2005—2015年中国及境内典型城市群甲醛柱浓度时空变化及影响因子分析

基于2005—2015年OMI反演的甲醛柱浓度月均数据,对中国及境内典型城市群甲醛柱浓度时空变化及影响因子进行了分析.结果发现,甲醛柱浓度高值区集中在京津冀中南部、山东西部、河南北部、江浙沪、珠三角、湖北东部、湖南东部、广西、四川与重庆交界.2005—2015年中国甲醛柱浓度总体呈上升趋势,其中,京津冀地区增长趋势最明显,江浙沪地区呈略微下降趋势.中国、京津冀及江浙沪地区夏季甲醛柱浓度明显高于其余3个季节,呈明显的周期性变化;2005—2015年中国4个季节甲醛柱浓度均呈增加趋势,京津冀地区除夏季外其余3个季节也呈增加趋势,江浙沪和珠三角地区各季节甲醛柱浓度变化趋势不一致.近11年,中国、京津冀和江浙沪地区7月甲醛柱浓度最高,珠三角地区9月甲醛柱浓度最高.京津冀和江浙沪地区甲醛柱浓度月最高值和月最低值之间的差异大于珠三角地区.中国、京津冀、江浙沪和珠三角地区近11年秸秆焚烧与相应甲醛柱浓度呈明显正相关,相关系数为0.84~1.00,表明秸秆焚烧是影响近11年甲醛柱浓度变化的重要因子.尽管有些区域季节温度与相应甲醛柱浓度呈负相关,但温度总体也是影响中国及这3个典型城市群甲醛柱浓度变化的另一个重要因子,京津冀地区尤其明显.月平均温度与相应甲醛柱浓度的相关系数为0.52~0.85.人口、民用汽车保有量和国内生产总值与中国、京津冀、江浙沪和珠三角地区相应甲醛柱浓度相关系数均低于0.60.影响因子分析结果暗示控制秸秆焚烧和减少温室效应是降低我国甲醛柱浓度的重要途径.     

北京市建筑类涂料VOCs排放清单编制技术方法及应用

掌握建筑类涂料挥发性有机物(VOCs)的排放特征是环境管理部门制定控制策略的前提.本研究基于实测获得建筑内外墙及防水涂料本地化排放因子,基于行业调研确定该类涂料活动水平获取途径,结合北京市建筑竣工面积,提出建筑类涂料VOCs排放清单编制方法,据此估算2015年北京市建筑内外墙及防水涂料的VOCs排放量,并分析其空间分布特征.结果表明:(1)北京市2015年建筑内外墙及防水涂料共排放VOCs约6 914.2 t·a~(-1),其中墙面涂料和防水涂料排放量分别为2 394.9 t·a~(-1)和4 519.3 t·a~(-1),分别占34.6%和65.4%;(2)在空间分布上,VOCs排放主要集中在城市发展新区及朝阳区,其中通州区最大,约占13.2%,昌平区、朝阳区次之,分别占11.8%和10.5%;(3)实施《室内装饰装修材料-内墙涂料中有害物质限量》(GB 18582-2008)及《建筑用外墙涂料中有害物质限量》(GB 24408-2009)等国家标准的管控情景下,2015年北京市建筑内外墙及防水涂料VOCs排放量相比于未管控情景下减少了8 954.2 t·a~(-1);(4)建筑类涂料VOCs含量限值进行管控能够有效控制VOCs的排放量,建议各地环境管理部门综合考虑行业技术发展水平和空气质量改善需求,适时制修订标准.     

马莲河流域化学风化的季节变化和影响因素

为查明黄土高原马莲河流域不同季节河水化学的变化特征、来源及主要控制因子,2016年1~12月在流域下游雨落坪水文站采集时间序列水样40组,分析了主要离子组成并计算了化学风化速率.结果表明,河水总溶解固体(TDS)均值1 154.0 mg·L~(-1),远高于长江、黄河和珠江.阳离子以Na+为主,均值202.8 mg·L~(-1),其次为Ca~(2+)和Mg~(2+),阴离子以SO_4~(2-)为主,均值431.2 mg·L~(-1).主要离子质量浓度的季节变化明显,总体规律是雨季前降低,雨季后增高,在融冰期和暴雨期分别突增和骤降.离子来源主要为岩石化学风化,蒸发岩、硅酸盐和碳酸盐贡献比例均值分别为67.1%、13.7%和19.2%.矿物含量和风化速率的不同决定了各风化作用对气候变化的差异响应:蒸发岩因其高风化速率对季风气候响应积极,雨季风化作用增强;雨季前期河水流量低,较长的水岩作用时间有利于硅酸盐风化进行;碳酸盐风化作用在雨季晚期和后期明显增强,可能因其在黄土中含量较高,雨季后降雨吸收了更多的土壤CO_2形成H2CO3增进了碳酸盐的溶解.蒸发岩、碳酸盐风化速率和流量显著正相关,流量是控制流域化学风化的主要因素.     

成都市文娱区表层土壤重金属健康风险评价

为研究成都人口密集的文娱区表层土壤的重金属污染情况以及重金属人体健康风险,采集并分析了川大望江校区、八宝广场、沙河驷马桥段、人民公园和春熙路30个表层土样中Cd、Zn、Cu和Pb元素的含量,并通过内梅罗综合污染指数法和健康风险评价法对重金属污染水平及人体健康风险进行了评价。结果发现,与土壤背景值相比重金属Pb的浓度较高（高出背景值的1~2倍）;综合指数显示除人民公园表土重金属达到中度污染外,其余各区处于轻度污染。在健康风险方面,文娱区表层土中这四种重金属尚不能对人体造成非致癌健康风险;但无论儿童还是成人,由Cd可导致的致癌风险已不能忽视。因此,应将Cd作为成都市土壤重金属污染防控工作中优先控制的重金属。     

台风“妮妲”过程对广州臭氧浓度的影响分析

为研究台风天气系统对广州地区臭氧浓度的影响,选取2016年7月27日—8月2日台风"妮妲"过程,结合气象要素资料和空气质量数据进行了分析.结果表明:①7月27日—8月2日台风过程期间,7月27—29日和8月1—2日空气质量未超标,7月30日和31日分别达到轻度污染和中度污染,首要污染物均为O_3,其中,31日O_3小时浓度峰值达293μg·m~(-3),O_3_8 h (8 h滑动平均)浓度达249μg·m~(-3),期间PM_(2.5)及前体物NO_2和CO浓度也略有升高,但总体升幅不大,都在良范围内.②台风过程期间,O_3浓度与温度、风速呈正相关(p0.01),与气压、相对湿度呈负相关(p0.01).高温低湿、风速1.0～2.0 m·s~(-1)、气压低有利于大气光化学反应,容易导致O_3浓度超标.③受台风外围下沉气流影响,大气存在垂直输送;同时混合层顶低,30日和31日混合层高度白天最高在1300 m以下,夜间在200 m左右,最低不足60 m;同时,2 km高度内均有持续逆温存在,逆温高度主要在700 m以下.地面处于均压场,同时存在逆温,大气层结稳定,使得污染物在近地层堆积不易扩散,导致O_3浓度超标.     

锰促进稻田生物结皮固定灌溉水中镉

为了解在不同浓度的锰盐作用下生物土壤结皮对稻田灌溉水中镉的固定作用及机制,将不同浓度的硫酸锰、镉溶液与稻田生物土壤结皮混合,并在实验室内培养15 d.通过分析生物土壤结皮中不同形态的锰、镉的量,探究不同浓度锰盐对土壤结皮中镉的固定及分布的影响.结果表明:锰盐能有效地促进生物土壤结皮固定镉,随着锰盐浓度的增加,生物土壤结皮对镉的去除效率增加.在20.00 mg·L~(-1)硫酸锰条件下,生物土壤结皮对水中镉离子去除率达到98.20%,镉主要以非乙二胺四乙酸可提取的矿物形态存在.通过扫描电子显微镜-电子散射能谱及X射线光电子能谱分析,锰被锰氧化菌氧化成类似水钠锰矿的多孔海绵状物质,镉富集固定在晶格中.本研究对利用生物土壤结皮净化镉污染灌溉水提供了新的思路.     

不同温度桉树叶生物炭对Cd2+的吸附特性及机制

通过元素分析、BET-N₂、Zeta电位、Boehm滴定,SEM-EDS、FTIR等分析方法对不同热解温度（300、500和700℃）下制备的桉树叶生物炭进行表征,研究了3种生物炭（BC300、BC500和BC700）对Cd²⁺的吸附特性与机制.结果表明,随温度升高,生物炭产率下降,灰分、pH值和Zeta负电荷量上升,比表面积增大.当Cd²⁺浓度为20mg/L时,平衡时间依次为80min（BC700）<360min（BC500）<540min（BC300）,均符合准二级动力学模型（R²>0.98）,以化学吸附为主.BC300和BC500吸附过程均符合Langmuir和Freundlich模型,BC700更符合Freundlich模型,最大吸附量依次为BC700（94.32mg/g） > BC500（67.07mg/g） > BC300（60.38mg/g）.在Boehm滴定结果分析的基础上,结合FTIR和SEM-EDS,表明生物炭吸附机制主要为静电吸附和官能团络合作用.BC700吸附性能最佳,原因可能是具有较大的比表面积、较多的负电荷量和较为丰富的官能团.     

大气消光系数垂直分布模型及其适用性研究

大气消光系数垂直分布模型是利用卫星反演近地面颗粒物质量浓度的关键技术环节,同时也是分析边界层湍流场结构的重要途径,但其适用性问题至今尚不清晰.基于Logistic曲线模拟大气消光系数廓线的初步研究成果,结合太阳光度计（CE-318）观测的大气光学厚度（AOD）资料以及近地面能见度数据,提出了大气消光系数垂直分布Logistic模型的参数计算方法.针对成都市2013年6月~2014年5月期间的实例应用结果表明,在不稳定和中性层结条件下,Logistic模型和目前通用的负指数模型对大气消光系数垂直分布的模拟效果总体相当;但在持续稳定层结条件下,Logistic模型的模拟效果则显著占优.进一步分析指出,大气消光系数垂直分布Logistic模型更优的适用性主要在于其对近地层大气消光的复杂垂直形态具有良好的表征能力.     

MnO2催化O3处理准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物

研究利用MnO₂催化O₃氧化技术对准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物进行处理.系统研究了臭氧投量、二氧化锰投量和初始pH值对有机物的去除效果和反应动力学.通过UV-Vis和3D-EEM技术对渗滤液尾水中溶解性有机物分子结构在O₃/MnO₂体系的转化进行了探究,在此基础上,运用XRD、SEM、EDS和XPS对二氧化锰的催化机理进行研究.结果表明：在反应时间为20min,O₃投量为18.92mg/min,初始pH值为3时,添加0.2g/L的MnO₂能显著提升有机污染物的去除能力,较单独O₃作用,其COD、UV₂₅₄、色度CN的去除率分别提升了24.66%、4.95%和12.57%,并且生色团的有机物最易被臭氧氧化降解.紫外-可见光谱和三维荧光显示,O₃/MnO₂体系能使废水中腐殖质降解,其有机物的芳香性程度、分子量和缩合度均降低,体系对苯环类化合物的降解效率提高,最终,废水的可生化性得到显著提高.与此同时,反应前后MnO₂未出现新增价态峰值的变化,Mn（Ⅳ）在催化过程中占主导地位,MnO₂在O₃/MnO₂体系中协同机理为MnO₂催化O₃产生羟基自由基以及MnO₂在体系中转化为水合二氧化锰,改变催化剂表面理化性质与有机物形成复合物,以此促进羟基自由基的选择性,从而提升了难降解有机物的去除效果.     

生物矿化在重金属污染治理领域的研究进展

生物矿化通过生物代谢影响金属及类金属物质的形态分布,进而改变金属及类金属物质的生物有效性及毒性,在环境污染治理领域成为研究热点.文献计量学结果显示,2007—2017年生物矿化研究以微生物为主要对象,在纳米颗粒物和矿区修复等方面形成热点,并在环境学、生物学、化学和工程学等领域形成交叉学科.结合典型矿化菌与重金属间的矿化关联规律和微界面反应对微生物矿化中重金属的钝化机制进行归纳:①依据矿化菌与矿化产物的关联性对矿化菌进行分类,从碳酸盐、铁锰氧化物、硫化物和磷酸盐4类矿化产物角度汇总了碳酸盐矿化菌、铁锰氧化菌、硫酸盐还原菌及磷酸盐溶解菌的代表微生物;②矿化菌通过诱导矿化的方式固定重金属离子,其中碳酸盐矿化菌、硫酸盐还原菌及磷酸盐溶解菌可以直接促进金属矿物的形成,铁锰氧化菌生成的矿物间接吸附金属离子;③微生物矿化是由外及内的过程,细胞壁及胞外多聚物具有丰富基团,在矿化初期提供吸附和成核位点,原生质体也可以提供矿化场所,在矿化中后期继续固定游离离子.但是,由于微生物复杂的细胞结构及独特的生理习性,矿化过程的微界面反应机制研究尚显不足,需要利用生物学、矿物学、环境科学等领域的先进技术进一步的探索;同时也应开展宏观生态水平的生物矿化研究,并结合实际问题完善生物矿化在环境污染治理中的理论,为重金属污染地区的治理提供新的思路和技术.