡献率较高,沙尘污染时段地面扬尘贡献率较高.     

京津廊城市气团光化学污染潜势分析

选取京津廊三市交界处,于2019年和2021年的7月开展PAN (过氧乙酰硝酸酯)在线监测、空间来源解析与反应产率研究,以评估北京、天津、廊坊不同城市气团的光化学污染潜势及近年变化趋势.观测结果表明,三市交界处2021年夏季PAN浓度均值(0.89±0.21)×10^-9,较2019年同期(2.45±0.71)×10^-9下降63.8%.PAN在夏季大气寿命很短,其在该观测点浓度主要受周边城市气团光化学反应控制,其产率呈现明显双峰特征,峰值水平在2019年和2021年的7月分别为3.08×10^-9/h、1.75×10^-9/h,2021年较2019年下降43.18%,与PAN的年际变化趋势吻合.该观测点PAN的潜在源贡献函数(PSCF)高值区在2个观测月均出现在东南方向50km范围内,显示了天津市气团输送对该观测点PAN浓度的显著贡献.当该观测点受天津城市气团绝对影响时,PAN生成潜势和前体物NO₂均呈最高水平,约为受北京城市气团影响时的2.03倍和2.01倍,为受廊坊城市气团影响时的1.53和1.21倍.可见,天津城市气团具有最高的光化学污染潜势,其与北京气团的差异主要源自NO_x,而与廊坊气团的差异则来自NO_x和VOCs两类前体物.     

应用ARPS-CMAQ模拟研究石景山污染对北京的影响

建立了中尺度气象模型ARPS与区域多尺度空气质量模型CMAQ的耦合模型系统,应用该模型系统模拟研究了2002年1月份和8月份石景山区污染物排放对北京市空气质量的影响.模拟结果显示,1、8两个月份石景山区污染对北京市PM10的月均贡献浓度分别为29.68μg·m-3和32.09μg·m-3,其中污染较重日的日均贡献浓度在50μg·m-3左右,说明石景山污染对北京市空气质量影响较大.同时,进一步对两月典型污染过程进行深入分析,研究发现,在所选两个污染过程中,石景山对北京PM10的贡献浓度与监测浓度同步升高或降低.首先,在污染过程的前期,石景山贡献浓度较低且变化不大,之后贡献浓度与监测浓度同步快速上升,该阶段贡献浓度增量对监测浓度增量的贡献较大,分别占到了同期各自监测浓度增量的52.89%和44.78%,最后,贡献浓度与监测浓度同步降低,说明,在所选污染过程中贡献浓度短时间内的迅速增加是导致北京市监测浓度骤然升高的一个重要原因.