温湿度对南京北郊PM_(2.5)中二次无机离子生成演化的影响

二次无机离子是PM_(2.5)的重要组成部分,明晰大气污染过程中二次无机离子的形成、演化过程及影响因素,对深入认识大气污染的形成与消散机制具有重要意义。利用南京北郊2016年3月—2017年2月PM_(2.5)及水溶性离子在线观测资料,分析了温湿度对南京北郊PM_(2.5)中二次无机离子生成和演化过程的影响。结果表明:观测期间南京北郊总水溶性离子(TWSI)平均质量浓度为41.35μg·m~(-3),占PM_(2.5)的69.94%;二次无机离子SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(SNA)的平均质量浓度为37.95μg·m~(-3),占TWSI的91.78%,是最主要的水溶性离子。硫氧化率(SOR)平均约为0.49,季节性差异较小,随相对湿度(RH)的增大而升高,且在RH60%时升高显著。冬季SO4~(2-)质量浓度在PM_(2.5)中的占比随RH增加呈递增趋势,夏季反之,这可能与NO3-的占比增加有关。n(NH4+)/n(SO4~(2-))与n(NO3-)/n(SO4~(2-))比值的截距表现为冬季大于夏季,表明南京北郊大气中的硫酸盐主要是以低酸度固态或液态(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4的形式存在。在气温高于25℃时,NO_3~-的气粒分配指数(FHNO_3)随气温上升而快速增大,表明气温越高,越有利于固态NH_4NO_3向气态HNO_3转化;而空气湿度的作用与气温相反,特别是在气温高于25℃的高温时段,空气湿度越低,越有利于固态NH_4NO_3向气态HNO_3转化。干净天气条件下FHNO_3平均值为0.07,是污染天气条件下的1.94倍,表明污染天气更有利于NH_4NO_3的形成从而加重大气污染程度。     

新型碳质气溶胶(OC/EC)观测方法的应用效果分析

为探究新型碳气溶胶组分在线分析系统(CASS)对大气中碳质气溶胶测量的准确性和实用性,将CASS系统与在线SUNSET OC/EC分析仪测量结果进行了对比,并应用CASS系统对南京2020年秋季大气碳质气溶胶的组分进行了分析。结果表明：在南京北部郊区秋季用CASS系统测量,其黑碳(BC)与元素碳(EC)的计算系数为0.78;经校正后的CASS系统所测得的总碳(TC)、有机碳(OC)和EC结果与在线SUNSET OC/EC分析仪的测量结果具有较好的一致性,斜率分别为1.04 (R²=0.9)、0.87 (R²=0.92)、1.05 (R²=0.92),2台仪器的各个碳质组分的测量误差在10%以内;OC和EC分别占PM_2.5的32%和10%左右,二次有机碳(SOC)占OC的38%左右;EC主要来源为化石燃料燃烧(占比约80%);棕碳(BrC)在370 nm处的光吸收占比为21.18%±6.91%,一次排放污染物居多。综上所述,经过校正后的CASS系统与传统的热光法SUNSET OC/EC分析仪相比,两者...     

保定市冬季PM2.5的氧化潜势特征及其影响来源分析

为了探究保定市郊区2018年冬季PM_2.5氧化潜势的特征及其影响来源,利用二硫苏糖醇（DTT）测定法对PM_2.5中活性氧进行测定,采用皮尔逊相关分析PM_2.5中各化学成分与氧化潜势的关系,并且利用PMF对DTT_v进行污染源解析.结果表明,冬季保定市ρ(PM_2.5)平均值为（140.96±70.67）μg·m^-3,高于同时期北京PM_2.5浓度.氧化潜势的DTT_v和DTT_m值均表现出白天高于夜间的情况[DTT_v白天为（2.37±0.76） nmol·（min·m³）^-1,夜间为（2.14±1.17） nmol·（min·m³）^-1; DTT_m白天为（0.96±0.60） pmol·（min·μg）^-1,夜间为（0.76±0.41） pmol·（...     

长春秋季细颗粒物中有机气溶胶组成特征及来源

利用大流量采样器采集了长春城郊2016年10月至2016年11月大气细颗粒物(PM_(2.5))样品共40套,分析了颗粒物中的有机碳(OC)、元素碳(EC)以及非极性有机化合物(主要包括正构烷烃、多环芳烃以及藿烷类化合物)和生物质燃烧标志物左旋葡聚糖的质量浓度,并用分子标记物、特征比值及主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型等方法探讨了有机气溶胶的主要来源.结果表明,观测期间PM_(2.5)的平均质量浓度为(79. 0±55. 7)μg·m~(-3),OC和EC的平均质量浓度分别为(20. 7±15. 6)μg·m~(-3)和(2. 2±1. 1)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)的26. 2%和2. 8%.所测非极性有机化合物的总平均浓度为(186. 3±104. 5) ng·m~(-3),浓度高低顺序为正构烷烃[(101. 3±67. 0) ng·m~(-3)]多环芳烃[(81. 4±46. 0) ng·m~(-3)]藿烷类化合物[(3. 8±1. 9) ng·m~(-3),其主要来源包括煤燃烧源、生物质燃烧源以及交通源.主成分分析-多元线性回归模型得出该地区有机气溶胶主要排放源的相对贡献依次是煤燃烧源(47. 0%)、生物质燃烧源(42. 6%)和交通源(10. 4%).本研究结果可为我国东北地区有机气溶胶污染防控提供科学依据.     

2015~2019年南京北郊碳质气溶胶组成变化

碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响.为了探究碳质气溶胶在减排背景下的长期变化,本研究测定了南京北郊5 a（2014年12月17日至2020年1月5日） PM_2.5样品的有机碳（OC）和元素碳（EC）浓度.结果表明,ρ（OC）和ρ（EC）5a平均值分别为（10.2±5.3）μg·m^-3和（1.6±1.1）μg·m^-3,其中OC占PM_2.5的31.1%,EC占PM_2.5的5.2%.OC和EC均呈现出冬高夏低的季节特征.通过非参数的Mann-Kendall检验和Sen’s斜率发现,OC和PM_2.5的浓度整体呈显著下降趋势[OC:P<0.000 1,-0.79μg·（m³·a）^-1,-0.29%·a^-1; PM_2.5:P<0.000 1,-4.59μg·（m³·a）^-1,-1.5...     

长三角背景大气PM2.5中非极性有机化合物组成特征及来源

为了探究长三角区域大气细颗粒物中非极性有机化合物的组成及来源特征,于2019年12月至2020年11月在临安区域大气本底站采集了129个PM_2.5样品,对其有机碳(OC)、元素碳(EC)和非极性有机化合物(NPOCs,包括多环芳烃、正构烷烃和藿烷类)进行了分析,并用分子示踪物、特征比值和正定矩阵因子分析模型等方法探究了有机气溶胶的主要来源.结果表明,临安ρ(PM_2.5)的年平均值约为(32.36±20.44)μg·m^-3,ρ(NPOCs)年平均值约为(59.05±40.39)ng·m^-3,呈现出冬高夏低的季节变化特征.正构烷烃主要源于化石燃料和生物质(草和木材等)燃烧等人为源,其次为高等植物角质层蜡排放;多环芳烃主要源于燃煤燃烧、机动车排放和生物质燃烧等非化石源的混合贡献;藿烷类物质主要源于机动车排放,其中冬季还受到燃煤源的影响.后向轨迹聚类分析和潜在源区分析表明临安主要受到外来气团输送的影响.结合正定矩阵因子分析模型对采样期间观测到的NPOCs进行源解析,得到了燃煤燃烧源、交通排放源和生物质燃烧等...     

南京春季北郊地区大气PM2.5中主要化学组分及碳同位素特征

PM_(2.5)是大气的重要污染物之一,其成分复杂,为研究PM_(2.5)的污染特征及来源,于2016年3月采集南京北郊地区大气中的PM_(2.5),利用Dinoex ICS-3000和ICS-2000型离子色谱和DRI Model 2001A热/光碳分析仪分别测定了PM_(2.5)中的阴阳离子和碳质组分,利用元素分析仪-同位素质谱仪测定大气PM_(2.5)中的总碳同位素(δ~(13)CTC)组成特征.结果表明,2016年3月期间南京北郊地区PM_(2.5)污染严重,平均浓度达(106.16±48.70)μg·m~(-3),且88%观测天中存在明显的二次有机污染,SOC平均浓度为(3.58±2.78)μg·m~(-3),且在晴天条件下高浓度的二次有机碳(SOC)与紫外线作用下的O_3具有较强的相关性.大气PM_(2.5)中δ~(13)CTC值范围是-26.56‰~-23.75‰,平均值为(-25.47‰±0.63‰),结合化学组分的三相聚类分析结果可知,大气PM_(2.5)主要来源于燃煤过程、机动车排放,此外还受地质源和生物质燃烧源的影响.     

中国主要背景区域冬季大气PM2.5中非极性有机化合物组成及来源解析

本研究于2019年12月至2020年1月在5个区域大气本底站：临安、金沙、龙凤山、上甸子和瓦里关,同步采集了PM_2.5样品,分析了其中的非极性有机物：多环芳烃、正构烷烃和藿烷类化合物。结果表明,上甸子和龙凤山的多环芳烃平均浓度显著高于其他站点,分别为35.2±25.6 ng/m³和27.5±16.8 ng/m³;藿烷类物质的浓度在上甸子和临安出现高值,分别为2.72±1.78 ng/m³和2.47±0.990 ng/m³;正构烷烃浓度以临安最高,为86.7±40.6 ng/m³。对各站点多环芳烃和藿烷类化合物采用比值法,正构烷烃采用主峰碳数（C_max）、碳优势指数（carbon preference index,CPI）和植物蜡贡献率（% Wax C_n）,结合主成分分析-多元线性回归模型（PCA/MLR）综合进行源解析。结果显示采样期间除瓦里关外,其余站点燃烧源均以化石燃料源为主,贡献率分别为临安（94.9%） > 金沙（75.3%） > 龙凤山（74.7%） > 上甸子（62.5%） > 瓦里关（35.6%）。后向轨迹聚类分析（HYSPLIT）和潜在源贡献因子分析法（PSCF）表明各站点主要受到外来传输气团的影响,并查明了各站点的潜在污染源区。对背景站点的研究表明,东北地区和京津冀地区PM_2.5中非极性有机物来源相似,京津冀地区的生物质燃烧源贡献率高于东北地区;长江中下游地区化石燃料贡献率显著高于生物质燃烧;华中地区燃煤和交通排放源排放贡献率均低于长江三角洲地区;青藏高原地区生物质燃烧贡献率远高于其他地区。     

广西十万大山背景点PM2.5中非极性有机气溶胶组成及来源解析

大气细颗粒物(PM_2.5)中的非极性化合物包括多环芳烃（PAHs）和正构烷烃（n-alkanes）等,通常用于识别污染来源,且对人体健康和环境有很重要的影响.为探究广西背景点PM_2.5中非极性有机气溶胶的污染特征及来源,于2017年11月至2018年10月,对野外采集的PM_2.5样品分析了其中17种多环芳烃和20种正构烷烃.结果表明,多环芳烃和正构烷烃全年的平均值分别为（4.28±4.25）ng·m^-3和（13.7±14.72）ng·m^-3;季节变化规律均是：冬季[（7.86±5.19）ng·m^-3和（27.51±16.9）ng·m^-3]>春季[（2.73±1.76）ng·m^-3和（7.64±4.71）ng·m^-3]>秋季[（2.34±1.45）ng·m^-3和（7.01±4.55）ng·m^-3]>夏季[（1.91±1.67）ng·...     

机动车尾气碳质气溶胶排放因子及其稳定碳同位素特征

机动车尾气是大气碳质气溶胶的重要人为来源,其排放因子与稳定碳同位素组成是重要的基础数据.选取多辆不同类型在用机动车,进行多种工况、冷/热条件下启动的台架试验,收集各测试阶段尾气分析其碳质组分含量与稳定碳同位素比值,并探讨其影响因素.结果表明,总碳排放因子大小为：重型柴油车>轻型柴油车>轻型汽油车,轻型天然气车虽然在低速与中速阶段排放因子极低,但高速行驶阶段可达到重型柴油车的排放水平.各型车冷启动的排放因子均高于热启动,NEDC工况的排放因子整体低于WLTC工况,应与其测试车速有关.汽油车和天然气车各测试阶段排放有机碳(OC)均远高于元素碳(EC),柴油车OC与EC排放因子相近,各类车辆OC/EC都随测试车速的提高而上升.稳定碳同位素EC重于OC,同位素比值大小关系均呈现：汽油车<天然气车<轻型柴油车<重型柴油车,现有源解析的稳定碳同位素源谱较难反映汽油车与天然气车特征.在排放治理与源解析工作中,应注意替代燃料的使用与机动车老化过程所造成的排放因子与同位素特征值的变化影响.