典型电器工业区河涌沉积物中的多溴联苯醚空间和垂直分布

对珠江三角洲佛山市顺德区容桂镇电器工业区河涌沉积物多溴联苯醚(PBDEs)的含量进行了空间和垂直分布研究.选择该镇中心城区内河涌作为研究河道,根据河涌水流情况选取8个采样点采集沉积物样品.所有样品中均检出PBDEs.各监测点的PBDEs总含量变化范围为62～349 ng.g-1(平均为178 ng.g-1),各采样点的浓度差异较大.其中,十溴联苯醚含量为56～337 ng.g-1(平均为171 ng.g-1),占PBDEs总含量的90%～99%(平均95%).所检测到的部分同系物(如BDE-196、197和203)可能是BDE-209的降解产物.PBDEs的垂直分布模式显示,0～10 cm层面样品的PBDEs浓度为147 ng.g-1,30～40 cm层面样品的PBDEs浓度为260 ng.g-1,PBDEs在沉积物中的丰度随垂直深度的增加而增加.12种同系物在采自各个深度层样品中的比例基本相同,由十溴工业品来源的BDE-209、208、207和206占总PBDEs的94%,而五溴和八溴所占比例较低.由此可见,该地区普遍存在PBDEs污染,其中十溴联苯醚是最主要污染物,这可能与十溴工业品是电器工业主要使用的阻燃材料相关.     

北京雾霾天气期间气溶胶光学特性

为了解北京地区雾霾天气条件下大气气溶胶的光学特性,利用2002～2008年AERONET资料分析了雾霾天气期间气溶胶光学厚度、Angstrom波长指数、粒子尺度谱分布和单次散射反照率等气溶胶光学特性参数.结果表明,北京地区雾霾天气期间气溶胶光学厚度表现出较高值,且随波长增大而减小,440 nm时平均气溶胶光学厚度达到1.34.Angstrom波长指数在雾霾天气时也表现出较高值,平均值达到1.11;其中高于0.9的波长指数出现频率达到94%,说明北京雾霾天气期间气溶胶粒子主要以细粒子为主.气溶胶体积尺度谱分布表现出双峰型结构,细模态的平均峰值半径随光学厚度增大而增大,而粗模态的平均峰值半径却随光学厚度增大表现出减小趋势;气溶胶粒子尺度谱中的主模态峰与光学厚度有关.雾霾天气期间平均单次散射反照率达到0.89,且随光学厚度增大表现出依次增大趋势,但对波长变化表现不敏感.     

南京市大气CO2浓度模拟及源贡献研究

定量研究城市区域人为CO_2通量对于控制温室气体排放具有重要意义,而基于大气CO_2浓度观测与大气传输模型方法反演区域尺度的CO_2通量是未来的一个重要发展方向,其中模型对大气CO_2浓度的模拟则是能否成功反演CO_2通量的重要基础,然而我国还未有针对城市区域CO_2浓度的长时间(1年)模拟.本研究基于高空间分辨率的人为源CO_2资料与拉格朗日大气传输模型(WRF-STILT),对南京市郊区34 m观测高度处2014年大气CO_2浓度进行模拟,并就模型模拟结果的主要影响因素和源贡献组成进行了分析,研究得出以下结论:(1)WRF-STILT模型能较好模拟出4个季节观测到的高CO_2浓度及有季节差异性的日变化特征.(2)观测CO_2浓度的足迹贡献源区(footprint)的季节变化在盛行风向影响下差异巨大,CO_2浓度增加值在前1 d的主要贡献占据总浓度贡献的90%,表明该34 m高度观测点可代表长三角区域的CO_2排放量的影响,而安徽东部和江苏中南部对其影响更大;(3)相对于排放源的日变化,边界层高度等气象因素的差异是引起CO_2强日变化的主要因素,这也是模拟的各季度浓度增加值差异的原因,其中秋季(34.97μmol·mol-1)冬季(30.07μmol·mol-1)夏季(27.28μmol·mol-1)春季(23.36μmol·mol-1);(4)浓度的主要贡献来源分别为石油生产(41%)和能源工业(26%),这和长三角区域的人为源CO_2排放通量差异巨大(石油生产:3%,能源工业:35%).     

紫外活化过硫酸盐降解磷酸氯喹

以抗新型冠状肺炎药物——磷酸氯喹（CQP）为研究对象,考察其在紫外活化过硫酸盐体系（UV/PS）中的降解效果.通过竞争动力学实验,确定了CQP与羟基自由基（HO·）和硫酸根自由基（SO₄^-·）的二级反应速率常数,同时考察了PS浓度、pH和常见无机阴离子对UV/PS体系中CQP降解的影响,并通过建立动力学模型预测CQP浓度和主要自由基浓度以探究其影响机制.结果表明,UV/PS体系对CQP的降解效果显著优于单一UV、单一太阳光或单一PS体系,在10 min内可降解91.3%的CQP;在pH为6.9的条件下,CQP与HO·和SO₄^-·的二级反应速率常数分别为8.9×10⁹ L·（mol·s）^-1和1.4×10¹⁰ L·（mol·s）^-1,其中SO₄^-·是主要活性物种;CQP的降解速率随PS浓度增加而增大,HCO₃^-和Cl^-的加入对UV/PS体系中CQP的去除起到抑制作用,碱性较强的条件不利于CQP的转化.经LC-MS分析,发现CQP在UV/PS体系中主要经过N-脱乙基化、C—N键断裂和抽氢等反应被逐步降解为其他有机中间产物.加大PS浓度和pH可提高其矿化率.此研究可为抗新冠肺炎医药废水的处理提供帮助.     

大粒径厨余垃圾水热碳化制备炭燃料

开展了不同温度条件（150～300℃）下大粒径（>2 cm）厨余垃圾水热碳化实验,研究了水热炭的理化性质、燃烧特性和关键元素迁移规律.实验结果表明,当水热温度过低,厨余垃圾颗粒尺寸影响水热碳化效果;大粒径厨余垃圾碳化需更高的水热温度;水热温度250～300℃产生的水热炭具有高热值(24.48～26.9 MJ·kg^-1)、高燃料比（0.44～0.56）、高含碳量（59.6%～65.6%）和低含灰量（8.51%～4.35%）的特点.随着水热温度提高,水热炭中碳含量升高、灰含量下降;水热炭的着火温度、燃烬温度、挥发分释放特性指数VI、可燃性指数CI和综合燃烧特性指数CP均上升,提高了燃烧稳定性;同时水热炭中K、Na浓度降低,有利于降低水热炭燃烧结焦;N、S在水热炭中分布比例下降,这将减少水热炭燃烧的烟气污染物排放.因此,水热碳化能实现大粒径厨余垃圾的燃料化利用.     

广州地区秋季PM2.5和臭氧复合污染的观测研究

利用2019年9—10月广州市海珠湖大气成分观测站地表的气象要素和空气质量参数及垂直的颗粒物激光雷达观测资料,探讨不同PM_2.5-O₃污染类型对应的气象要素及大气污染物日变化特征、边界层内气溶胶分布特征,并对发生高PM_2.5-高O₃的成因进行分析.观测期间共出现25 d低PM_2.5-低O₃日（清洁日）、12 d低PM_2.5-高O₃日（污染日Ⅰ）和20 d高PM_2.5-高O₃日（污染日Ⅱ）.对气象要素和污染物特征的分析表明,污染日Ⅱ在11:00—16:00的平均气温均超过30℃,相对湿度均低于60%,日均风速和最大J（NO₂）分别为0.88 m·s^-1和0.007 s^-1.污染日Ⅱ与清洁日相比,其对应的气象要素表现为显著的高温低湿特征;与单一的O₃污染日相比则表现为略低的光化辐射和较低...     

基于多源综合观测的徐州冬季重污染过程分析

经过多年的大气污染治理,我国的多种大气污染物浓度已呈现显著下降趋势,然而在不利气象条件下仍会导致重污染事件的发生.掌握此类影响较大的偶发重污染事件产生与发展的原因和机制,有助于进行下一步的大气污染预警和防控.本研究以徐州2020年12月中旬的 一次重污染过程为例,通过地面站点观测、激光雷达、模式模拟、颗粒物组分观测与源解析、后向轨迹溯源等手段进行了全方位的观测与分析.结果表明,此次污染过程中颗粒物主要来源为二次离子、燃煤、生物质燃烧、机动车、扬尘等,其中,二次离子占比最高,为37.9%;污染期硫氧化率（SOR）和氮氧化率（NOR）明显高于污染前,增幅分别为176%和82%;污染期主要来自燃煤源的SO₄^2-较污染前升高幅度明显,由5.51 μg·m^-3升高至16.3 μg·m^-3,升幅为196%;生物质燃烧的示踪物K⁺由0.37 μg·m^-3升高至0.83 μg·m^-3,升幅为123%;污染前期,局地高湿、静稳等主要 外在不利气象因素促进了本地污染物的生成;污染中期受山东和安徽等地污染物传输增加的影响,外来源占主导,外源贡献增加至74.4%. 研究表明,因气象和排放等因素的不确定性,致使冬季重污染过程具有复杂性.本研究可为了解大气污染机理及提高区域联防联控提供依据.     

四环素在水体中的自然光解作用机制

近年来,抗生素引发的水体环境污染问题日益受到关注,光解是其在环境中消减的重要过程,但其中的关键机制及影响因素尚不明确.本研究系统地考察了初始浓度、pH以及无机离子、溶解性有机物等环境因子对四环素（TC）光解的影响,明确了自然光解的关键活性氧物种（ROS）,同时结合理论计算和降解产物的分析,揭示出了TC的自然光解路径及作用机制.结果表明,模拟自然光条件下TC可快速降解,5 μmol·L^-1 的TC在180 min内降解率为75.0%,符合一级反应动力学,反应速率常数为0.007 min^-1,远高于避光条件.随着TC初始浓度的上升,TC光解率和速率呈现出下降的趋势,并且碱性条件更有利于TC光解.水体中存在Cu（II）、Fe（III）和NO₃^-均能显著促进TC光解;富里酸（FA）则由于光屏蔽和淬灭作用对TC的光解产生显著抑制,但FA 和Fe（III）共存时,Fe（III）对光解的促进作用占主导.水体中TC的自然光解不仅存在直接光解,并且以超氧阴离子（O₂^-·）和羟基自由基（·OH）为关键ROS的自敏化光解在TC的光解过程中也起到重要作用.结合TC光解后的产物分析发现,发生间接光解后TC发生开环反应,相比于直接光解和自敏化光解降解地更充分.综上,TC在自然水体中的光解强烈受环境因素影响,可以通过增强活性氧介导的间接光解过程促进水体抗生素污染修复.     

基于文献计量的光合藻类燃料电池研究趋势分析

近年来,光合藻类微生物燃料电池相关研究受到各界广泛关注.为了解光合藻类微生物燃料电池领域的研究进展,以Web of Science的SCI-EXPANDED数据库为数据源,利用文献计量软件对2000-01-01—2021-12-22范围内该领域内文献进行计量分析.结果表明：①近10年来该领域研究的影响正迅速扩大;②研究主要涉及材料科学、环境工程学等学科,学科交叉现象和环境友好性突出;③学者主要以合作的方式进行研究;④中国目前发文量最高,但学术影响力仍需扩大;⑤前期该领域的研究热点主要与光电转化原理相关,后期该领域的研究热点主要与生物识别、电池其他应用相关;⑥该领域还有待进一步提升的方面,包括：机理的进一步研究、电池应用效能的提升以及藻类选择的优化.对研究现状与成果进行梳理,有助于为该领域研究瓶颈找到突破口,推动新能源技术的进步和碳中和理念的落实.