成都市PM10中多环芳烃来源识别及毒性评估

对成都市2009年冬夏两季可吸入颗粒物(PM10)中16种多环芳烃(PAHs)含量进行了研究,并进一步分析其空间分布、组成特征及来源.结果表明,16种PAHs中15种被普遍检出(Nap未检出),冬季和夏季的ΣPAHs浓度范围分别为40.25~150.68ng/m3和44.51~71.16ng/m3,平均浓度分别为88.36ng/m3和64.21ng/m3.空间分析表明,PAHs浓度在工业区较高,背景点较低.从PAHs组分分析结果显示,低环含量较低,4~6环所占比例较大,其比例范围为86.7%~96.1%.各组分含量季节差异不明显.利用特征化合物比值法、等级聚类法、PCA解析法分析了污染源类型,结果表明成都市PM10中PAHs的主要来源是机动车尾气排放源,以及煤与木材燃烧源.通过BaP当量(BaPE)进行了毒性评估,结果显示成都市冬夏两季的BaPE均值分别为13.41ng/m3和9.54ng/m3.     

成都市冬季大气颗粒物组成特征及来源变化趋势

年冬季分别在成都市8个环境受体采样点采集PM₁₀、PM_2.5样品,同时采集颗粒物源类样品,分析上述样品质量浓度及多种无机元素、水溶性离子和碳组分的含量,以对这3 a冬季大气颗粒物浓度、特征组分、来源及变化趋势进行分析. 使用CMB-iteration模型对成都市中心城区的PM₁₀、PM_2.5进行来源解析. 结果表明: 成都市冬季ρ(PM₁₀)在工业区最高,PM_2.5污染呈现区域性特征;冬季PM₁₀的主要来源有扬尘、二次硫酸盐、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,上述5类源在2010─2012年的分担率分别为24%～29%、17%～22%、13%～16%、6%～12%、6%～11%;对PM_2.5有重要贡献的源类有二次硫酸盐、扬尘、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,这5类源在2010─2012年的分担率范围分别为25%～27%、19%～22%、12%～15%、11%～13%、8%～11%. 二次粒子、扬尘等是成都市大气颗粒物的主要污染源,其中扬尘、建筑水泥尘等以粗粒子为主的源类浓度贡献呈逐年下降趋势,而二次粒子等以细粒子为主的源类浓度贡献则逐年上升,成都市冬季大气细颗粒物污染加重.      

天津市夏季PM10浓度及组成元素垂直分布特征

通过天津市气象局大气边界层观测站高255 m的气象铁塔,获得了10m、40m、120m和220 m 4个高度共80个PM10样品,分析了PM10的日均质量浓度及其元素的垂直分布特征.结果表明,4个高度处PM10质量浓度时序变化基本一致;PM10质量浓度及其组成元素总量随高度增加递减;10 m、40m和120m3个高度处的PM10质量浓度时间序列分布的相关性较好,组分分歧系数较小,而220 m处的PM10质量浓度时间序列分布与其他3个高度处的相关性较差,组分分歧系数较大.样品中元素质量浓度由高到低依次是Si、Al、Ca、Fe、Na、Mg、K、Zn、Ti、Cu、Mn、Pb、Cr、Ni、Co、V、As、Cd和Hg.其中,Si、Al、Na、K质量分数随高度变化不大;Ca、Fe、Mg质量分数随高度增加递减明显;Zn、Cu、Mn、Pb、Cr在10m、40m和120 m3个高度处质量分数接近,而在220m处明显降低;Ti元素在4个高度处的质量浓度接近,质量分数总体上随高度增加递增;Ni、Co、V、As、Cd、Hg质量分数随高度的变化不同,其中与燃煤有密切关系的Hg在120 m处质量分数明显高于其他高度处,而在220m处最低.Al、Fe、Na、K等元素相对富集因子小于或接近1,其质量浓度与PM10质量浓度时序分布的相关性较好,其中Al、Na相关系数随高度增加显著递减;Zn,Cu、Pb、Cr、As、Ni的相对富集因子显著大于1,其质量浓度与PM10质量浓度时序分布的相关性较差,相关系数随高度增加变化不大.     

我国典型钢铁行业主要工艺环节排放颗粒物源成分谱特征

鉴于我国钢铁行业排放颗粒物源成分谱数量不足,有待更新的现状,致力于服务精细化颗粒物源解析的需求,采用稀释通道系统对武汉市某钢铁公司的3个主要工艺环节(烧结、炼钢、炼铁)排放源进行了采样.构建了3类PM_(2.5)源成分谱及3类PM_(10)成分谱,对源谱主要化学组分特征进行了研究,并与国内其他区域已有的钢铁行业源谱研究进行了对比.结果表明:(1)烧结工艺源成分谱中,SO_4~(2-)、Al和NH_4~+等含量高,PM_(2.5)源谱中质量分数依次为22. 2%、4. 5%和3. 5%,PM_(10)源谱中依次为36. 0%、5. 2%和2. 7%,炼铁工艺Fe元素含量最高,在PM_(2.5)源谱和PM_(10)源谱中分别达到28. 3%和24. 5%,炼钢工艺源谱Ca、Fe元素等为主要组分;(2)元素组分中,烧结工艺S元素含量最高,地壳元素在PM_(10)源谱中含量更高,炼铁工艺Pb、Cr等重金属含量偏高,炼钢工艺Cr富集;(3)源谱之间分歧系数的计算显示,同类工艺粗细粒径源谱相似性偏高,烧结工艺与其他两类工艺源谱之间差异性较高,炼钢工艺与炼铁工艺差异性较低.同国内其他区域研究源谱相比,发现Fe、Si和Ca等为钢铁行业排放颗粒物中标识性组分,而碳组分和SO_4~(2-)等组分特征随生产方式、除污设备等不同表现出不同特征.     

青岛市港口区域PM2.5污染特征及来源解析研究

港口区域因大气污染物排放量大且污染源复杂,已成为沿海城市大气污染防治的关键区域.为明确青岛港口区域PM_2.5污染特征及主要贡献源类,于2019年在青岛市3个港口区域和1个背景点位采集了不同季节的环境PM_2.5样品,并分析了其化学组分特征;同时,采用正定矩阵因子分析模型（PMF）和潜在源贡献函数（PSCF）分别分析了港口区域PM_2.5的主要贡献源类及各源类潜在的影响区域.结果表明,2019年青岛港口区域ρ（PM_2.5）年均值为64 μg·m^-3,是我国空气质量二级标准的1.8倍,其中,董家口点位最高（74 μg·m^-3）,崂山点位最低（55 μg·m^-3）. NO₃^-、OC和SO₄^2-是PM_2.5的主导组分,其中,NO₃^-含量（13.1%）明显高于其它组分.董家口点位ρ（NO₃^-）、ρ（SO₄^2-）、ρ（OC）和ρ（EC）（分别为13.0、7.09、8.98和2.91 μg·m^-3）明显高于其它点位,燃煤、工业特别是钢铁企业及货车等影响可能较为明显.同时,冬季这些组分浓度也显著高于其它 季节,而夏季Na的浓度（0.96 μg·m^-3）和占比（2.13%）明显较高;春季Si和Al的浓度（1.27和0.45 μg·m^-3）和占比（2.79%和1.00%）明显高于其它季节.PMF源解析结果表明,二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶（SOA）混合源（22.4%）及二次硝酸盐（20.1%）是港口区域PM_2.5的主要贡献源类,其次为机动车源（16.7%）和扬尘源（14.6%）,燃煤源的贡献率为13.8%,而海盐和船舶源的贡献为7.2%.从季节变化来看,春季扬尘贡献（32.1%）较高,夏季二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶（SOA）混合源（31.6%）、海盐和船舶源（19.2%）贡献较高,而冬季燃煤（16.6%）、机动车（22.8%）、二次硝酸盐（23.9%）、钢铁及相关冶金源（3.2%）和建筑水泥尘（3.6%）贡献较高.河北省中南部及山东省中西部地区是青岛港口各 源类的主要潜在源区,黄海是船舶排放的主要潜在源区.     

天津市PM2.5碳组分空间差异性及来源解析

2021年在天津市不同功能区共设置4个点位同步采集细颗粒物（PM_2.5）样品,测定了其中8种碳质亚组分的含量.结果表明,采样期间各点位ρ[有机碳（OC）]为3.7~4.4 μg·m^-3,ρ[元素碳（EC）]为1.6~1.7 μg·m^-3,OC浓度在中心城区最高,EC浓度差别较小.采用最小比值法对二次有机碳（SOC）进行估算,结果表明环城区二次污染较为突出,SOC占OC的比例达48.8%.各功能区碳质亚组分间的相关性强弱呈现出外围区>中心城区>环城区的特征,均表现出EC₁与OC₂和EC₁与OC₄相关性最强.正定矩阵因子（PMF）来源解析结果显示,道路扬尘源（9.7%~23.5%）、燃煤源（10.2%~13.3%）、柴油车尾气（12.6%~20.2%）和汽油车尾气（18.9%~38.8%）是天津市PM_2.5中碳组分的主要来源.不同功能区碳组分污染源存在差异,中心城区和外围区主要受汽油车尾气影响;环城区受二次污染和柴油车尾气的影响更为突出.     

大气颗粒物“二重源解析”技术的误差分析

"二重源解析"模型计算结果的误差是采样误差、样品处理误差、化学组分分析误差、数据处理误差以及数学模型误差等所有误差的积累。提出了"二重源解析"解析结果的相对误差和标准偏差表达式,并用之计算了某市利用"二重源解析"模型计算的源贡献值的相对误差和标准偏差,还针对从源排放出来的初始态颗粒物在传输过程中发生的扬尘态变化提出了扬尘转化率的概念和计算方法。     

青岛市臭氧污染与非污染期间VOCs化学特征及来源解析

青岛市夏季臭氧浓度水平高且污染事件频发,开展臭氧污染过程和非污染时期的挥发性有机物(VOCs)及其臭氧生成潜势(OFP)的精细化来源解析研究,对于有效降低沿海城市的大气臭氧污染,持续改善环境空气质量将会发挥重要的作用.因此,利用青岛市2020年夏季(6～8月)小时分辨率的在线VOCs监测数据,分析臭氧污染过程和非臭氧污染时期环境VOCs的化学特征,并通过正定矩阵因子分解(PMF)模型进行了环境VOCs及其OFP的精细化来源解析研究.结果表明,青岛市夏季环境ρ(TVOCs)平均值为93.8μg·m^-3,臭氧污染过程相较于非臭氧污染时期TVOCs浓度上升了49.3%,其中芳香烃浓度增加最显著,增加了59.7%.夏季环境VOCs总的OFP达到246.3μg·m^-3,臭氧污染过程相较于非臭氧污染时期环境VOCs的总OFP增加了43.1%;其中烷烃增加最多,增加了58.8%.间-乙基甲苯和2,3-二甲基戊烷是臭氧污染过程中OFP增加幅度最大的物种.青岛市夏季环境VOCs的主要贡献源为柴油车(11.2%)、溶剂使用(4.7%)、液化石油气及天然气(27....     

天津市夏秋季O3-PM2.5复合污染特征及气象成因分析

天津市PM_2.5-O₃复合污染主要发生在夏秋季,本研究筛选出2017年夏季一次和秋季两次典型PM_2.5-O₃复合污染过程,系统分析污染物变化特征,探究天气形势和主要气象因子的影响.结果表明,3次污染过程PM_2.5与O₃呈现不同程度的正相关性（日均值相关系数达到0.34~0.78）,O₃与PM_2.5中硫酸盐和有机碳日均浓度存在较为一致的变化趋势.与非复合污染日相比,复合污染日无机盐占PM_2.5组分的比重增加,增长率为1.9%~7.3%;而碳组分占比减小.复合污染过程发生时,天津地区处于低压槽前或高压后部,近地面弱的偏南风辐合造成较差的大气扩散条件,导致大气污染物的累积.研究结果发现,夏季和秋季PM_2.5-O₃复合污染过程需要适宜的气象条件,温度阈值分别为25~35℃和20~30℃,相对湿度分别为40%~70%和55%~100%.夏秋季复合污染过程关键无机组分及其形成机制有所差异.夏季,日间O₃等强氧化剂对SO₂的气相氧化过程和夜间高湿条件（大约60%）下液相化学反应可能是主导的化学机制,硫酸盐增长率为8.2%.秋季高湿环境（≥80%）不仅促进SO₂向硫酸盐转化,秋季第一次复合污染过程硫酸盐增长4.7%,也促进夜间N₂O₅水解反应等,秋季第二次复合污染过程硝酸盐增长6.0%,两种机制成为秋季复合日PM_2.5显著增长的关键机制.本研究揭示了驱动天津市PM_2.5-O₃复合污染过程发生的适宜气象条件、PM_2.5关键化学组分及其化学过程,为复合污染的成因及协同控制提供了参考.     

乌鲁木齐市重污染期间PM2.5污染特征与来源解析

目前有关我国城市大气重污染期间PM_2.5污染特征及其来源的研究较少,为深入了解典型城市大气重污染期间PM_2.5的污染特征与来源构成,于2013年1月19—30日在乌鲁木齐市采集PM_2.5样品,并依据相关划分标准,确定1月19—28日为重污染天气. 分析了重污染天气下ρ(PM_2.5)及主要化学组成(包括水溶性离子、无机元素和碳组分),运用统计学方法研究了重污染期间PM_2.5的污染特征,并且采用富集因子法和CMB受体模型解析了PM_2.5的来源构成.结果表明:大气重污染期间ρ(PM_2.5)严重超标,其中米东区环境保护局采样点的ρ(PM_2.5)最高,其次是铁路局、市监测站;PM_2.5化学组分以SO₄2-、TC、Si和NO₃-为主,其中二次离子占ρ(PM_2.5)的43.1%;城市扬尘、煤烟尘和二次粒子是环境空气中PM_2.5的主要污染源类,三者在乌鲁木齐市以及米东区的分担率分别为24.7%、15.6%、38.0%和20.8%、28.0%、36.2%,其中二次硫酸盐的分担率在两地更分别达到28.6%和27.0%.