区域污染对北京市采暖期SO2污染的影响分析

结合调查统计的2002年北京市及周边地区污染源排放资料,以GIS地理信息系统作为污染源数据库的可视化载体,利用美国EPA最新发展的区域空气质量模式Models-3/CMAQ,对2002年1月北京市SO2区域污染情况进行模拟,并在此基础上,研究区域污染对北京市采暖期SO2污染的影响.对比模拟结果和同期地面监测资料发现,两者具有较好的相关性,模式较好地反映了2002年1月北京市SO2污染的变化趋势.周边影响结果显示,2002年1月周边污染对北京市SO2月平均贡献率为9.8%,日均浓度超标(大于150 μg/m3)天数内周边贡献平均为11.0%.采暖期北京SO2浓度周边地区贡献较少,主要来源于北京本地污染源.周边省市对北京SO2的月平均贡献率存在季节差异,分别为春22.3%、夏12.9%、秋17.2%、冬9.8%.但就总体而言,周边省市对北京市SO2浓度的贡献率普遍较低,这是因为SO2在大气中的生命周期较短,在长距离传输及扩散过程中不断发生化学转化,并通过干、湿沉降过程不断被清除.但考虑到周边省市SO2排放可能造成气溶胶粒子以及酸雨等二次污染问题,对北京市空气质量存在潜在危害,因此对外地源也应给予一定重视.     

典型固定燃烧源颗粒物成分谱特征研究

为了研究典型固定燃烧源颗粒物成分谱特征,于2013年在河北省应用固定源稀释采样系统采集燃煤电厂、燃煤锅炉、水泥窑及焦化厂炼焦炉等固定燃烧源排放的颗粒物(PM_(10)和PM_(2.5))样品。采样点设置在脱硫除尘器后,稀释比控制在20倍,采样流量为16.7L/min,采集3~4 h,每种颗粒物采集3个平行样品。应用ICP-MS、离子色谱仪和DRI碳质分析仪对PM_(10)和PM_(2.5)样品中的元素组分、水溶性离子及OC/EC组分质量分数进行了分析。结果表明,采用循环流化床锅炉的燃煤电厂排放的PM_(10)中主要组分为Al、Ca、SO_4~(2-)、OC,其质量分数分别为12.1%±5.3%、20.4%±7.3%、9.7%±3.1%、26.7%±8.2%,PM_(2.5)主要组分为Al(11.4%±4.7%)、Ca(17.9%±5.8%)、SO_4~(2-)(11.5%±2.8%)、OC(30.4%±10.8%);采用煤粉炉锅炉的燃煤电厂排放的PM_(10)中主要组分为Al、Ca、SO_4~(2-),其质量分数分别为18.9%±6.4%、12.8%±4.3%、6.2%±2.3%,PM_(2.5)主要组分为Al(9.5%±3.7%)、Ca(12.8%±5.5%)、SO_4~(2-)(10.8%±3.6%)。燃煤锅炉排放的颗粒物中主要组分为Na、Ca、Al、Fe、S、SO_4~(2-)、OC,水泥窑窑尾烟气颗粒物中Na、S、Ca、SO_4~(2-)、Mg~(2+)、OC质量分数较高,炼焦炉排放的颗粒物中主要组分为S、SO_4~(2-)、NH_4~+、OC。4类固定燃烧源PM_(10)和PM_(2.5)成分谱中各成分的相关系数均在0.9以上,但分歧系数分析结果表明PM_(10)和PM_(2.5)颗粒物成分谱差异性较大。     

2016年10～11月期间北京市大气颗粒物污染特征与传输规律

本研究采用气溶胶化学组分在线监测仪（ACSM）对北京地区2016年10月15日~11月15日期间非难熔性PM₁（NR-PM₁）化学组分进行实时连续在线观测,探讨了NR-PM₁化学组分的演变特征;运用潜在源贡献分析（PSCF）法和气象-空气质量模式（WRF-CAMx）识别了北京PM_2.5潜在污染源区和传输路径,揭示了PM_2.5净传输通量的垂直分布特征.结果表明,北京秋季NR-PM₁和PM_2.5质量浓度分别为（59.16±57.05）μg·m^-3和（89.82±66.66）μg·m^-3,其中NR-PM₁平均占PM_2.5的（70.31±22.28）%.整个观测期间,有机物（Org）、硝酸盐（NO₃^-）、硫酸盐（SO₄^2-）、铵盐（NH₄⁺）和氯化物（Chl）分别占NR-PM₁总质量浓度的（42.75±11.35）%、（21.27±7.72）%、（19.11±7.08）%、（12.19±2.64）%和（4.68±3.24）%,不同化学组分的日变化特征存在明显差异.对北京秋季NR-PM₁污染影响较大的潜在源区主要集中在河北南部、河南东北部及山东西部,重污染期间保定、北京南部及廊坊等城市对NR-PM₁贡献较大.WRF-CAMx模拟结果表明,PM_2.5总的净传输通量呈现出显著的垂直分布特征.整个观测期间,毗邻城市主要向北京输入PM_2.5,净通量最大出现在海拔600~1000 m;而重污染前期外来源输送PM_2.5主要位于高空,直到污染最严重的11月5日,PM_2.5转为近地面传输,说明高空和近地面传输是影响北京秋季PM_2.5重污染形成的重要因素.同时鉴别出了两种传输路径,即西南-东北方向（保定→北京→承德）和西北-东南方向（张家口→北京→廊坊北→天津）.     

北京市典型区域大气亚微米颗粒物理化特性及其来源

本研究采用Aerodyne气溶胶化学组成在线监测质谱仪ACSM,于2019年春季、夏季后期、秋季和冬季典型代表月对北京市东南城区非难熔亚微米颗粒物NR-PM₁进行了实时监测与分析,研究了NR-PM₁及其物种在不同时段,特别是霾污染期间的演变特征,以及4个季节有机物的来源.结果表明,整个研究期间NR-PM₁的平均浓度为22.06μg/m³,其季节变化呈现出春季>冬季>秋季>夏季后期的特征.整个研究期间,Org （有机物）的平均浓度为7.12μg/m³,占NR-PM₁的32.30%;NO₃^-和SO₄^2-的平均浓度分别为5.91和6.20μg/m³,分别占NR-PM₁的26.80%和28.12%;而NH₄⁺和Cl^-的平均质量浓度和质量百分数均较低.所有物种呈现出Org> SO₄^2-~NO₃^-> NH₄⁺>Cl^-的特征.清洁天NR-PM₁以Org为主要特征,各季节所有物种的日变化均较小,而霾污染天NR-PM₁以二次无机物种为主要特征,不同季节各物种表现出不同的日变化特征.OA （有机气溶胶）在不同季节解析出的物种有所不同.一次有机气溶胶POA对OA的贡献随春夏秋冬逐渐升高,而二次有机气溶胶SOA则随之逐渐降低.     

承德市大气污染源排放清单及典型行业对PM2.5的影响

以承德市为研究对象,基于拉网式实地调查,获得了该地区2013年各类典型行业污染源详细的活动水平数据,以大气污染物排放清单编制指南为参考,辅以排放因子研究的系统梳理,建立了2013年承德市各行业区县分辨率大气污染源排放清单,并结合人口、路网、土地利用等数据进行了1 km×1 km网格分配.在此基础上建立气象-空气质量模型系统(WRFCAMx),应用颗粒物来源识别技术(PSAT),选取2013年典型季节代表月1、4、7、10月,针对承德市电力、建材、冶金等典型行业对PM_(2.5)的影响进行了定量评估.结果表明,2013年承德市SO_2、NO_x、TSP、PM_(10)、PM_(2.5)、CO、VOCs、NH_3的总排放量分别为81 134、72 556、368 750、119 974、51 152、1 281 371、170 642、81 742 t.工业源是SO_2、NO_x、CO、VOCs的主要排放源,分别占总排放量的89.5%、51.9%、82.5%和45.6%,NO_x的主要排放源还包括道路移动源和非道路移动源,分别占总排放量的26.7%和10.8%;TSP、PM_(10)、PM_(2.5)的主要排放源是无组织扬尘,分别占总排放量的76.7%、65.6%、46.5%;畜禽养殖、化肥施用是NH_3的主要排放源,分别占总排放量的67.1%、15.8%.数值模拟结果表明,无组织扬尘、其他行业、冶金、锅炉行业对环境PM_(2.5)影响较大,浓度贡献分别为23.1%、20.6%、13.3%和11.2%,制定具体控制措施时应得到重点关注.     

道路环境颗粒物浓度空间分布研究

由于交通扬尘和车辆尾气排放,道路环境颗粒物浓度高于城市其它区域,文章应用一种移动监测技术测试区域道路环境中PM10浓度空间分布,并进行了呼市城区道路环境PM10空间分布分析;采用降尘法对呼市城区不同区域30条道路进行监测,分析道路降尘空间分布规律,并对两种方法进行比较。文章给出了呼市城区道路环境PM10浓度的空间分布图...     

Au负载OMS-2催化剂的制备及其低温催化氧化性能

通过前掺杂法(QI),浸渍法(IM)和沉积-沉淀法(DP)3种方法制备了Au负载氧化锰八面体分子筛(OMS-2)Au/OMS-2催化剂,研究了制备方法和制备条件对其催化氧化CO活性的影响.采用X射线衍射(XRD)和BET比表面积测定等技术对所制样品进行表征.结果表明,沉积-沉淀法制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性明显高于前掺杂法和浸渍法制备的催化剂,这与Au/OMS-2-DP催化剂比表面积较大和负载Au颗粒较小有关.制备条件(沉淀剂种类、制备溶液pH、Au负载量和催化剂焙烧温度)明显影响Au/OMS-2-DP催化剂的催化活性.对于各种不同的沉淀剂,以KOH为沉淀剂制备的催化剂活性最高,这可能与其无钝化作用,而且形成的Au颗粒较小有关;制备溶液的为最佳,当pH值过高或过低容易导致Au颗粒的聚集和Au沉淀量较少;XRD结果表明,当Au负载量为5wt%催化剂和催化剂焙烧为300℃时,所制备的催化剂颗粒最小,所得的催化剂活性最高.最佳条件制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性较好,CO完全转化(100%)的温度为67℃.     

京津冀和长三角地区一次重霾过程气象成因及传输特征

基于气象数据和空气质量数据,研究了2016年12月29日~2017年1月8日京津冀与长三角地区一次大范围重度污染过程的特征及成因.结果表明,均压场、低边界层高度、静小风是本次重污染过程的主要气象特征,重污染过程的结束得益于后期气压梯度变大,水平扩散条件转好.此外,基于WRF-CMAQ（气象研究与预报建模系统及区域多尺度空气质量模型）模式情景分析法评价了区域传输和局地累积对本次重污染过程的作用,分析显示重污染前期当中东部地区受南风控制时,京津冀地区受长三角地区传输影响较大（15%~20%）,长三角地区以本地贡献为主;累积阶段,长三角地区本地贡献显著下降,受到京津冀地区的贡献明显上升（20%~30%）,京津冀地区主要受本地排放影响.传输通量结果显示长三角向京津冀输送的净通量峰值发生在重污染前期（-21.52t/d）,京津冀向长三角输送的净通量峰值发生在累积阶段（17.29t/d）,区域传输作用在1001~1478m之间最为活跃.     

典型重工业城市空气重污染过程特征与来源解析

为揭示邯郸市空气污染过程及形成原因,以邯郸市环境监测中心为采样点,对采样滤膜进行离子和碳质组分测试,探讨PM_2.5组分浓度变化特征,并利用WRF-CAMx空气质量模型模拟分析2017~2018年秋冬季3次重污染前后邯郸市各个地区各类污染源大气污染排放对PM_2.5质量浓度的贡献.结果显示,重污染期间邯郸市水溶性粒子占PM_2.5质量浓度的62.4%,二次离子中呈现NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺变化趋势.受地面均压场和高压底部控制及500hPa高空纬向环流影响,污染物水平方向和垂直方向传输受到抑制,同时边界层高度的降低进一步加剧PM_2.5污染浓度的升高,随着西伯利亚东部高压和欧亚大陆高压南下以及边界层高度的上升,3次重污染过程得以彻底清除.PSAT示踪模块结果表明复兴区,丛台区和永年区是邯郸市PM_2.5浓度贡献的主要区县,3个区县重污染贡献总和为66.8%~72.2%,重污染时段冶金,交通源和居民散煤燃烧是3大主要污染源.