热带树木燃烧颗粒物中脱水糖和醋菲烯的排放特征

森林植被燃烧是大气颗粒物的重要来源之一.为研究生物示踪物,对22种东南亚典型热带树木进行开放式燃烧实验,这些树木主要可分为常绿乔木、落叶乔木和灌木这3大类.分析植被燃烧产生的脱水糖、醋菲烯(acephenanthrylene)、醋蒽烯(aceanthrylene)、惹烯等生物质燃烧示踪物的排放因子特征.22种典型东南亚热带树木燃烧产生的颗粒物中3种植物类型的总糖平均排放因子大小趋势为:常绿乔木(1.56 g·kg~(-1)±1.01 g·kg~(-1))灌木(1.99 g·kg~(-1)±0.64 g·kg~(-1))落叶乔木(5.38 g·kg~(-1)±7.18 g·kg~(-1));醋菲烯平均排放因子趋势为常绿乔木(2.63 mg·kg~(-1)±2.44 mg·kg~(-1))≈灌木(2.46 mg·kg~(-1)±2.14 mg·kg~(-1))落叶乔木(6.07 mg·kg~(-1)±8.50 mg·kg~(-1)).关于示踪物特征比率,乔木、灌木的左旋葡聚糖(Lev)/甘露聚糖(Man)平均值分别为20.6±11.9、23.2±9.20,总范围为5.80~51.5;两者的醋菲烯(AP)/醋蒽烯(AC)平均值分别为7.13±5.18、5.53±1.51.相较于受影响条件较多的脱水糖,芳烃类化合物分析方法简捷,其中AP/AC虽然较荧蒽(FL)/芘(PY)的稳定性略差,但受到的其他污染源干扰少、特异性高.因此,在生物质源解析方面可以综合考虑各示踪物的优缺点以提高准确性,其中醋菲烯是作为生物示踪物的较优选择.     

民用燃煤烟气中甲基多环芳烃的排放特征

利用全流稀释烟气采样系统,对20个煤/炉组合方式(涉及4种烟煤和1种无烟煤、块煤和蜂窝煤2种燃烧方式、3种北方地区常用的炉灶类型)的燃烧烟气进行了采样和分析,获取了多环芳烃的排放因子数据.针对具有更强“三致”作用的甲基多环芳烃(A-PAHs)的排放特征进行讨论,并与原煤的有机溶剂抽提物进行对比.结果表明,不同煤种和燃烧方式的8种A-PAHs排放因子(EFA-PAHs)差别显著,其中,烟煤在块煤与蜂窝煤两种燃烧方式下的变化范围分别为0.5~1.6mg/kg和63.9~100.1mg/kg,无烟煤以块煤与蜂窝煤燃烧的EFA-PAHs分别为0.1mg/kg和67.3mg/kg;蜂窝煤的平均EFA-PAHs比块煤高约2个数量级,说明作为洁净煤技术被推广使用的蜂窝煤燃烧方式存在“不洁净”的方面,应引起重视.对比原煤抽提物中A-PAHs的变化特征,可知燃煤烟气中的A-PAHs部分来自于煤的受热挥发,具有原煤的一些特征,但是更多的A-PAHs来自于燃烧过程中的高温裂解反应.     

民用固体燃料源的IVOCs排放特征及燃烧温度的影响

中等挥发性有机物(intermediate-volatility organic compounds,IVOCs)是近年备受关注的二次有机气溶胶的重要前体物,但目前急需包括民用固体燃料燃烧在内的源排放数据.本文选择两种成熟度不同的烟煤(灵武煤和徐州煤)和两种生物质(稻秆和松木)为研究对象,结合石英管式炉和稀释通道开展7个温度点(300～900℃,以100℃为间隔)的燃烧实验,采集和分析烟气中的IVOCs,探讨煤和生物质燃烧的IVOCs排放因子、组成以及燃烧温度的影响.结果表明,生物质燃烧的IVOCs平均排放因子[(483±182) mg·kg-1]比烟煤[(190±108) mg·kg-1]高2. 5倍;组成方面,生物质和煤的IVOCs均以剩余UCM占主导[分别为(81±11)%和(68±6)%],而生物质排放的正构及支链烷烃占比明显低于烟煤,但芳香烃略高;燃烧温度对两类燃料的影响存在显著区别:烟煤(以灵武煤为例)的IVOCs在500℃[(340±113) mg·kg-1]比900℃[(63±15)mg·kg-1]高5. 4倍,而生物质在400～500℃和800～900℃时呈现两个含量相当的峰值;随着燃烧温度提升,松木IVOCs中芳香烃的占比从1%增加到29%,剩余UCM则从92%降低到61%,烟煤的变化幅度则很小.进一步结合校正燃烧效率对两类燃料和燃烧温度影响IVOCs排放的机理进行了解释.     

东海内陆架沉积物中黑碳分布及其与持久性有机污染物的相关性研究

本文采用化学热氧化法测定了25个东海内陆架表层沉积物中黑碳的含量,探讨了沉积物中黑碳与总有机碳、粒度以及持久性有机污染物之间的关系.结果表明,东海内陆架表层沉积物中黑碳的含量范围为0.21～0.88 mg.g-1.沉积物中黑碳和总有机碳之间没有显著的相关性,表明两者具有不同的来源.区域内沉积物在粒度上有明显的空间分异,黑碳的空间差异则较小,表明黑碳的沉积过程受颗粒物分选过程的影响较小.沉积物中多环芳烃和滴滴涕的含量与黑碳无显著的相关性,可能与东海内陆架环境中强烈的水动力过程和持久性有机污染物来源的复杂性有关.     

渤海湾潮间带表层沉积物中多环芳烃的含量分布和生态风险

在渤海湾天津段潮间带及邻近区域的主要入海河流和近海采集86个表层沉积物样品,通过GC/MS对16种优控多环芳烃(PAHs)的含量进行分析,结果表明:潮间带44个样品的PAHs平均含量为(140.0±84.1)ng/g,与近海样品的PAHs含量[(161.6±38.7)ng/g, n=26]相当,但远低于河流样品的PAHs含量[(452.7±206.0)ng/g, n=13];潮间带样品的PAHs含量呈现“北区高南区低”(以天津港码头为界)的空间分布特征,与该区域沉积物粒度及黑碳和总有机碳的含量呈现显著的相关性;从PAHs的组成上可以显示潮间带沉积环境具有一定的特殊性;潮间带样品PAHs的BaP毒性当量含量平均为(24.5±21.1)ng/g;根据加拿大魁北克省海洋沉积物中PAHs的质量评估标准,渤海湾表层沉积物中PAHs的污染具有一定的生态风险.     

粒级-标准偏差法和主成分因子分析法在粒度敏感因子提取中的对比

沉积物全样粒度参数已很难对受不同物源和不同沉积动力影响的古环境进行深入研究,不同来源的多组分分离提取敏感粒级方法较多,不同的方法提取的粒级兼容性及其所反映的环境意义差别值得探讨。本文利用烟台四十里湾3个柱状沉积物粒度分析数据为基础,对比分析粒级-标准偏差法和主成分因子分析法提取的环境敏感因子及其反映的古环境意义。结果表明,两种方法提取的环境敏感因子粒级一一对应,两种方法所提取的敏感粒级含量在沉积物中存在相同的变化趋势,这说明了两种方法均能敏感地反映沉积物相同的沉积动力特征,但粒级-标准偏差法所提取的粒级易受端元组分影响,粒级-标准偏差法所提取的敏感因子主要反演主控因子环境信息。     

胶州湾、套子湾及四十里湾表层沉积物中有机氯农药的含量和分布特征

从胶州湾、套子湾及四十里湾海域和邻近河流采集了48个表层沉积物样品,采用气相色谱的分析方法对沉积物中有机氯农药(HCHs、HCB和DDTs)进行了测定,目的是探讨其在该研究区域的分布特征和来源.结果表明,胶州湾HCHs、HCB与DDTs的含量平均值分别为0.33、0.31和10.33 ng·g-1;套子湾及四十里湾的平均值分别为0.26、0.10和4.56 ng·g-1.相对于国内其他海域,胶州湾沉积物中OCPs偏高,特别是DDTs的含量;而套子湾及四十里湾沉积物中OCPs含量水平较低.对OCPs的分布特征及其来源进行分析得出,研究区域HCHs主要是历史残留,但是个别站位高含量的γ-HCH则表明了存在林丹的点污染源;而DDTs主要来源于工业DDTs,但是在胶州湾青岛港附近的站位o,p’-DDT/p,p’-DDT较高,暗示该区域受到三氯杀螨醇类型DDTs的污染.胶州湾高含量的DDTs需要引起足够的重视.     

棕色碳气溶胶来源、性质、测量与排放估算

随着对碳气溶胶吸光性认识的提高,近年来吸光有机碳——BrC(brown carbon,棕色碳)的吸光问题成为继BC(black carbon,黑碳)之后国际大气环境领域的新热点. 基于已有的研究报道,将BrC大体分为焦油类物质、类腐殖质(HULIS)和其他吸光性有机气溶胶三大类,其来源包括一次排放和二次生成2种. 由于BrC缺少BC所具有的类石墨烯结构,致使颗粒间较为分散,加之含氧官能团比重较高,因而在水及有机溶剂中均有较强的可溶性. BrC的光学性质通常借助AAE(ngstrm吸收波长指数)、MAE(质量吸收效率)、RI(折射率)及SSA(单次散射反照率)来表示,其中由于BrC分子结构中缺少sp2杂化成分,形成了区别于BC的典型特征,即AAE>1(而对于BC,其AAE=1)). 虽然已有借助于光学法、热光法、化学法和质谱法进行BrC测定的报道,但目前没有公认的标准测定方法和参考物质,测定结果实际依赖于选定的测定方式. 在排放估算研究方面,BrC远落后于BC,致使有些排放估算方法多以相伴的BC排放量作为参照. 建议今后对BrC研究应主要面向气候影响、生成机理、测定方法、排放因子与控制策略等领域来展开.      

广州东站室内停车场空气中羰基化合物调查

汽车尾气是大气中羰基化合物的主要来源之一.利用实验室已经建立起来的羰基化合物的检测方法,对广州东站室内停车场内空气进行了检测,结果表明,汽车尾气中检测出21种目标化合物,浓度最高的羰基化合物分别是甲醛、乙醛和丙酮,占总的羰基化合物的76.2%(质量分数).     

蜂窝煤燃烧烟气中多环芳烃的定量研究及粒径分布特征

通过对蜂窝煤燃烧排放的烟气中多环芳烃的定量分析,研究了17种多环芳烃在烟气颗粒相和气相中的分配以及在不同粒径颗粒物上的分布特征。结果表明：在室温下燃煤排放的多环芳烃总量以在气相中存在为主,但总体毒性则主要存在于颗粒相中;多环芳烃主要分布在亚微米级颗粒上,分子量越大的多环芳烃越趋于富集在细颗粒上,因而对健康的危害就越大。