气候变化与人类活动对陆地水储量的影响

陆地水储量(TWS)是气候变化的重要指示,研究TWS有助于理解气候变化是如何影响水资源的循环。本文用GRACE重力卫星数据与气象资料恢复了2002—2016年我国陆地水储量的时空分布变化,运用M-K趋势分析判断陆地水储量与气候数据的趋势,并将具有显著趋势的地域划分为10个关键区域,其中:松花江流域、长江中下游流域、珠江流域、三江源自然保护区及青藏高原中部TWS趋于增加(2.76—7.14 mm?a~(-1)),而华北平原、黄土高原、辽河流域、天山山脉及雅鲁藏布江流域陆地水储量趋于减少(-1.47—-8.93 mm?a~(-1))。TWS与气候数据、气候环流指数的Spearman相关性的结果表明:TWS的变化主要受气候变化影响,气候变化是造成陆地水储量变化的主要因素,但在人口密集区域,人类活动对TWS的影响也不可忽视,如华北平原过度汲取地下水是造成TWS减少的重要原因。     

聊城市冬季PM2.5中水溶性化合物的昼夜变化特征及来源解析

为探究聊城市冬季PM_(2.5)中水溶性物质的昼夜变化特征及其来源,于2017年1～2月进行PM_(2.5)样品采集,对其水溶性无机离子、乙二酸和左旋葡聚糖等水溶性化合物进行分析,并采用主成分分析-多元线性回归模型(PCA-MLR)对其来源进行解析.结果表明,采样期间聊城市PM_(2.5)平均质量浓度为(132. 6±65. 4)μg·m-3,是国家二级标准的1. 8倍,且夜晚PM_(2.5)的污染程度略高于白天. SNA(SO24-、NO3-和NH4+)是聊城市PM_(2.5)中最主要的水溶性离子,在白天与夜晚占总离子的质量分数为73. 4%和77. 1%,说明聊城市冬季二次污染较严重.白天与夜晚阴阳离子平衡当量比值(AE/CE)都小于1,说明PM_(2.5)呈碱性,且夜晚PM_(2.5)的酸性比白天强.无论在白天还是晚上,NH4+的主要存在形态均为NH4HSO4和NH4NO3.通过相关性分析,证实了乙二酸是在液相中经酸催化的二次氧化反应形成的,且受生物质燃烧的影响很强.通过PCA-MLR模型分析可知,聊城市冬季PM_(2.5)中的水溶性化合物主要来自机动车尾气及其二次氧化、生物质燃烧,而受矿物粉尘与煤炭燃烧的影响较小.     

基于位点能量分布理论对苯酚和双酚A在沉积物中的竞争吸附研究

河流水体和沉积物中酚类EDCs因其广泛存在和危害持久受到广泛关注,为研究自然条件下河流沉积物上多种酚类EDCs共存的吸附行为,本文以苯酚(phenol)和双酚A(bisphenol A,BPA)为目标污染物,灞河表层沉积物为吸附剂,通过静态吸附实验研究二者在单溶质和双溶质体系下的吸附等温特性,在此基础上,采用位点能量分布理论分析污染物之间的竞争吸附机理.结果表明,相同浓度(1～50 mg·L~(-1))条件下,单溶质体系的苯酚吸附位点主要集中于高能量位;双酚A吸附位点主要分布于低能量区.双溶质体系下,相同浓度的两种物质位点分布函数均随着位点能量的增大而呈指数降低,苯酚下降趋势较为平缓,吸附位点分布更均匀.两种体系相比较,双溶质体系下苯酚平均位点能量和位点能量非均质性分别降低0.867%和3.473%,吸附位点数量降低1.230%;双酚A平均位点能量和位点能量非均质分别增大了6.074%和14.992%,吸附位点数量增大6.389%.即双溶质体系下,二者之间存在一定的竞争吸附,双酚A处于竞争优势.     

十二烷基二甲基甜菜碱(BS-12)在合成针铁矿表面的吸附特征

为了探究十二烷基二甲基甜菜碱(BS-12)在水合针铁矿(α-FeOOH)表面的吸附过程和机理,在不同pH值、离子强度以及温度下采用批处理法研究了针铁矿对BS-12的吸附特征;并对BS-12在针铁矿表面的吸附机制进行了探讨.研究结果表明:针铁矿对BS-12的吸附平衡时间约为8 h,吸附过程符合伪二级动力学模型,吸附速率受化学吸附机理控制.Freundlich等温吸附模型能较好地描述针铁矿对BS-12的吸附,pH值对针铁矿吸附BS-12影响显著,主要取决于针铁矿的电荷零点和BS-12的等电点;离子强度的增加对BS-12的吸附有促进作用;温度的升高促进BS-12的吸附.热力学参数结果表明,针铁矿对BS-12的吸附是一个具有熵增和焓增特征的自发性吸热过程.BS-12在针铁矿表面的吸附是一个较慢发生的吸热的化学吸附的过程,主要吸附机制为化学键作用和疏水结合模式.     

华北平原和山区城市PM2.5和O3变化关系比较分析

利用2015~2019年环境监测数据,对比分析华北地区平原城市保定市和山区城市张家口市PM_2.5和O₃变化和相关关系.结果表明：保定市PM_2.5夏低冬高,O₃夏高冬低,日变化为午后单峰型,而张家口市PM_2.5浓度低,日变化幅度较弱,冬季O₃日变化为午后峰值和凌晨5：00左右弱峰值双峰型.张家口市冬季全天及春夏秋季夜间O₃浓度显著高于保定市,甚至夏季出现夜间O₃超标异常,最高浓度达到202μg/m³,反映了平原城市和清洁山区大气物理化学过程变化的影响.PM_2.5和O₃在4~9月为正相关,11~3月为负相关;保定市PM_2.5-O₃相关系数日变化呈单峰型,张家口市为双峰型变化,凌晨和午后各有一峰值,华北地区平原污染区和高山相对清洁区,大气复合污染物PM_2.5和O₃作用关系的日变化及季节特征具有明显差异.     

唐山一次冬季重污染过程污染特征及成因分析

选取河北省唐山市2017年12月27~31日一次典型重污染过程,开展其污染特征及成因分析,对污染期间气象要素、大气颗粒物组分特征进行综合研究.结果表明,此次大气重污染过程中PM_2.5平均质量浓度为154μg/m³,重度污染及以上时PM_2.5/PM₁₀为0.7;PM_2.5中SNA质量浓度占比达58.0%,OC/EC的比值为4.1,说明颗粒物二次反应和有机物在此次污染过程有较大贡献;长期均压场以及近地面高湿、小风、逆温的出现导致唐山地区大气层结稳定,加之周边地区区域传输的贡献,是导致此次大气重污染过程的重要影响因素.     

聊城市冬季PM2.5中多环芳烃来源解析及健康风险评估

为研究聊城市冬季PM_(2. 5)中多环芳烃(PAHs)的浓度水平、来源及健康效应,于2017年1～2月对聊城市PM_(2. 5)中的14种PAHs进行分析,利用特征比值法和PCA-MLR模型对其来源及贡献率进行解析,并利用Ba P当量浓度(Ba Peq)和呼吸途径暴露PAHs引发癌症的风险(ILCR)模型进行健康风险评估.结果表明,聊城市冬季PM_(2. 5)中PAHs的平均质量浓度为(64. 89±48. 23) ng·m~(-3),其中Fla、Pyr和Chry的浓度最高,占比分别为15. 5%、12. 8%和12. 7%,且4环PAHs总质量浓度占比最高,春节前与烟火Ⅱ期比其他时期污染较重. PCA-MLR模型分析结果表明,聊城市冬季PM_(2. 5)中PAHs来源主要包括煤炭燃烧、生物质燃烧和机动车尾气.聊城市冬季TEQ平均值为(6. 37±4. 92) ng·m~(-3),ILCR模型评估结果表明,成人的ILCR值高于儿童,二者的ILCR值均处于风险阈值内(10-6～10-4),表明聊城市冬季PM_(2. 5)具有潜在致癌风险.     

黄河下游冲积平原轮作休耕农田土壤真菌群落结构与功能

通过明确不同轮作休耕方式对土壤真菌群落结构及功能的影响,探索农田土壤肥力对轮作休耕方式响应的微生态变化特性,为促进黄河下游冲积平原农田生态修复和耕地质量提升提供参考依据.以2018年开始的长期轮作休耕定位试验农田土壤为研究对象,采用Illumina MiSeq高通量测序技术,通过FUNGuild真菌功能预测工具,分析田间定位条件下不同轮作休耕方式［长期休耕(LF)、冬小麦-夏休耕(WF)、冬休耕-夏玉米(FM)和冬小麦-夏玉米周年轮作(WM)］,土壤真菌群落组成和功能的差异及其影响因素.结果表明,LF使耕层(0~20 cm)土壤真菌群落丰富度和多样性增加,而WF则使冬小麦收获后深层(20~40 cm)土壤的真菌丰富度和多样性增加;所有土壤样本中共获得2262 OTU,划分为14门、34纲、75目、169科、309属和523种,两个土层中共有的OTU分别包含420类(0~20 cm)和253类(20~40 cm);4种轮作休耕土壤真菌群落门水平上的结构组成相似,但相对丰度各异,优势菌门均为子囊菌门(Ascomycota)、担子菌门(Basidiomycota)和被孢菌门(Mortierellomycota),总丰度分别为91.69%~96.91%(0~20 cm)和91.67%~94.86%(20~40 cm);PCoA分析发现,PC1和PC2可以分别累计解释45.56%(0~20 cm)和46.20%(20~40 cm)的群落组成差异;LEfSe的LDA (阈值为4.0)结果可知,LF、FM、WF和WM中共有64个真菌进化枝在统计学上具有显著差异(P＜0.05);RDA分析表明,土壤有机碳(TOC)、全磷(TP)、碱解氮(AN)和含水率(SWC)同是显著影响0~40 cm土层真菌群落变化的主要环境因子(P＜0.05).通过FUNGuild功能比对发现,不同土层不同处理间的主要营养类型同为腐生营养型、腐生-共生营养型、病理-腐生-共生营养型和病理营养型,但其相对丰度存在差异;LF耕层土壤以病理-腐生-共生营养型真菌为主,深层土壤中则以病理营养型真菌相对丰度最高,而种植过小麦或玉米的处理(FM、WF和WM)两个土层都以腐生营养型为主.由此可见,不同轮作休耕方式改变了土壤真菌群落结构、多样性及营养类型,季节性休耕可用于调控集约化种植的农田土壤微生态环境,促进农田土壤生态系统健康和谐.     

北京市石景山区PM2.5中典型水溶性离子分布特征及其致敏效应研究

为了考察大气细颗粒物水溶性成分与过敏性疾病的相关性,对北京市石景山区PM_2.5中水溶性离子分布特征进行分析,对文献中报道的有机酸浓度进行总结,选取其中9种典型水溶性无机盐（硝酸铵、硫酸铵、氯化铵、硝酸钠、无水硫酸钠、硝酸钾、硫酸钾、硝酸钙、硫酸钙）及3种水溶性有机酸（丙二酸、丁二酸、乙二酸）进行肥大细胞激活实验,观察上述成分经IgE及非IgE途径对肥大细胞β-Hex释放率的影响.结果表明：铵离子、硝酸离子和硫酸离子是研究区PM_2.5中占比最大的3种离子,丙二酸、丁二酸、乙二酸是北京市PM_2.5中3种浓度较高的水溶性有机酸.非IgE途径下,100μg·mL^-1的9种水溶性无机盐和80μg·mL⁽-1(的3种水溶性有机酸均无法提高肥大细胞β-Hex释放率.IgE途径下,仅观察到80μg·mL^-1丙二酸能使肥大细胞β-Hex释放率提高约3%,其增敏作用还需进一步研究证实.本研究将为进一步研究PM_2.5水溶性成分诱发或加重过敏性疾病的潜在机制...     

TiO2-NB/pg-C3N4可见光催化降解17α-乙炔雌二醇的机理

通过煅烧自制的TiO₂纳米带（TiO₂-NB）和多孔氮化碳（pg-C₃N₄）制备出新型的TiO₂纳米带/多孔氮化碳（TiO₂-NB/pg-C₃N₄）光催化剂,优化了其制备条件,并用于可见光条件下催化降解雌激素活性最强的17α-乙炔雌二醇（EE2）.通过SEM、TEM、XRD、UV-vis DRS、PL、XPS和BET等手段对催化剂结构和表面物理化学性质进行表征和分析.结果表明,B型TiO₂纳米带均匀负载至多孔氮化碳薄片上,形成TiO₂-NB/pg-C₃N₄复合光催化剂.最优条件下制备的TiO₂-NB/pg-C₃N₄降解EE2的速率常数（0.02537min^-1）分别是TiO₂-NB （0.00197min^-1）和pg-C₃N₄（0.0077min^-1）的12.88倍和3.29倍.自由基捕获实验结果显示超氧自由基（·O₂^-）是TiO₂-NB/pg-C₃N₄可见光催化降解EE2的主要活性物种.HPLC-MS中间体检测结果显示,可能的降解中间体主要有4个,提出可能的降解途径,而且通过MCF-7雌激素活性测试法可知降解过程产物的雌激素活性基本消除.