纳米二氧化钛光催化技术与大气污染治理

简要介绍了纳米二氧化钛（TiO₂）光催化技术的发展历史和反应原理.重点讨论了纳米TiO₂光催化技术在大气污染物催化转化方面的研究进展与前沿问题,分析发现该技术对一些典型大气有机污染物、氮氧化物、硫化物以及二氧化碳等有较高的去除效率（去除率多在80%~99%之间）.总结了纳米TiO₂光催化技术在大气污染治理中的应用状况,结果表明在空气净化、机动车尾气净化、化石燃料脱硫以及温室效应控制等方面已初步进入实用阶段.     

介孔氮化碳光催化降解诺氟沙星的动力学机制

采用一种简单高效的制备方法,利用SiO₂为模板制备出具有更高催化活性的介孔氮化碳材料（mpg-C₃N₄）,并通过透视电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、氮气吸脱附测试（BET）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、光电子能谱（XPS）对mpg-C₃N₄的形貌、组成结构进行表征.结果显示,mpg-C₃N₄表面存在大量直径约12nm的孔状结构,与g-C₃N₄相比,比表面积大幅度增大,并因此提供了更多的活性位点从而提高其光催化活性.使用紫外可见漫反射光谱（UV-vis DRS）和荧光光谱（PL）对其光电化学性能进行测试.结果表明介孔材料的引入使得氮化碳的吸收光谱发生红移,并降低了光生电子-空穴对复合率,从而提高对可见光利用效率.通过对诺氟沙星（NOR）的降解与吸附实验研究表明,NOR的光催化降解过程符合一级动力学和Langmuir-Hinshelwood动力学模型,而mpg-C₃N₄对NOR的吸附符合二级动力学,表明NOR的光催化降解主要发生在催化材料的表面且以化学吸附为主.吸附实验表明mpg-C₃N₄在30min内可以吸附56.78%的NOR,降解实验显示,光解1.5h后,超过90%的NOR可被降解.相比体相g-C₃N₄,mpg-C₃N₄表现出良好的吸附性能和光催化性能.pH值影响实验表明pH值约为7.41时达到最佳降解效果,主要归因于药物形态与材料表面电荷作用.淬灭实验表明O₂^·-和h⁺是降解体系中的主要活性物质.     

湿地公园对局地气候舒适性影响的数值试验

为探索湿地公园对局地气候舒适性的影响,利用WRF数值模式,对重庆市梁平区待建湿地公园的位置与面积规划进行敏感性试验。结合当地主导风向和实际项目需求,设计了不建设湿地公园、湿地公园占地分别达10 km²、15 km²和20 km²等面积敏感性试验,以及湿地公园位于保护区西南部、东北部和分为南北两部分等建设位置敏感性试验。通过对比不同试验方案下垫面修改前后模拟结果的2 m气温、湿度等气象要素并计算热气候指标,认为湿地公园建设面积约15 km²、且将湿地分为两部分但东北部面积较大时,对当地的局地气候舒适性有较好改善。对风场的分析表明,这可能是因该规划方案能产生新的风道所致,因此也说明湿地公园的规划应当将局地风环境状况作为重要的参考指标。     

The thermal transformation mechanism of chlorinated paraffins: An experimental and density functional theory study

The increasing production and usage of chlorinated paraffins(CPs) correspondently increase the amount of CPs that experience thermal processes. Our previous study revealed that a significant amount of medium-chain chlorinated paraffins(MCCPs), short-chain chlorinated paraffins(SCCPs) as well as aromatic and chlorinated polycyclic aromatic hydrocarbons(Cl-PAHs) were formed synergistically during the thermal decomposition of CP-52(a class of CP products).However, the transformation mechanisms of CP-52 to these compounds are still not very clear.This article presents a mechanistic analysis on the decomposition of CP-52 experimentally and theoretically. It was found that CP-52 initially undergoes dehydrochlorination and carbon chain cleavage and it transformed into chlorinated and unsaturated hydrocarbons. Cyclization and aromatization were the most accessible pathways at low temperatures(200–400°C), both of which produce mostly aromatic hydrocarbons. As the temperature exceeds 400°C, the hydrocarbons could decompose into small molecules, and the subsequent radical-induced reactions become the predominant pathways, leading to the formation of Cl-PAHs. The decomposition of CP-52 was investigated by using density functional theory and calculations demonstrating the feasibility and rationality of PCB and PCN formation from chlorobenzene. The results improve the understanding of the transformation processes from CP-52 to SCCPs and Cl-PAHs as well as provide data for reducing their emissions during thermal-related processes.     

基于GRACE数据的中国水储量变化特征分析

论文以中国2003—2015年GRACE水储量数据、GLDAS-Noah地表蒸散发数据、地面实测降水数据为数据源,基于Theil-Sen Median 趋势分析和Mann-Kendall检验法,分析了中国水储量、降水量以及蒸散发量的变化趋势及相关关系,并利用经验正交函数（EOF）分析了中国水储量变化时空分布特征,结果表明：1） 2006年以后中国整体水储量年际变化剧烈,且降水和蒸散发可以识别水储量异常时段内的特征信息;2） 2003—2015年全国各地水储量、降雨量和蒸散发量变化空间分布差异明显;3） 全国共有18.6%的地区气候因素对水储量变化的方差解释量超过50%,主要位于中国东北、东南沿海、四川盆地、青海高原以及新疆西北部地区;4） EOF分解的GRACE水储量各主成分信息可以表征研究时段内中国地区整体和局部的水储量时空变化特征。     

异养协同硫自养ABR系统还原高浓度高氯酸盐

构建新型异养硫自养ABR反应器,以处理含高浓度高氯酸盐（ClO₄^-）废水,并探讨该工艺对不同浓度ClO₄^-的还原性能及硫酸盐（SO₄^2-）的产生规律,同时解析ABR系统内生物量及胞外聚合物（EPS）的变化特性.结果表明：在HRT=12h,进水ClO₄^-浓度为300mg/L时,去除率可达99.60%,出水SO₄^2-浓度稳定在150mg/L内.进水pH值为7.8~8.0,随着还原ClO₄^-浓度的升高,异养段出水pH值逐渐升高至8.0~8.3,自养段pH值则逐渐降低至6.6~6.9,异养协同硫自养ABR系统可实现酸碱的平衡.此外,提高进水ClO₄^-浓度可促进EPS的分泌,且异养段第一格室微生物分泌的EPS最多,其含量可达到102.46mg/（g·vss）.EPS的分泌可以形成保护层以抵制外界的压力,同时也起到储备碳源和能源的作用.     

基于CSGD的排放清单处理工具研究

CSGD（crowd sourcing geographic data,众源地理数据）是通过互联网向大众或相关机构提供的一种开放地理空间数据,具有易获取、时效性好、准确性高等特点,在排放清单时空分配方面具有应用潜力.然而,现有排放清单处理工具不支持CSGD数据直接输入且难以满足排放清单空间分配和空气质量模式所需清单格式,因此,亟待开发一套可以拓展该类数据在排放清单领域应用的工具.以CSGD中的POI（城市设施兴趣点）数据为主要研究对象,基于QGIS平台、C++语言及Python语言,开发了在Windows系统下的ISAT（inventory spatial allocate tool,排放清单空间分配工具）工具及在Windows或Linux系统下的ISAT.M工具.结果表明:ISAT工具以POI数据为基础制作出的空间分配结果与排放源排放强度的空间分布特征的一致性较好;ISAT.M工具输出的inline清单可以作为CMAQ空气质量模式及其DDM敏感性分析模块的输入文件并开展模拟,通过与SMOKE模型的关闭源法模拟结果对比发现,二者在数据及空间分布上呈较好的一致性.研究显示,CSGD数据应用于排放清单空间分配可较好地反映排放源空间分布特征,同时由于此类数据存在信息冗杂、近郊区数据缺失等问题,在应用过程中应注意数据清洗及数据种类的选取工作.      

中国典型城市PM2.5浓度时空演绎规律及影响因素分析

为探讨空气中ρ（PM_2.5）的空间集聚特征和气候、大气成分变量对空气中ρ（PM_2.5）的影响,利用首批纳入PM_2.5监测的74个城市的ρ（PM_2.5）数据计算Moran's I指数,并选取其中38个典型城市进行计量分析.在基于引力模型的空间权重矩阵基础上,构建面板数据SDM（空间面板杜宾模型）.结果表明:ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（CO）、ρ（O₃）、RH（relative humidity,相对湿度）与城市ρ（PM_2.5）呈正相关,而T（temperature,温度）和WS（wind speed,风速）与城市ρ（PM_2.5）呈负相关;ρ（PM₁₀）、ρ（CO）、RH是位于前3位影响城市ρ（PM_2.5）的关键性因素,其总效应分别为0.720 1、0.241 7、0.133 9.地理上邻近城市ρ（PM_2.5）具有明显的外部空间溢出效应,即邻近城市ρ（PM_2.5）每增加10百分点,将导致该地区ρ（PM_2.5）增长6.12百分点.300 km左右是保证PM_2.5区域"联防联控"最佳效果的最大门槛距离,超过该门槛距离,区域"联防联控"的力度和效果会随着距离的增加而逐渐减弱;当门槛距离大于500 km时,ρ（PM_2.5）的空间自相关性不显著.气候变量中,RH和ρ（PM_2.5）呈同方向变化,而T、WS与ρ（PM_2.5）呈反方向变化.研究显示,关注单一地区或单一因素（气候或大气成分）均不能有效控制PM_2.5污染,在保持经济稳定增长的前提下,各地治理PM_2.5应从调整产业结构、优化能源结构、完善防控机制等多个维度共同推进,促使经济增长方式早日从"粗放型"向"集约型"转变.      

有机物对SAD的影响及其数学模拟

通过血清瓶批式实验,研究了不同C/N下葡萄糖和乙酸钠对厌氧氨氧化耦合反硝化系统（SAD）污泥活性及脱氮性能的影响.耦合系统颗粒污泥为在亚硝态氮充足的UASB连续流反应器中培养得到,具有较高的厌氧氨氧化活性和反硝化活性.以葡萄糖为碳源,C/N分别为1,2,4时,厌氧氨氧化活性差异不大,反硝化活性逐渐增加,亚硝态氮最大降解速率分别为0.265,0.345,0.453kgN/（kgVSS·d）;以乙酸钠为碳源,C/N分别为1、2、4时,厌氧氨氧化活性和反硝化活性都无明显差别.相同C/N下,耦合系统以葡萄糖为碳源时的厌氧氨氧化活性较高,以乙酸钠为碳源时的反硝化活性较高.C/N分别为1,2,4时,以葡萄糖为有机物的氨氮最大降解速率分别为乙酸钠的1.15,1.19,1.58倍,以乙酸钠为有机物时反应的亚硝态氮最大降解速率分别为葡萄糖的1.89,1.48,1.15倍.实验的数学模拟结果表明,通过模型的模拟,能较为准确地预测实验过程中氮素的变化趋势,在C/N为1~4时耦合系统中颗粒污泥的厌氧氨氧化活性无较大变化.     

田埂在农业面源污染治理中的应用现状与展望

农业面源污染是当前影响我国水环境质量持续改善的主要因素之一。农业面源污染中约1/4的氮、磷污染物来自种植业污染,其主要通过径流、侧渗和下渗等方式向受纳水体迁移。田埂作为农田环境的重要组成部分之一,是种植田块内污染物进入受纳水体的第一道处理设施,能有效减少径流、降低侧渗和减轻水土流失,从而降低种植田块向水体排放的污染物量,被认为是一项经济、简单又具有广泛推广使用基础的农业面源污染治理技术。基于文献分析,从降低农业面源污染的角度系统梳理了国内外有关田埂对农田退水中污染物去除效果的研究成果,综述了田埂的研究现状,阐述了田埂去除污染物的主要方式,分析了田埂去除污染物的可能机理,最后探讨了田埂广泛推广应用还需要关注的问题。