铊在矿物胶体和天然有机质界面上迁移转化行为的研究进展

铊(Tl)是典型的毒害重金属元素之一,对生物体的毒性高于Hg、Cd和Pb等元素。铊在天然水环境相关介质中的背景含量较低,但可通过各种工业活动大量进入水体环境,借由水体迅速迁移扩散,对生态系统造成巨大的环境隐患。本文总结了铊在水体中的分布特征,并重点阐述了铊在矿物胶体和天然有机质(腐殖酸)等界面上迁移转化行为的研究进展。研究表明,铁(氢)氧化物、锰(氢)氧化物均能在一定程度上吸附水体中的Tl(I),铊在一些锰(氢)氧化物表面的吸附行为可能会涉及Tl(I)在矿物表面的氧化还原机制。矿物表面对铊离子的吸附作用不仅与矿物的组成成分有关,还可能与矿物组成成分的晶型结构密切相关。天然有机质对铊迁移转化影响作用的研究目前主要偏重天然腐殖酸对铊的络合作用。因此,要加强的研究铊分别在不同种类、不同晶型的矿物和不同类型的天然有机质界面上的迁移转化行为,并借助高精度的价态和结构分析手段从分子水平上探讨其迁移转化机理。了解铊在水体中的迁移转化有助于深入认识铊的环境地球化学行为,并为研究铊的污染治理提供理论基础。     

可见光助三维电极/电Fenton处理罗丹明B废水的研究

提出了以多孔TiO2薄膜(Porous-TiO2)板为阳极,活性炭负载Fe-Ni共掺P25颗粒(Fe-Ni-P25/AC)为粒子电极的可见光助三维电极/电Fenton(Vis-3D/EF)降解有机废水的新方法.同时,考察了该体系对罗丹明B溶液的去除效果和影响因素,探讨了降解过程的反应动力学,并与常规阳极和粒子电极组成的体系处理能耗进行了对比,探讨了Vis-3D/EF体系各个作用对去除率的贡献及对罗丹明B的降解机理.实验结果表明,在电源电压20 V、溶液pH=3、Fe2+离子投加量0.5 mmol·L-1、曝气量1.5 L·min-1、反应时间60 min时,20 mg·L-1罗丹明B的降解率为96.84%,处理过程更符合二级反应动力学.在此条件下,Porous-TiO2阳极板和Fe-Ni-P25/AC粒子电极组成的体系,降解过程具有明显的协同催化特点,协同因子达1.22,且处理能耗仅为常规石墨(Gr)阳极、活性炭(AC)粒子电极组成体系的1/85.5.Vis-3D/EF降解过程中电催化氧化作用、Fenton氧化作用、可见光催化作用及可见光下的协同作用对去除率的贡献分别为43.88%、20.21%、15.26%和17.49%.同时,通过叔丁醇捕获实验发现,·OH对去除率的贡献为75.58%,表明·OH是该体系中产生的主要活性物质.     

烟台夹河河口海水混合过程的地球化学特征研究

海(咸)水混入是河口河水重要的地质过程,深刻地影响河水地球化学过程。本文系统采集夹河河口水样,分析海淡水混合过程的地球化学特征。结果表明,远离河口段(J10~J14)为淡水性质,主要受水-岩作用及人类活动等影响;近河口段(J1~J8)海水混入严重,F~-、Cl~-、Br~-、SO~(2-)_4、Na~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、盐度等明显较高,主要受海水混入影响。近河口段存在Na-Ca离子交换过程,约占Na~+总量的0.9%~1.5%,离子交换量随海水混入比例增加而增加,Na~+离子交换量与K~+,Ca~(2+)、Mg~(2+)、Br~-、F~-、SO~(2-)_4离子交换量相关,且河水离子含量与盐度回归系数略低于与盐度、Na~+交换量回归系数,表明河口段河水离子交换影响河水地球化学特征。     

流域污染负荷水质响应的时空数值源解析方法研究

以目前广泛应用的环境流体动力学模型EFDC为平台,构建时空数值源解析方法,理论上可以得到任意时刻任意空间点位污染物的来源构成.其原理是考虑水质模型的微分方程,直接对每个污染负荷再微分,从而将原来1个微分方程变为关于每个污染源的微分方程组,然后联立以EFDC的水动力模型求解,得到每个源对每个时空点的贡献.概化的抚仙湖模型作为数值案例用以验证方法.时空数值源解析的结果与传统扰动方法的结果几乎重合,验证了时空数值源解析方法的正确性.另一方面,数值案例中存在34个独立的污染源,扰动法则需要35次模拟,而时空数值源解析方法的结果通过单次模拟就可得到,说明时空数值源解析方法具有明显的计算效率优势.而通过对结果的进一步分析可以发现,时空数值源解析方法可以提供更精确的源贡献的动态描述.     

呼伦贝尔沙区土壤细菌群落结构与功能预测

以呼伦贝尔沙区裸沙地、草地、沙地樟子松（Pinus sylvestris var. mongolica）人工林和沙地樟子松天然林四种生境土壤为研究对象,采用野外调查、16S rRNA基因高通量测序和PICRUSt功能预测相结合的研究方法比较分析不同生境土壤细菌群落结构和潜在功能组成特征.结果显示：呼伦贝尔沙区沙地樟子松天然林土壤细菌多样性最高,人工林土壤细菌多样性最低,Shannon指数分别为（8.623±0.193）和（7.432±0.028）,不同生境土壤细菌alpha和beta多样性存在显著差异.草地、沙地樟子松人工林和天然林土壤中变形菌门（Proteobacteria）相对丰度最高,均值分别为29.83%±1.14%、34.73%±1.99%、31.95%±0.21%,裸沙地土壤放线菌门（Actinobacteria）相对丰度最高,均值为26.13%±0.43%.不同生境土壤细菌主要优势属为慢生根瘤菌属（Bradyrhizobium）、RB41,其相对丰度在四种生境中的均值分别为5.29%±2.24%、4.22%±1.23%.PICRUSt功能预测共得到6个一级功能层,40个二级功能层,土壤细菌功能较为丰富,土壤细菌群落在环境信息处理、代谢、遗传信息处理和有机系统方面功能活跃.沙地樟子松天然林核苷酸代谢、酶家族、氨基酸代谢、碳水化合物代谢功能基因较为丰富,保证了沙地樟子松天然林土壤细菌的存活,使其具有较高的多样性.呼伦贝尔沙区不同生境土壤细菌功能基因丰度波动,反映了四种生境的土壤细菌群落组成及多样性的变化,指示了不同生境功能基因对土壤细菌群落的影响规律,可为预测和理解沙区土壤细菌代谢潜力和功能提供参考借鉴.     

三维电极电Fenton氧化法处理染料废水

采用三维电极电Fenton氧化法处理实际染料废水,探究了染料废水处理效果的影响因素。实验结果表明：以钌铱镀层钛电极为阳极、不锈钢板为阴极、粉末活性炭为颗粒电极,在粉末活性炭投加量为2.0 g/L、电流密度为0.5 mA/mm²、极板间距为3 cm、pH为2.0、硫酸亚铁投加量为0.50 g/L的最优工艺条件下,反应2 h后COD、TOC、氨氮、色度的去除率达到最大,分别为62.80%、41.15%、42.48%和95.00%;粉末活性炭作为颗粒电极可使染料废水COD去除率提高18个百分点;重复使用10次的处理效果与第2次基本持平。     

Heavy metal availability and impact on activity of soil microorganisms along a Cu/Zn contamination gradient

All the regulations that define a maximum concentration of metals in the receiving soil are based on total soil metal concentration. However, the potential toxicity of a heavy metal in the soil depends on its speciation and availability. We studied the effects of heavy metal speciation and availability on soil microorganism activities along a Cu/Zn contamination gradient. Microbial biomass and enzyme activity of soil contaminated with both Cu and Zn were investigated. The results showed that microbial biomass was negatively affected by the elevated metal levels. The microbial biomass-C （Cmic）/organic C （Corg） ratio was closely correlated to heavy metal stress. There were negative correlations between soil microbial biomass, phosphatase activity and NH4NO3 extractable heavy metals. The soil microorganism activity could be predicted using empirical models with the availability of Cu and Zn. We observed that 72% of the variation in phosphatase activity could be explained by the NH4NO3-extractable and total heavy metal concentration. By considering different monitoring approaches and different viewpoints, this set of methods applied in this study seemed sensitive to site differences and contributed to a better understanding of the effects of heavy metals on the size and activity of microorganisms in soils. The data presented demonstrate the relationship between heavy metals availability and heavy metal toxicity to soil microorganism along a contamination gradient.     

典型磺胺类抗生素在土柱中的淋溶规律研究

通过室内土柱淋溶试验,对2种磺胺类抗生素——磺胺嘧啶和磺胺甲基异噁唑在土壤中的淋溶行为,及其受到淋溶流速、淋溶浓度和不同剖面土壤理化性质的影响进行了研究.结果表明,随着剖面土层深度增加磺胺类抗生素的淋出速率变快且在土柱中的残留量减少,磺胺甲基异噁唑在0~20 cm土层土柱中的残留含量是其在40~60 cm土层土柱中的2倍.淋溶流速越快,淋出液中磺胺类抗生素浓度越大且在土柱中的残留含量越低.用浓度为500μg·L-1淋溶液以2 mL·min-1的速度淋溶时,淋出液中磺胺类抗生素的浓度接近500μg·L-1,而以1 mL·min-1和1.5 mL·min-1速度淋溶时,其浓度仅为100~200μg·L-1.随淋溶液浓度升高,磺胺类抗生素淋溶性增强,其在土柱中的残留含量也明显增高.用浓度为250μg·L-1和125μg·L-1淋溶液以2 mL·min-1进行淋溶时,磺胺甲基异噁唑在淋出液中仅有少量检出,而用浓度为500μg·L-1淋溶液淋洗时,其在淋出液中的浓度接近500μg·L-1,其在土柱中的残留含量是低浓度淋溶液淋溶时的2~3倍.本研究结论可为管理含磺胺类抗生素的水源灌溉方式提供理论依据.     

黄山大气气溶胶新粒子生长特性观测分析

利用2012年9月22日~10月28日黄山地区大气气溶胶、二氧化硫和臭氧观测数据,结合气象数据,分析气溶胶新粒子的生成-增长特征.分析发现,在33个有效观测日中,有新粒子生成-增长的观测日占总数的18.2%,其中晴天的发生频率为37.5%,新粒子生成-增长都开始于晴天上午,与无新粒子观测日相比,太阳辐射量、风速、SO2及O3浓度较高,环境温度和相对湿度较低.气溶胶新粒子的增长具有由小及大的特点,核模态气溶胶粒子(10~20nm)数浓度最先增加,爱根核模态粒子(20~50nm)数浓度随着时间推移逐渐增大,但浓度峰值依次下降,平均增长率为3.58nm/h. SO2浓度先于核模态气溶胶数浓度到达峰值,其氧化后的产物H2SO4为新粒子的核化提供前体物,并且参与新粒子的增长过程,当SO2浓度较低时,不会发生新粒子生长事件.     

铁碳促进O3/H2O2体系深度处理准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物

构建了铁碳-O_3/H_2O_2体系降解矿化垃圾床渗滤液尾水中有机物,并考察了体系O_3、铁碳及H_2O_2投加量、初始pH值和反应时间对铁碳-O_3/H_2O_2体系处理渗滤液尾水的影响.结果表明,在铁碳投加量为3 g·L~(-1),O_3投加量为9.798 mg·min~(-1),H_2O_2投加量为2 mL·L~(-1),初始pH值为3的条件下,反应10 min后,渗滤液尾水的COD和UV_(245)分别从711.96 mg·L~(-1)、0.19下降至295.04 mg·L~(-1)、0.10.类比实验结果表明,铁碳-O_3/H_2O_2体系对渗滤液尾水有机物具有较高的去除率,且可生化性得到提高(BOD/COD从0.04增加至0.40).紫外-可见和三维荧光光谱显示,废水中难降解有机物转化为小分子有机化合物且腐殖质的分子缩合度降低.最后,采用SEM-EDS、XRD和XPS技术对铁碳-O_3/H_2O_2体系的反应机理进行了解析,发现铁碳-O_3/H_2O_2反应的机理为铁碳微电解反应、铁氧化物-H_2O_2非均相芬顿反应、O_3/H_2O_2、铁碳-O_3非均相的高级氧化作用和铁基胶体对有机物的吸附沉淀作用.研究表明,铁碳-O_3/H_2O_2体系是一种能够有效去除矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物的方法.