基于密度泛函理论载氯稻壳焦脱除烟气单质汞的机理研究

以四碳环并吡啶簇构型作为稻壳焦表面微观结构,运用密度泛函理论(DFT)的B3LYP-D3方法,基于6-31g(d)/lanl2dz混合基组水平上,研究了载氯稻壳焦吸附Hg~0的微观反应机理,结合频率分析法和内禀反应坐标法明确了过渡态结构和反应路径,计算了反应过程中活化能、吸附能及相关Mayer键级的变化情况。结果表明,在稻壳焦表面嵌入氯原子既可以增强物理吸附,还可以进一步将Hg~0氧化,使物理吸附转化为化学吸附并使其汞吸附能力显著提高,且氯原子的增多对汞吸附具有促进作用,与实验结果一致;化学吸附的产物有HgCl和HgCl_2,生成HgCl_2需要的活化能为287.22 kJ/mol,大于生成HgCl需要的活化能,即载氯稻壳焦汞吸附后产物以HgCl为主。     

工艺非球形颗粒在呼吸道内沉积的动力学特性

为探明铸造车间内非球形颗粒在工人呼吸道内沉积的动力学特性,借助电镜扫描获得粉尘颗粒的微观形貌,通过数值模拟方法分析5种形状颗粒在G3～G6及G9～G12呼吸道内运动规律,并讨论颗粒形状、呼吸量、颗粒粒径对其沉积分布的影响.结果表明,颗粒的形状因子φ越大、粒径越大、呼气量越大,非球形颗粒在呼吸道内沉积率η_t越高;φ越小,非球形颗粒在G3～G6呼吸道内沉积分布越分散,在G9～G12呼吸道内则相反;非球形颗粒在G3～G6呼吸道内主要因惯性碰撞发生沉积,φ越小的颗粒受到的曳力作用越强,不同形状颗粒间沉积率差异明显胜于其在G9～G12呼吸道,局部沉积率差异更是超过了30%.因此,形状因子小的非球形颗粒更易被输运至呼吸道较深的位置,对工人的健康威胁可能性更大.     

平衡尘粒模型用于旋风分离器分级效率的计算

运用平衡尘粒模型分析给出了旋风器分级效率的计算方法 ,对反映分级效率分布的参数切割粒径dc50 和分布指数 β进行了讨论。以Stairmand旋风器为例 ,与部分研究者的分级效率计算公式进行了对比     

相干结构涡中NOx的初生形态

首次应用六线涡量探针测量了大型电站锅炉四角燃烧器射流形成的涡量场 ,发现了射流向火侧相干结构性质的涡 ,采用兰金复合涡 (RankineVortex)旋涡模型描述了该剪切大涡的尺度及其旋转速度 ,该剪切大涡的涡核半径r0 为 2 5mm ,流体微团作刚体式旋转的角速度为 - 1.5 6× 10 5r min ,应用粒子在相干结构中运动的研究成果以及燃料型NOx 的生成和破坏机理 ,分析了NOx 在相干结构涡中的初生形态 ,射流向火侧剪切大涡的结构里 ,在剪切大涡的边缘会形成富燃料区 ,当过量空气系数α <1时 ,燃料N会尽可能多地转化成挥发分N ,并且在还原性气氛条件下 ,燃料N转变为分子N2 ,由挥发分N生成的NOx 会大大减少 ;在剪切大涡的涡核内 ,是α>1的贫燃料区 ,设法降低过量空气系数α ,可以抑制NOx 的生成     

温度对喷氨同时脱碳脱硫率影响的试验研究

利用氨气加水蒸汽喷射方法脱除燃煤锅炉模拟烟气中的CO2和SO2气体,烟气中CO2和SO2气体的体积分数分别为12％和0．25％．设定水蒸气温度50℃恒定,以确保反应器中水蒸汽的含湿量较低,其化学反应温度在25℃～95℃之间变化,同时喷入氨气与水蒸气的混合气体,其脱碳脱硫率随反应时间的变化表明：反应温度为55℃～60℃时,CO2和SO2的最大脱除率分别达到70％和95％．对化学反应产物进行FTIR试验,表明其反应产物主要是碳酸铵盐和硫酸铵盐的混合物．配合BET解吸试验,结果表明：在低含湿量条件下,采用喷氨方法,脱除电厂烟气中的CO2和SO2气体过程中,CO2气体除了被氨吸收发生化学反应,生成(NH4)2SO4和NH4HCO3晶体外,还被吸附在(NH4)2SO4和NH4HCO3晶体的空隙里．     

聚苯硫醚滤料协同飞灰-CaCO_3配方型吸附剂脱除烟气中Hg~0的实验研究

通过固定床实验系统模拟烟气脱除Hg0的实验,研究了布袋常用的聚苯硫醚(polyphenylene sulfide,PPS)滤料协同飞灰-CaCO3配方型吸附剂对模拟烟气中Hg0的脱除效率,以及不同温度、气体成分对Hg0氧化及吸附的影响,分析了其影响机理。结果表明,在温度为120℃,N2+4%O2的条件下,质量比为3∶1的飞灰-CaCO3配方型吸附剂对Hg0的脱除效率最高,虽低于纯飞灰条件下的28%,但其吸附催化寿命较长;温度越高,Hg0的脱除效率越低,PPS滤料协同飞灰-CaCO3配方型吸附剂对Hg0的吸附主要表现为物理吸附;HCl对脱除Hg0的促进作用较为明显;SO2条件下其附加产物对Hg0的脱除表现出一定的抑制作用;NO对Hg0的脱除具有一定的促进作用,但与HCl相比,其促进效果较弱。     

带内锥的扩散式分离器内两相流动的数值模拟

对于一种带内锥的切向进口扩散式方形分离器,利用考虑各向异性的雷诺应力湍流模型和颗粒随机轨道模型对其内部的两相流动情况进行了数值模拟,分析了其内部不同截面高度的气相流场的轴向、切向和径向速度分布,计算了颗粒分级分离效率,颗粒轨迹等。数值模拟结果表明,分离器内呈典型的双层流动结构,方形截面在其拐角处对气流存在扰动,主要影响其切向速度,该分离器对8μm以下颗粒分离效率较低。     

负载V2O5-WO3／TiO2掺炭纤维脱除烟气中Hg^0

通过固定床实验系统研究烟气脱除零价汞的实验,首先研究了滤袋常用的聚苯硫醚（polyphenylene sulfide,PPS）以及活性炭纤维（activated carbon fiber,ACF）在不同温度、不同气体组分下负载V2O5-WO3／TiO2催化剂,对模拟燃煤烟气中零价汞（Hg^0）的脱除效果。然后对比研究了活性炭纤维协同滤袋常用纤维负载催化剂后,对模拟燃煤烟气中Hg^0的脱除性能。结果表明,在汞蒸气人口浓度为50μg／m^3,纯N2气氛下,当温度为25℃时,两者脱除率均能达到99％,当温度为200℃,负载催化剂的活性炭纤维脱除率在30％左右,PPS纤维仅为10％左右。在200℃情况下,模拟烟气的组分为N2＋O2时,2种纤维的Hg^0脱除率提高了10％～20％,当在混合气体中添加0．01％。后,负载催化剂的PPS纤维Hg^0脱除率能达到80％,活性炭纤维Hg^0脱除率能达到98％。当温度为200℃,模拟烟气的组分为N2＋O2＋HCl时,不同性能掺炭纤维负载催化剂后Hg^0脱除率在69％～95％范围之间变化,其中PPS掺炭纤维对Hg^0脱除效率最高达到95％,因此,负载V2O5-WO3／TiO2催化剂的PPS掺炭纤维能在高温烟气中保持较高的Hg^0脱除率。     

飞灰-氢氧化钙/聚苯硫醚(PPS)滤料对烟气中单质汞的脱除

在汞固定床实验台上进行了飞灰-氢氧化钙和PPS滤料负载飞灰-氢氧化钙吸附单质汞,以及不同温度、气体成分对滤料负载吸附剂脱除汞影响的实验研究。实验结果表明,质量配比为2∶1的飞灰-Ca(OH)2吸附剂对Hg0的脱除效果最好,最高可达到34.5%左右,比纯飞灰条件下的脱除效率提高了近10%。120℃条件下,PPS滤料负载飞灰-Ca(OH)2吸附剂对汞的脱除率最高达72%,远高于滤纸薄膜上吸附剂的脱除率。随着温度升高,PPS滤料负载吸附剂的脱除效率降低。HCl、SO2和NO对PPS负载吸附剂脱除汞表现出不同程度的促进作用,HCl具有很强的促进作用,少量HCl足以大幅度提高脱除效果,SO2有一定的促进作用,NO的促进效果并不明显。     

负载V2O5-WO3/TiO2掺炭纤维脱除烟气中Hg0

通过固定床实验系统研究烟气脱除零价汞的实验,首先研究了滤袋常用的聚苯硫醚（polyphenylene sulfide,PPS）以及活性炭纤维（activated carbon fiber,ACF）在不同温度、不同气体组分下负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂,对模拟燃煤烟气中零价汞（Hg⁰）的脱除效果。然后对比研究了活性炭纤维协同滤袋常用纤维负载催化剂后,对模拟燃煤烟气中Hg⁰的脱除性能。结果表明,在汞蒸气入口浓度为50 μg/m³,纯N₂气氛下,当温度为25℃时,两者脱除率均能达到99%,当温度为200℃,负载催化剂的活性炭纤维脱除率在30%左右,PPS纤维仅为10%左右。在200℃情况下,模拟烟气的组分为N₂+O₂时,2种纤维的Hg⁰脱除率提高了10%~20%,当在混合气体中添加0.01‰后,负载催化剂的PPS纤维Hg⁰脱除率能达到80%,活性炭纤维Hg⁰脱除率能达到98%。当温度为200℃,模拟烟气的组分为N₂+O₂+HCl时,不同性能掺炭纤维负载催化剂后Hg⁰脱除率在69%~95%范围之间变化,其中PPS掺炭纤维对Hg⁰脱除效率最高达到95%,因此,负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂的PPS掺炭纤维能在高温烟气中保持较高的Hg⁰脱除率。