Fe-NaA分子筛膜的制备及催化湿式H2O2氧化甲基橙溶液

采用湿法造纸、二次生长和湿法浸渍法合成了一种新型微纤复合Fe-NaA分子筛膜催化剂,并将其用于催化湿式H_2O_2氧化甲基橙溶液.首先通过湿法造纸和烧结工艺制备纸状烧结不锈钢微纤(PSSF)载体,然后采用二次生长法在PSSF上合成NaA分子筛膜,最后以九水硝酸铁(Fe(NO_3)_3·9H_2O)和微纤复合NaA分子筛膜为原料,利用湿法浸渍法制备微纤复合Fe-NaA分子筛膜催化剂.考察了连续固定床反应器中温度、床层高度、进料液流量和甲基橙入口浓度对甲基橙降解性能的影响,并测定了催化剂重复使用3次后的稳定性.结果表明,随温度及床层高度增加,甲基橙转化率先增加然后趋于稳定;随进料液流量增加,甲基橙转化率均大于95%,但COD脱除率略有降低,当流量分别为2、3和4 mL·min~(-1),固定床连续运转5 h时COD脱除率分别为81.9%、76.4%和69.8%;随甲基橙入口浓度增加,其转化率变化幅度很小.在pH=2、催化剂床层高度2.0 cm、温度70℃、进料液流量4 mL·min~(-1)、甲基橙浓度50～200 mg·L~(-1)、固定床连续运转5 h的条件下,甲基橙转化率超过96%,COD转化率大于67%,铁浸出浓度低于4 mg·L~(-1).催化剂被重复使用3次后,甲基橙转化率基本保持不变.     

西安冬季重污染过程PM2.5理化特征及来源解析

基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）观测数据、颗粒物质量浓度数据和气象要素数据,研究了2017年11月西安市一次重污染过程中细颗粒物的化学组分特征及其成因,并使用正矩阵因子分析法（PMF）对细颗粒进行了来源解析.结果表明,西安市冬季重污染过程中细颗粒物主要类型为有机碳（OC）、元素碳（EC）、混合碳（ECOC）、富钾（K）、钠-钾（Na-K）、有机胺（amine）、矿尘（dust）和重金属（HM）,其主要来源为燃煤（24.9%）,二次（29.3%）,工业（19.3%）,交通（13.3%）,生物质燃烧（5.2%）和扬尘（1.9%）.通过对比分析不同污染过程细颗粒物的理化特征,发现高湿度,低风速的不利气象条件和供暖及工业生产导致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染过程的主因.     

污泥龄对除磷亚硝化颗粒系统的影响

以低C/N比生活污水为研究对象,接种成熟除磷颗粒污泥,探究泥龄对中低温度下(14～21℃)除磷亚硝化颗粒污泥的影响.结果表明,常温下(20℃±1℃),泥龄为30 d,曝气量为5 L·(h·L)~(-1)可实现除磷颗粒污泥中AOB的富集,NAR达到90%以上.当温度降低到15℃,泥龄为40 d时除磷性能恶化,颗粒结构变松散并伴有丝状菌生成.相对充足的氧气使亚硝化失稳,NAR下降至22. 4%. NOB不具备迅速适应环境变化的能力,采取12 d厌氧饥饿加排泥的策略,削弱了NOB的相对活性,迅速恢复了除磷亚硝化性能.批次实验显示温度从20℃下降到15℃,聚磷菌仍能保持较高的氧利用率,但AOB的SOUR下降了18%,此时是温度而不是溶解氧浓度制约了氨氧化能力.控制泥龄为30 d,同时降低曝气量为4 L·(h·L)~(-1),实现了低温下(15℃±1℃)除磷亚硝化颗粒污泥系统的稳定运行.     

省域生态环境质量动态评价及差异研究

以2010~2015年30个省域为研究对象，采用“驱动力-压力-状态-影响-响应”框架构建评价指标体系，运用逐层纵横向拉开档次法确定指标权重，运用“时间度”和“熵值”法确定时间权重，构建TOWA-GA混合算子生态环境质量动态评价模型.结果表明：6a来，30个省域生态环境质量总体均值为0.837，整体呈好转趋势，但省域间差异明显.通过Theil指数分析发现，省域间总体差异下降了15.91%，人口密度和人口自然增长率是省域间差异的主要影响因素.     

人类活动净氮输入时空变化特征及其影响因素——以香溪河流域为例

为了阐明人类活动对三峡库区第一大支流香溪河流域氮输入的影响程度,基于人类活动净氮输入（NANI）模型估算了2001~2015年间香溪河流域乡镇水平的人类活动净氮输入,分析了氮输入的主要来源及其动态变化.结果表明：时间尺度上,香溪河流域人类活动净氮输入（NANI）因氮素施用的变化而呈现先上升后下降最后上升的趋势,但2015年相对2001年的NANI下降了143kg N/（km²·a）;空间尺度上,香溪河流域NANI整体呈现北低南高的分布格局,其中NANI输入强度差异较大的区域主要有昭君镇、峡口镇和黄粮镇.从人类活动净氮输入的组成上来看,氮肥施用仍然是最主要的来源（40.06%）,其次为大气氮沉降（29.98%）和食品/饲料净氮输入（27.75%）,作物固氮仅占净氮输入总量的2.21%.香溪河流域的NANI与人口密度和耕地面积比例极显著相关（P<0.001）;而NANI与河流氮输出的相关性不显著,香溪河流域河流氮输出占NANI的比例仅为24.28%.因此,可以通过减少氮素施用降低流域尺度氮素净输入量,但该流域NANI与河流氮输出无直接的响应关系.     

内蒙古气温变暖停滞对其影响因子变化的响应

采用中心聚类、M-K检验等方法,以内蒙古地区为例,利用全球Pacific Decadal Oscillation（PDO）、Multivariate ENSO Index（MEI）等大空间尺度数据以及内蒙古及其周边70个气象站1951~2016年平均最低气温、平均气温、平均最高气温、风速、大气压等站点数据,定性、定量揭示变暖停滞的变化特征及其对影响因子变化的响应.结果表明：研究区各分区3类气温在1981~1993年间发生升温突变,此后1998~2008年间陆续发生变暖停滞.不同类型气温在不同分区与各影响因子的相关性优劣有所不同,如平均最低气温与AMO、PDO、MEI、太阳总辐射、风速、大气压的相关性最好,平均气温次之,平均最高气温最差;西部区气温与AMO、PDO、MEI、太阳总辐射相关性较好,中部区气温则与AMO、风速相关性较好等.整体上,1990s~2000s,随各分区AMO上升驱缓、PDO处于正位相阶段但呈下降趋势或处于负位相时、MEI值与太阳总辐射下降、风速、大气压、相对湿度的持续下降/上升及之后的趋势转变,各分区气温发生变暖停滞,如当AMO开始整体进入上升趋缓阶段,风速持续减小8~13a,倾向率达到-0.26~-0.11m/（s·10a）时,平均气温发生变暖停滞.平均最低气温对3类影响因子变化的响应最敏感,平均气温次之.气温变暖停滞是多种影响因子共同作用的结果.本研究丰富了该方面研究成果,对气候变化研究及防灾减灾等有一定借鉴意义.     

Glass fiber supported BiOI thin-film fixed-bed photocatalytic reactor for water decontamination under solar light irradiation

BiOI powder has been proved to be an efficient photocatalyst, but the difficulty in removing it from water after reaction limits its application in real water treatment. To solve this problem,a thin-film fixed-bed reactor(TFFBR) was set-up by developing a BiOI thin film on glass fiber cloth(GFC). The composition and structure of the as-prepared films were characterized with X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, field emission microscopy, transmission electron microscopy and Fourier transform infrared spectroscopy. The BiOI thin film was made by painting a silica sol containing BiOI on GFC, which could be tailored to desired sizes to accommodate the TFFBR. The mass of BiOI on the GFC increased with the number of iterations of the painting process. SiO2 sol glued the BiOI particles tightly onto the GFC,making the thin film strong enough to resist fluid flushing in the TFFBR. The photocatalytic activity of the BiOI thin film was investigated by degrading bisphenol A(BPA) under simulated sunlight. Ninety eight percent of BPA(20 mg/L in 2 L) was degraded by the BiOI thin film sample of seven layers(GFC-7) on the TFFBR within 8 hr irradiation. The GFC-7 displayed good photocatalytic ability toward artificial sewage containing BPA in a wide pH range(5–9),and also demonstrated excellent durability and reusability. The working conditions were optimized and it was found that the thickness of the fluid film and residence time over the thin film were key factors affecting the photocatalytic efficiency.     

溶解性有机质对罗红霉素光降解的影响研究

近年来,罗红霉素(ROX)因其用量大、检出频率高和生态风险大引起了广泛关注.本文主要研究了环境pH条件下不同的溶解性有机质(DOM),包括富里酸(PLFA)、腐殖酸(SRHA)和天然有机质(SRNOM)对罗红霉素光降解的影响及主要活性物种对其光降解的贡献.结果表明:纯水中罗红霉素可发生自敏化光降解,在pH 6～8条件下,罗红霉素光降解的一级反应速率常数为0.0033～0.0049 h~(-1).DOM促进了罗红霉素光降解,其促进效果从大到小为PLFASRNOMSRHA.DOM共存时罗红霉素光降解的反应速率常数随pH增加而增加,在pH 6时为0.0145～0.0266 h~(-1),在pH 8时为0.0273～0.0577 h~(-1).通过异丙醇淬灭实验发现,羟基自由基(·OH)对罗红霉素光降解起主要贡献,其贡献率在pH 6时为83.45%～98.70%,在pH 8时降低至76.76%～78.02%;3种DOM体系中产生的单态氧(~1O_2)的稳态浓度在(5.15～7.86)×10~(-14) mol·L~(-1)范围内;在pH 6、7和8的条件下,~1O_2与罗红霉素的二级反应速率常数分别为2.27×10~5、1.96×10~6和1.51×10~7 L·mol~(-1)·s~(-1).~1O_2对罗红霉素的光降解的贡献随pH升高而升高,在pH 6时为0.21%～0.43%,在pH 8时为4.85%～11.33%.     

Highly catalytic activity of Mn/SBA-15 catalysts for toluene combustion improved by adjusting the morphology of supports

Rod-like, hexagonal and fiber-like SBA-15 mesoporous silicas were synthesized to support MnO_x for toluene oxidation. This study showed that the morphology of the supports greatly influenced the catalytic activity in toluene oxidation. MnO_x supported on rod-like SBA-15(R-SBA-15) displayed the best catalytic activity and the conversion at 230°C reached more than 90%, which was higher than the other two catalysts. MnO_x species consisted of coexisting MnO_2 and Mn_2O_3 on the three kinds of SBA-15 samples. Large amounts of Mn_2O_3 species were formed on the surface and high oxygen mobility was obtained on MnO_x supported on R-SBA-15, according to the H_2 temperature programmed reduction(H_2-TPR)and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) results. The Mn/R-SBA-15 catalyst with greater amounts of Mn_2O_3 species possessed a large amount of surface lattice oxygen, which accelerated the catalytic reaction rate. Therefore, the surface lattice oxygen and high oxygen mobility were critical factors on the catalytic activity of the Mn/R-SBA-15 catalyst.     

SRIS对垃圾渗滤液中氨氮去除效能及微生态分析

针对垃圾渗滤液中ρ（NH₃-N）较高、可生化性较差、处理困难的问题,以老龄垃圾渗滤液为研究对象,探讨了改良SRIS（土地快速渗滤系统）对NH₃-N的处理效果与最高处理负荷量,同时分析了系统不同深度的ρ（NH₃-N）的变化,并利用高通量测序技术分析了进水前、后系统中的微生物群落演替情况.结果表明:①在进水ρ（NH₃-N）为125 mg/L左右、水力负荷为0.11 m3/（m2·d）、进水频率为1次/d下,垃圾渗滤液经改良SRIS的一级、二级渗滤柱处理后出水ρ（NH₃-N）平均值为3 mg/L,NH₃-N去除率在97.5%以上;提高水力负荷为0.22 m3/（m2·d）后,NH₃-N去除率为87.27%;进水频率改为2次/d,NH₃-N去除率达到96.17%.②改良SRIS的一级、二级渗滤柱所能处理的最高NH₃-N去除量分别为200和110 mg/L,并且主要在下层和底层部分发生去除.③改良SRIS中下层微生物群落多样性最为丰富,微生物群落以变形菌门（Proteobacteria）为主,在属水平下微小杆菌属（Exiguobacterium）相对丰度最高,同时还存在多种有利于NH₃-N去除的硝化、反硝化细菌以及浮霉菌,为NH₃-N的去除提供了保障.研究显示,改良SRIS对垃圾渗滤液中NH₃-N具有良好的去除效果,可为老龄垃圾渗滤液的有效处理提供借鉴.