重庆主城区春季大气PM10及PM2.5中多环芳烃来源解析

于2012年春季采集了重庆主城区和缙云山共6个环境采样点的大气PM₁₀、PM_2.5样品,同步采集了燃煤尘、机动车尾气尘、施工机械尾气尘、船舶尾气尘、餐饮油烟尘、生物质燃烧尘及土壤尘等7类污染源,采集到有效受体样品139个、有效源样品233个,使用GC-MS分析样品中18种PAHs的质量浓度(ρ),分析了PM₁₀、PM_2.5上载带PAHs的污染特征,并分别运用比值法、主成分分析法及CMB(化学质量平衡)受体模型法对PM₁₀、PM_2.5中的PAHs进行来源解析,所得源解析结果较为一致. 结果表明:重庆主城区大气PM₁₀、PM_2.5中ρ(PAHs)较低,ρ(PAHs)分别为22.03~31.71、19.02~29.92 ng/m3,其中位于工业区新山村采样点的ρ(PAHs)最高. PM₁₀载带的PAHs有86%~99%集中在PM_2.5中,说明PAHs主要富集在PM_2.5中. 重庆主城区大气PM₁₀、PM_2.5载带的PAHs主要来自机动车尾气尘和燃煤尘的贡献,这2类源对PM₁₀的贡献率分别为25.89%、32.80%;而在PM_2.5中,机动车尾气尘的贡献率较高,可达62%左右.      

北京夏季近地面臭氧及其来源的数值模拟研究

高浓度的近地面臭氧一直是北京夏季面临的主要污染问题,本文利用自主发展的空气质量数值模式WRF-NAQPMS(Weather Research and Forecasting Model-Nested Air Quality Prediction Modelling System)以及生物源排放模式MEGAN(Model of Emission of Gases and Aerosols from Nature),数值模拟了2017年6月华北区域臭氧的时空分布,评估了生物源排放可挥发有机物对臭氧的影响,并对北京臭氧的关键源区和形成时间进行量化解析.结果发现:NAQPMS (Nested Air Quality Prediction Modelling System)模式合理再现了北京及其周边臭氧的时空演变规律,特别是生物源的加入有效改善臭氧浓度的模拟效果.生物源对北京6月臭氧浓度月均值的贡献为4%～6%,对最大1小时浓度的贡献最高可达8%以上.源解析结果发现,本地当天排放的臭氧前体物对北京城区浓度影响最大,对最大1小时浓度和8小时移动平均浓度的贡献达到50.2%和45.4%,远高于1～2天前排放污染物的影响.河北对北京的影响主要集中在当天和1天前排放的污染物,对最大1小时浓度的贡献分别为7.9%和6.5%.河南和山东对北京城区最大1小时浓度的贡献较小,分别为2.4%和3.7%,且主要为1～2天前排放的污染物在区域输送过程中的化学反应所贡献.对于北京区域平均来讲,本地的贡献率较城区明显偏小,河北的贡献显著增加,这也说明北京市臭氧来源的空间不均匀性较大.北京地区生成的臭氧沿怀柔区向北输送,到达承德市西侧,对月均值的贡献达到20～30μg·m~(-3).     

天津市冬季道路颗粒物粒径分布及来源解析

使用便携式气溶胶粒径谱仪对天津市南开区道路环境颗粒物数浓度进行观测,观测时间为2018年11月9日至2019年1月6日早高峰时段（07：30~09：20）;结合温度和相对湿度,探究冬季道路环境颗粒物的粒径分布特征及来源.结果表明,天津市冬季道路环境颗粒物总数浓度平均值为502 cm^-3,主要集中在0.25~0.50 μm粒径段,呈现单峰分布,峰值在0.28~0.30 μm粒径段.不同时间尺度下颗粒物数浓度谱分布趋势相同,但相同粒径段数浓度存在差异.机动车活动水平是不同工作日道路颗粒物数浓度主要影响因素,合理的机动车尾号组合有利于降低道路颗粒物总数浓度高值出现的概率.颗粒物数浓度与温度和相对湿度呈现正相关关系,颗粒物总数浓度和峰值粒径数浓度随着温度和相对湿度的升高整体呈上升趋势.高相对湿度条件下,由于吸湿增长,数浓度峰值粒径会有所增大.使用正定矩阵因子分解模型（PMF）对道路环境颗粒物数浓度进行来源解析,得到道路尘、刹车与轮胎磨损和机动车尾气管排放老化这3个主要来源.道路尘来源对颗粒物数浓度的贡献率为8.6%,主要分布在5.00 μm以上粒径段;刹车与轮胎磨损来源对颗粒物数浓度的贡献率为2.8%,粒径集中在0.80~4.00 μm;机动车尾气管排放老化来源对颗粒物数浓度的贡献率为88.5%,贡献率占比最大,粒径集中在0.25~0.65 μm.道路旁颗粒物主要与机动车活动有关,同时温湿度也会对颗粒物数浓度粒径分布产生影响.     

磺胺甲噁唑对序批式生物反应器脱氮性能及微生物群落的影响

研究了长期暴露条件下磺胺甲噁唑(SMX)对序批式生物反应器(SBR)脱氮性能及微生物群落的影响。结果表明：长期暴露于6 mg/L的SMX环境中,SBR对有机物和NH⁺₄-N的去除无明显变化。COD的平均去除率为(92.57±0.92)%,NH⁺₄-N的平均去除率达到(98.71±0.34)%;NO^-₂-N和NO^-₃-N的出水浓度随运行时间的增加而升高;在第104天时反应器比耗氧速率(SOUR)、比氨氧化速率(SAOR)、比亚硝酸盐氧化速率(SNOR)、比硝酸盐还原速率(SNRR)和比亚硝酸盐还原速率(SNIRR)较添加SMX前分别下降了23.33%、24.47%、28.29%、14.97%和15.81%。SMX的存在致使胞外聚合物(EPS)、松散型胞外聚合物(LB-EPS)和紧密型胞外聚合物(TB-EPS)及其中的蛋白质(PN)和多糖(PS)含量随运行时间的增长而增加,PN/PS呈上升趋势。活性氧(ROS)的生成...     

田间原位开顶式臭氧熏蒸系统研究

臭氧污染造成的粮食作物减产及经济损失受到普遍关注,研究植被对臭氧的响应是评估臭氧污染造成影响的重要依据. 针对国内外已有开顶式熏蒸系统的缺点,改进布气管的布气孔大小和形状,以保证气室内布气的均匀性;改进风机的供气方式,采用一供三的方式以提高各平行样间的平行性;通过计算机负反馈控制和采用引流装置,以提高臭氧浓度控制和测定的准确性. 在国内率先尝试在跟随环境臭氧浓度的基础上增加一定浓度的臭氧作为熏蒸气体. 田间实测表明:该装置气室内臭氧浓度与设定浓度一致且分布均匀,平行样的平行性好,气室内外温度、相对湿度及光照强度衰减均达到了国内外同类装置水平,可广泛用于田间原位大气污染物对植被影响的研究.      

典型非金属矿物制造工艺过程源成分谱特征

鉴于我国缺乏非金属矿物制品工艺过程源成分谱(源谱)现状,采用稀释通道系统于2017年2～6月采集了玻璃制造、陶瓷制造和砖瓦制造共6个非金属矿物制品企业排放的PM_(10)和PM_(2.5)样品,对样品中的50种化学组分进行分析,构建相应的源谱,并对其特征进行研究.结果表明,玻璃制造源谱中以Na元素为主(质量分数介于9. 2%～18. 5%之间),陶瓷制造源谱中以Al、Si、Ca和Fe等地壳元素为主(质量分数在1. 7%～8. 7%之间),耐火砖和页岩砖源谱则是以SO_4~(2-)、NH_4~+等水溶性离子为主,SO_4~(2-)和NH_4~+质量分数分别介于36. 9%～48. 1%和7. 7%～17. 0%之间.不同企业因燃料类型、脱硫脱硝除尘方式不同会对源谱中的化学组分产生影响.源谱之间的分歧系数(CD)显示除页岩砖制造外,其余源谱2种粒径之间均较为相似,同粒径不同源谱间均存在差异,浮法玻璃与药用玻璃之间和2个陶瓷企业之间的CD值相对较小.使用R/U值比较源谱间不同组分的差异识别出Na和As元素可作为玻璃制造的标识组分,陶瓷制造可用Al和Ti来识别,NO_3~-和NH_4~+区分耐火砖,SO_4~(2-)和NH_4~+识别页岩砖.     

伊犁河谷夏季PM2.5和PM10中水溶性无机离子浓度特征和形成机制

区域尺度大气颗粒物的同步观测与分析是制定大气污染防治策略的重要途径.为研究伊犁河谷城市群大气颗粒物和水溶性无机离子的空间分布特征,于2021年7月19~29日期间同步采集伊宁市和周边三县大气颗粒物样品,深入分析了PM_2.5和PM₁₀中9种水溶性无机离子（WSIIs）的空间分布特征、存在形式和影响因素,并对二次无机颗粒物的形成机制进行了探讨.结果表明,夏季伊犁河谷城市群ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）均值分别为（23±3）μg ·m^-3和（59±7）μg ·m^-3,伊宁市受本地工业源和移动源排放影响,导致其PM_2.5浓度在区域中最高;伊宁县受扬尘源和地形影响,使其PM₁₀浓度在区域中最高;而霍城县的良好扩散条件使其PM_2.5和PM₁₀浓度最低.PM_2.5和PM₁₀中WSIIs占比分别介于28.2%~29.9%和16.0%~20.2%之间.4种主要离子（SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和Ca²⁺）占到WSIIs的90%左右,在PM_2.5中浓度大小排序为：SO₄^2->Ca²⁺>NH₄⁺>NO₃^-,在PM₁₀中浓度大小排序为：SO₄^2->Ca²⁺>NO₃^->NH₄⁺;相关性研究结果显示4个城市SO₄^2-浓度相近主要是由区域输送所致,而Ca²⁺在PM_2.5和PM₁₀中占比高于国内大部分城市反映出伊犁河谷核心区城市受扬尘源的影响较大.PM_2.5和PM₁₀中n（NO₃^-）/n（SO₄^2-）分别为0.78和0.76,表明伊犁河谷受固定源影响大于移动源;4个城市n（NO₃^-）/n（SO₄^2-）的大小排序为：伊宁市>霍城县>伊宁县>察县,与各城市机动车保有量大小一致,反映出伊宁市受机动车等移动源的影响高于周边三县.二次组分主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄HSO₄和NH₄NO₃的形式存在,各城市NH₄⁺与SO₄^2-反应后均有盈余,盈余的铵盐在伊宁市主要以NH₄NO₃存在,与伊宁市较高的NO₂浓度有关.夏季PM_2.5和PM₁₀中NOR变化幅度分别为0.03~0.10和0.03~0.16,受夏季高温影响导致NO₃^-二次转化较弱;SOR分别介于0.21~0.41和0.23~0.44之间,察县相对较高的湿度使其SOR较高,而霍城县受区域输送影响使其SOR高于伊宁市.形成机制表明：察县和伊宁市的SO₄^2-主要由非均相反应生成,伊宁县主要由均相反应产生,而霍城县SO₄^2-的形成机制较为复杂,受到均相反应和非均相反应的共同影响.     

典型工业城市夏季VOCs污染特征及反应活性

为研究典型工业城市夏季挥发性有机物（VOCs）污染对环境的影响及成因,利用2020年7月在淄博市城区的VOCs在线监测数据,分析了污染日和清洁日VOCs的污染特征、化学反应活性和臭氧（O₃）污染成因.结果表明,污染日总挥发性有机物（TVOC）小时浓度均值较清洁日高32.5%,分别为（50.6±28.3）μg·m^-3和（38.2±24.9）μg·m^-3,污染日和清洁日各组分贡献率均为：烷烃>芳香烃>烯烃>炔烃,TVOC和O₃浓度日变化均呈现相反的变化趋势.污染日臭氧生成潜势（OFP）、·OH消耗速率（L_·OH）和二次有机气溶胶生成潜势（SOA_p）均高于清洁日,烯烃对OFP和L_·OH贡献最大,芳香烃对SOA_p贡献最大;OFP和SOA_p日变化趋势和TVOC基本一致;化学反应活性优势物种以烯烃和芳香烃类物质居多.VOCs/NO_x法判断污染日和清洁日O₃敏感区属性均处于VOCs控制区和过渡区,而烟雾产量模型法（SPM）诊断污染日O₃敏感区属性在08：00~16：00期间处于VOCs控制区和过渡区交替状态,清洁日各时段均处于VOCs控制区.为减轻该市夏季O₃污染,应加强对VOCs （烯烃和芳香烃）和氮氧化物（NO_x）的协同控制.     

基于机器学习的短临预报方法及其在空气质量保障中的应用

基于多个数值模式(NAQPMS、CMAQ)预报结果和站点观测资料,采用岭回归机器学习方法构建了一种多污染物短临预报方法,并应用于2017年厦门金砖国家峰会和2019年武汉军运会空气质量保障工作,评估总结了短临预报方法的可行性和预报效果.结果表明:短临预报表现出很好的预报能力,可以有效改进数值模式的预报趋势和量值.从日均...     

典型物流城市2016年冬季2次污染过程PM2.5污染特征及来源解析

为研究典型物流城市临沂市冬季重污染天气过程中PM_(2.5)化学组分特征,探讨污染成因,于2016年12月～2017年1月在6个采样点连续采集28 d的PM_(2.5)样品,并对其离子、元素、碳组分进行分析.采样期间PM_(2.5)质量浓度均值(145. 2±87. 8)μg·m~(-3),日均值超标率为82%; 2次污染过程中PM_(2.5)均值浓度分别为(187. 3±79. 8)μg·m~(-3)和(205. 3±92. 0)μg·m~(-3),为《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)年均二级标准的5. 4和5. 9倍.化学组分质量重构结果显示二次无机离子(SNA)是冬季PM_(2.5)的主要组分(所占质量分数为51. 2%),其次为有机物OM(23. 8%),再次为矿物尘MIN(12. 7%).结合污染过程中化学组分的变化趋势和累积速率发现,第1个污染过程中SNA和OM是引起PM_(2.5)浓度增加的原因之一,第2个污染过程中SNA是导致污染的主因,硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)和OC/EC比值的日均变化趋势进一步验证了该结论. PMF源解析结果表明,临沂市冬季大气PM_(2.5)的首要源类为二次颗粒物和生物质燃烧混合源(分担率50. 0%),其次为燃煤源(16. 8%)、机动车(12. 9%)和城市扬尘(10. 0%),再次为工业源(5. 3%)和土壤尘(5. 0%). 2次污染过程中二次颗粒物的贡献较之冬季平均有明显增加,说明不利气象条件下二次颗粒物的生成、累积是导致重污染期形成的主因.