CuO(-CeO_2)/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO_2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

Cu/盘状ZnO模型催化剂催化CO2加氢反应中生成CO的活性位研究

通过水热法合成盘状ZnO,并在其表面负载Cu得到Cu/盘状ZnO模型催化剂,将不同气氛下(5%CO/Ar、2.5%H_2/2.5%CO/Ar、5%H_2/Ar,分别记为CZ-5CO、CZ-2.5H_2-2.5CO、CZ-5H_2)还原的模型催化剂用于逆水煤气变换反应.对催化剂进行热重分析(TGA)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、原位紫外拉曼光谱(in situ UV-Raman)表征.结果表明,不同的还原气氛可得到不同尺寸的Cu颗粒及不同缺陷浓度的Cu-ZnO界面.CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD)结果表明,不同的Cu-ZnO界面具有不同的CO_2活化能力.其中CZ-5H_2形成的Cu-ZnO界面对CO_2活化能力最强,表现出最佳的逆水煤气变换反应活性;CZ-5CO具有更多的表面缺陷可能是由于存在Cu_3Zn合金,但Cu-ZnO界面上CO_2的吸附容量降低,导致逆水煤气变换反应活性低;CZ-2.5H_2-2.5CO的活性介于CZ-5H_2与CZ-5CO之间,界面对CO_2的活化量也介于两者之间.     

不同孔径HZSM-5协同低温等离子体催化降解甲苯性能研究

研究了HZSM-5分子筛孔径对其在等离子体场内催化降解甲苯的影响.采用化学液相沉积法对HZSM-5分子筛进行改性,利用XRD、氮气吸附脱附等方法表征样品的骨架结构和表面性质,并用择形吸附实验对样品孔径进行表征.同时,评价了HZSM-5分子筛体系中降解甲苯的性能,研究了分子筛吸附甲苯性能及臭氧的产量,并采用飞行时间质谱(TOF-MS)和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了反应产生的有机副产物.结果表明:液相沉积法成功调控了HZSM-5孔径,样品孔径随沉积剂用量增加而减小;同时,样品均具有相同的MFI骨架结构,比表面积和孔容相差不大.HZSM-5的孔径尺寸对甲苯去除率影响不大,但对碳平衡有影响,孔径越大,碳平衡越好.孔径较大的HZSM-5分子筛对甲苯具有更大的吸附速率和吸附容量,同时更多臭氧参与反应,生成·OH和O·,促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡.     

Pt/CeO2催化氧化甲苯反应机制研究

采用浸渍法制备了Pt/CeO_2和Pt/Al2O_3催化剂,并通过XRD、BET、ICP-OES、H2-TPR、XPS等手段表征其物理化学性质.结果发现,Pt/CeO_2和Pt/Al2O_3催化剂上Pt负载量约为0.6%,Al2O_3载体上Pt颗粒尺寸更小,Pt/CeO_2的可还原性更强.甲苯催化氧化活性评价结果表明,Pt/CeO_2催化剂表现出更好的催化活性,T50=170℃,T90=190℃.通过UV-Raman、甲苯TPD、GC/MS、In-situ FTIR等手段进一步研究发现,Pt/CeO_2活化甲苯及反应供氧的机制与Pt/Al2O_3存在区别,其活性更好是因为:(1)负载在CeO_2表面存在高电子密度的Pt原子,具有更强的活化甲苯能力,可以直接使苯基和甲基间的C—C链发生断裂;(2)Pt的负载促进了CeO_2氧空位形成,进一步提高了CeO_2的储氧性能,加速氧循环.除了Pt解离气相氧之外,CeO_2还可以提供活性氧物种参与催化氧化甲苯的反应,进一步提高甲苯催化氧化效率.     

我国工业源VOCs排放的源头追踪和行业特征研究

按照“源头追踪”思路,采用排放因子法,对我国工业源VOCs排放量进行了计算.工业VOCs污染产生于4个环节:VOCs的生产,储存和运输,以VOCs为原料的工艺过程,含VOCs产品的使用和排放.结果表明, 2009年我国工业源VOCs排放量约为1206万t.4个环节的污染排放贡献分别为18.1%、6.8%、24.7%和50.3%.合成材料生产、石油炼制和石油化工、机械设备制造等17个排放源的年排放量达20万t以上,其排放量之和占全国总排放量的94.9%.2007~2009年我国工业源VOCs排放量分别为1023,1079,1206万t,年均增长率8.6%.     

用于碳烟燃烧的Cu0.05Ce0.95O催化剂活性氧物种的研究 ——等离子体的强化效应

研究等离子体对柠檬酸络合法制备的Cu0.05Ce0.95-CA催化剂表面结构和物种的强化效应. TPO、H2-TPR、O2-TPD、XRD、BET和XPS等测试结果表明,催化剂处于等离子放电区时,其氧化碳烟燃烧的活性显著增强.在介质阻挡放电电压为9kV时,起燃温度为243.1℃,比无等离子的情况降低了65.1℃;燃烧峰值温度为302.8℃,降低92.7℃.在等离子体存在下,Cu0.05Ce0.95-CA催化剂有着更大的比表面积和更小的晶粒粒径;等离子体可以提高催化剂表面游离态的CuO的分散度,并使得更多的Cu2+进入CeO2晶格,形成更多的Cuy2+Ce1-y4+O2-y2-□y固熔体,催化剂储氧容量增大,在催化剂表面生成更多的活性氧物种,其流动、迁移和转化促进催化剂产生更多的氧空穴,如此循环,持续促进碳烟催化燃烧.     

疏水改性ZSM-5的优化制备及其在高湿度下的VOCs吸附性能研究

针对分子筛在高湿度条件下VOCs吸附容量急剧下降的问题,通过优化液相沉积法合成了疏水改性的ZSM-5分子筛.实验选用更加经济环保的乙醇替代甲苯作为改性溶剂,并对两种溶剂的改性效果进行比较,优选出最佳改性条件制备疏水改性ZSM-5,考察了该吸附剂对模拟高湿度有机废气的吸附性能,并采用了 SEM、XRD、FTIR、氮气吸脱...     

同一实验环境下炭黑燃烧催化剂活性测试及制备方法优选

催化燃烧是最有效的炭黑消除手段之一,催化剂是其中的核心,其活性的提高对催化效果优化及成本控制有重要影响.然而目前报道的大量炭黑燃烧催化剂活性测试是基于不同实验环境进行的,其结果之间缺乏比较意义.为了筛选活性优异的催化剂,并总结出催化剂活性与物理化学性质之间的关系,同时为催化过程中氧物种原位定量观测建立基础,根据易得、环...     

等离子体协同MnOx/SBA-15催化降解正己醛的研究

采用浸渍法制备了MnOx/SBA-15催化剂,利用BET、XRD和SEM等对催化剂进行表征。考察了介质阻挡放电等离子体协同MnOx/SBA-15催化剂对正己醛的降解性能。结果显示,负载MnOx后的SBA-15仍然保持介孔结构,且MnOx均匀地分散在SBA-15中;等离子体与催化剂表现出较好的协同作用,干燥条件下7.5 kV的放电电压结合10%MnOx/SBA-15时降解效果最佳,正己醛去除率达99%;相比干燥条件,相对湿度低于20%时正己醛去除率变化不明显,但高于20%时催化效果明显下降;该催化剂具有很强的O3分解能力,O3在催化剂表面的分解不仅促进了正己醛的氧化,同时也提高了CO2的选择性。     

先进实用挥发性有机废气吸附与催化净化技术

介绍了挥发性有机废气吸附与催化净化的先进技术及其进展,阐明了最新发展的解吸技术及吸附材料使解吸的时间缩短、效率提高、能耗少和解决难解吸等问题,改进的催化燃烧设备及催化材料则能更有效地净化VOCs及减少二次污染的产生,这些先进的技术及新材料为VOCs治理提供了有效的途径。