锰铈脱硝催化剂的制备及其再生性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO。考察了Mn/Ce摩尔比、焙烧温度、H2O和SO2对Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂活性的影响及催化剂中毒再生性能。结果表明:当NH3:NO=1:1,空速为5 000 h-1,550℃焙烧制得的Mn/Ce摩尔比为5∶1的Mn-Ce-Ox复合脱硝催化剂活性最佳,活性温度窗口为100~260℃,在此温度区间内催化剂活性大于90%。200℃时,Mn-Ce-Ox复合催化剂活性最高为97.84%;在10%(V/V)H2O蒸汽和300×10-6SO2共存条件下,200℃时,催化剂活性在开始反应2.5 h内迅速下降至53%左右,并在之后的6 h内没有明显变化;中毒催化剂经常温水洗再生处理、质量分数为3%的硝酸溶液再生处理和550℃焙烧2 h再生处理后200℃活性均能恢复到90%以上,其中中毒催化剂经质量分数为3%硝酸处理后活性恢复率最高。     

发酵稻壳对亚铁离子和硫离子的吸附-解吸附特性

为了解发酵稻壳对Fe2+和S2-离子的固定潜力,采用静态批式法研究了发酵稻壳对Fe2+和S2-离子的吸附行为,探讨了反应时间、溶液中Fe2+和S2-浓度、溶液p H、吸附反应环境温度及溶液离子强度对发酵稻壳吸附Fe2+和S2-特性的影响,并进一步通过解吸附试验了解发酵稻壳吸附态Fe2+和S2-的稳定性.结果表明,发酵稻壳吸附Fe2+(r=0.912 1)和S2-(r=0.901 1)的动力学过程均符合Elovich动力学模型,且Fe2+(R2=0.965 1)和S2-(R2=0.936 6)的等温吸附特征可较好地用Freundlich等温吸附模型描述.发酵稻壳对Fe2+和S2-的吸附为非优惠型吸附,其中对Fe2+的吸附为非自发反应,对S2-的吸附为自发反应.发酵稻壳对Fe2+和S2-的吸附过程是一吸热过程,升温有利于吸附作用的进行,发酵稻壳对Fe2+的吸附主要为配位吸附,而对S2-的吸附主要为阴离子交换吸附.一定p H范围内(1.50~11.50)发酵稻壳吸附Fe2+和S2-具有较强的适应性.同时随着离子强度的增加发酵稻壳对Fe2+的吸附量有所增加,而对S2-的吸附量略有减少,进一步证明发酵稻壳对Fe2+的吸附以内层配位为主,对S2-的吸附以外层络合为主.此外,不同p H条件及离子强度下发酵稻壳吸附的Fe2+和S2-解吸率很低,解吸率均小于10.00%.上述结果说明,发酵稻壳对Fe2+和S2-具有较好的吸附能力和环境适应性,吸附态Fe2+和S2-稳定性好,不易再释放.     

小型池塘水-气界面CH4冒泡通量的观测

为了量化亚热带浅水养殖塘CH_4冒泡通量占CH_4总通量的比例,选取安徽省全椒县两个小型池塘为研究对象,采用倒置漏斗法和顶空平衡法,自2016年7月28日至8月13日观测夏季水-气界面的CH_4通量.结果表明,两个池塘CH_4冒泡通量分别是121.78 mg·(m~2·d)~(-1)和161.08 mg·(m~2·d)~(-1),CH_4扩散通量分别是3.38 mg·(m~2·d)~(-1)和3.79 mg·(m~2·d)~(-1),CH_4冒泡通量占总通量比例分别是97.5%和96.4%.CH_4冒泡通量具有高度空间异质性,A塘CH_4冒泡通量的变化范围为0.11~446.90 mg·(m~2·d)~(-1),B塘CH_4冒泡通量变化范围为0.05~607.51 mg·(m~2·d)~(-1).两个池塘的气体冒泡速率都是白天高于夜间,主要受风速控制.对于较浅的池塘,在小时尺度上,CH_4冒泡通量的主要影响因素是风速;在日尺度上,CH_4冒泡通量的主要影响因素是风速和水深,其中CH_4冒泡通量与风速呈正相关关系,与水深呈负相关关系.不同纬度的水体CH_4冒泡通量不同,中纬度地区的淡水环境比高纬度地区CH_4冒泡通量更高.通过观测手段量化小型浅水池塘CH_4冒泡通量,可以为准确估算内陆水体对区域和全球碳循环的贡献提供数据支持和理论参考.     

高指数晶面TiO2对铬的吸附及光催化去除

由工业生产引起的铬污染是环境领域面临的一大挑战.二氧化钛(TiO_2)材料因其吸附催化的双重作用在铬的去除方面具有潜在应用前景.利用溶剂热法合成高指数晶面TiO_2{201},对其进行SEM、TEM、XRD及XPS表征,并用于Cr(Ⅲ/Ⅵ)的吸附及Cr(Ⅵ)的光催化还原,以达到从水体中去除铬的目的.所合成的TiO_2{201}为锐钛矿相,呈蒲公英状的层级结构. Langmuir吸附等温线结果表明,TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的最大吸附量分别为22. 7 mg·g-1和13. 2 mg·g-1,Freundlich模型拟合结果表明TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附均易于进行,其1/n均小于0. 5.在紫外光照条件下,TiO_2{201}作为光催化剂可将毒性较强且吸附去除效果较差的Cr(Ⅵ)还原成Cr(Ⅲ),并以Cr(OH)3及Cr2O3的形式沉淀在TiO_2表面,XPS表征结果进一步证实了表面沉淀的存在.为探明TiO_2{201}光催化还原Cr(Ⅵ)的机制,分别研究光生空穴淬灭剂(EDTA-2Na)和光生电子淬灭剂(KBr O3)对Cr(Ⅵ)还原效率的影响,证明Cr(Ⅵ)的还原是由光生电子引起.     

医疗废物焚烧厂周边环境空气中二英浓度分布及其健康风险评估

于2015-2018年冬季（12月-2月）对广东省某医疗废物焚烧厂排放烟气及焚烧设施周边2.5 km范围内6个采样点分别进行了4次烟气和环境空气样品采集,应用高分辨气相色谱/高分辨质谱（HRGC-HRMS）联用技术对二（口恶）英（PCDD/Fs）浓度水平进行监测并对其组成特征进行了分析,运用主成分分析法（PCA）对周边环境空气中二（口恶）英来源进行了初步解析,同时采用VLIER-HUMAAN模型评估其对人体的健康风险.结果表明该医疗废物焚烧厂烟气二（口恶）英毒性当量浓度为0.542~21.300 ng·Nm^-3（以I-TEQ计）,排放水平较高;周边环境空气中PCDD/Fs质量浓度和毒性当量浓度变化范围分别为0.682~196.000 pg·m^-3和0.036~17.700 pg·m^-3（以I-TEQ计）,周边环境空气中PCDD/Fs浓度明显受到排放源烟气落地点的影响.空气样品中二（口恶）英同族体及异构体分布指纹谱图与该焚烧设施排放烟气类似,空气质量浓度主要贡献单体以OCDD、1,2,3,4,6,7,8-HpCDF、OCDF以及1,2,3,4,6,7,8-HpCDD为主,主要毒性贡献单体为2,3,4,7,8-PeCDF.PCA源解析结论与指纹谱图特征分析结论基本一致,该研究区域中环境空气二（口恶）英主要来源于医疗废物焚烧烟气排放.健康风险评估结果表明,该区域人群呼吸暴露风险总体处于较为安全的水平（0.0032~0.141 pg TEQ·kg^-1·d^-1）,部分个体的呼吸暴露贡献率超过了评价限值,应引起重视.     

柑橘/大球盖菇套作下土壤CO2排放及其效率对秸秆还田量的响应

以柑橘/大球盖菇套作模式为研究对象,利用秸秆作为大球盖菇的培养基原料,通过原位试验,连续监测大球盖菇生长期内,不同秸秆还田量(半量、全量和倍量)下土壤CO_2排放规律,并进一步对比栽培大球盖菇(HSM、ASM和DSM)和未栽培大球盖菇(HS、AS和DS)处理下土壤CO_2排放量变化及其影响因素,结合大球盖菇产量及土壤碳排放效率,分析不同秸秆还田量所产生的环境及经济效益,为合理利用柑橘园林下土地提供理论依据.结果表明:①秸秆还田处理的土壤CO_2累积排放量均高于常规种植(CK),随着秸秆还田量的增加呈增加趋势;且栽培大球盖菇处理的土壤CO_2累积排放量大于未栽培大球盖菇,表现为:DSM(52. 09 t·hm-2) ASM(41. 10 t·hm-2) HSM(33. 20 t·hm-2) DS(27. 15 t·hm-2) AS(25. 34t·hm-2) HS(18. 94 t·hm-2) CK(12. 16 t·hm-2);其中,倍量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(DSM)处理的土壤CO_2累积排放量增加最为显著,较CK增加了328. 37%;②对于栽培了大球盖菇的处理,土壤CO_2排放量最大时段均集中在大球盖菇菌丝生长期,其次为出菇后和出菇期;其中DSM处理在菌丝生长期的土壤CO_2累积排放量占其总累积排放量的43. 27%,其次为全量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(ASM,42. 63%)和半量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(HSM,40. 57%);③栽培大球盖菇处理降低了温度敏感系数Q10; 5cm土壤温度能解释27%～71%的土壤CO_2排放速率变化(P 0. 01),而土壤体积含水量单因子对土壤CO_2排放速率不存在显著影响;但双因子拟合发现,5 cm土壤温度和体积含水量可以解释土壤CO_2排放速率变化的36%～82%;④对于栽培了大球盖菇的处理,各处理产量分别为:DSM(49. 7 t·hm-2) ASM(47. 0 t·hm-2) HSM(23. 3 t·hm-2),其中ASM的土壤碳排放效率最高(CEE=1. 14).综上,柑橘/大球盖菇套作模式短期内会显著促进土壤CO_2排放,但同时也提高了柑橘园综合经济效益,其中全量秸秆还田能较好地协调其产生的经济及环境效益.     

印染废水RO浓水水质分析

以江苏某印染废水处理厂反渗透（RO）浓水为研究对象,采用多种分析手段分析了RO浓水的水质特征.首先采用IC和ICP-MS对水中的无机离子进行了定性和定量分析,采用GC-MS对废水中的半挥发性有机物进行定性和定量分析.结果表明,RO浓水中无机离子以Na⁺、Cl^-和SO₄^2-为主,半挥发性有机物邻苯二甲酸二（2-乙基己）酯（DEHP）为主要成分,其浓度为1.452mg/L.为分析RO浓水中的溶解性有机物（DOM）特征,进一步采用超滤膜分子量分级法和树脂亲疏水分离技术对废水中的DOM进行分离解析,分析了不同组分的溶解性有机碳（DOC）、UV₂₅₄、SUVA含量和分布情况,应用三维荧光光谱对各组分物质进行了定性分析.超滤分级表明,RO浓水中相对分子量<1k的有机物占56.98%,相对分子质量5~10k有机物仅占2.19%,但其芳香化程度较高.树脂分离结果表明,RO浓水中亲水性物质（HPI^*）、疏水性物质（HPO^*）和过渡性物质（TPI^*）的DOC含量差异不大,其中HPO^*的芳香构造化程度最高,含有较多的色氨酸类芳香族蛋白质,而HPI^*中含有较多的溶解性微生物代谢产物类物质.     

The ignored emission of volatile organic compounds from iron ore sinter process

Iron ore sintering is a major source of gaseous and particulate pollutants emission in iron smelt plant. The aim of present study is to characterize the volatile organic compounds(VOCs) emission profiles from iron ore sintering process. Both sinter pot test and sinter simulation experiment were conducted and compared. Out results showed that sinter process produced large quantity of VOCs together with NOxand SO_2. VOCs and NO were produced simultaneously in sinter pot test from 3 to 24 min after ignition, flowed by SO_2 production from 15 min to the end of sintering. Total VOCs(TVOC) concentration in sinter flue gas was affected by the coal and coke ratio in sinter raw material. The maximum TVOC concentration was 34.5 ppm when using 100% coal as fuel. Sinter simulation experiments found that the number of VOCs species and their concentrations were found by sinter temperature. The largest VOCs species varieties were obtained at 500 °C. Benzene, toluene,xylene and ethylbenzene were major VOCs in sinter flue gas based on the results from both simulation test and sinter pot. It thus demonstrated that in addition to NO_x, SO_2 and metal oxide particles, sinter flue gas also contained significant amount of VOCs whose environmental impact cannot be ignored. Based on our work, it is timely needed to establish a new VOC emission standard for sinter flue gas and develop advanced techniques to simultaneously eliminate multi-pollutants in iron ore sinter process.     

典型肥料生产场地氨氮分布特征及风险控制目标确定

为探究肥料生产场地的NH₃-N（氨氮）分布特征及环境风险,以我国某肥料生产场地为研究对象,在场地调查基础上,对场地土壤和地下水NH₃-N的空间分布进行分析,并以人体健康和场地地下水为保护对象分别讨论了土壤NH₃-N风险控制目标值的计算方法.结果表明:①目标场地土壤中w（NH₃-N）为0.03~15 000 mg/kg,水平方向上高值区集中分布于核心生产区及原辅料堆场,垂向上总体表现为由上至下随深度增加呈先逐步升高后降低的趋势,并且富集于人工填土与原状粉质黏土交界处,粉质黏土阻碍NH₃-N向下迁移,并随地层结构变化其迁移深度不同.②场地上层滞水和潜水中ρ（NH₃-N）分别为19.10~3 320和0.03~219 mg/L,超标率分别为100%和57.89%,并且地下水与土壤的NH₃-N在水平空间分布上具有重叠特征.③因NH₃-N主要通过呼吸吸入挥发性气体产生暴露,并且仅有经呼吸暴露的毒性参数,故采用《污染场地风险评估技术导则》中经呼吸暴露途径的非致癌效应风险控制值计算模型来计算土壤NH₃-N的控制目标,通过代入场地实测土壤K_d（土-水分配系数）,得到居住用地下的土壤NH₃-N控制目标值为9 195 mg/kg;若考虑保护地下水水质安全,据三相或两相平衡模型耦合NH₃-N在包气带衰减和地下水稀释作用,当目标场地地表无积水的入渗条件下得到的控制目标值为6 203 mg/kg;当地层从上至下呈饱和含水条件时,土壤NH₃-N控制目标为811 mg/kg.计算值可用作不同场地进行土壤NH₃-N风险管控的参考目标,实际应用中可结合不同地块环境条件、不同受体和保护目标,选择相应的风险控制值对场地进行风险管控.此外,土壤和地下水的NH₃-N污染控制均可考虑采用工程措施和制度控制来进行.      

基于动态时间弯曲算法的核电厂瞬态识别方法研究

目的对核电厂运行瞬态识别进行有效识别。方法基于动态时间弯曲算法,计算运行瞬态中温度、压力和流速数据与设计瞬态中对应数据之间的相似程度,通过定义等效相似度反应温度、压力和流速的不同权重。在完成当前运行瞬态与各条设计瞬态之间的相似程度后,通过比较相似度值,将运行瞬态归类为设计瞬态。结果通过对"华龙一号"核电厂的设计瞬态和基于设计瞬态摄动获得的虚拟运行瞬态进行验证,文中提出的方法能够快速有效地对运行瞬态进行分类,结果显示,有95%以上的运行瞬态能够被正确识别。结论基于动态时间弯曲算法和等效相似度建立的瞬态识别方法具有高效、准确等优点,能够有效应用于核电厂的疲劳监测系统。