北京市二次有机气溶胶生成潜势的日变化规律

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)是大气细粒子(PM_(2.5))的重要组成部分.研究实际大气SOA生成潜势的日变化规律对于认知SOA生成转化机制及其对大气细粒子污染的影响具有重要意义.首次使用氧化流动管反应器(oxidation flow reactor,OFR)研究了北京夏季城市大气SOA生成潜势的日变化规律,利用高浓度的羟基自由基(·OH)氧化进入反应器内的环境空气,直接测定SOA的生成潜势.结果表明,一天内,SOA生成潜势的小时均值在3.9~9.4μg·m~(-3)范围内变化,呈现夜间高白天低的趋势,在16:00左右达到最低.SOA生成潜势和甲苯等城市典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)变化趋势一致,而和臭氧浓度反相关.实验结果表明,除了边界层高度变化影响污染物浓度进而影响SOA生成潜势以外,夏季白天强烈的光化学反应导致环境大气VOCs的消耗,对降低环境气体白天的SOA生成潜势值也有重要影响.同国外同类研究相比,北京环境大气由于具有更高的VOCs浓度,其SOA生成潜势要明显高于其他地区,可能对北京地区细颗粒物污染具有重要贡献.     

太原城区PM2.5中多环芳烃、硝基多环芳烃的污染特征、来源解析和健康风险评价

以2013—2014年期间太原城区大气细颗粒物(PM_(2.5))为研究对象,定量分析了其中多环芳烃和硝基多环芳烃的浓度.结果显示,太原城区PM_(2.5)中16种多环芳烃和12种硝基多环芳烃的浓度分别为13.8~547和0.70~4.33 ng·m~(-3),硝基多环芳烃浓度低于多环芳烃浓度1~2个数量级.太原城区PM_(2.5)中多环芳烃最高值出现在冬季,最低值出现在夏季,冬季污染物浓度平均值高于夏季20倍,主要是由于北方采暖期间取暖用煤量的增加使得多环芳烃排放量大幅提高;与之不同的是,硝基多环芳烃浓度季节变化并不显著,冬季浓度均值与夏季差异小于5倍(除9-硝基蒽),反映出硝基多环芳烃生成主要与机动车尾气排放有关,其排放不受季节控制,这与实际情况是吻合的.此外,基于因子分析和化合物比值结果发现,太原城区大气PM_(2.5)中9-硝基蒽有来自周边地区木材燃烧的贡献.健康风险评价结果表明,必须对多环芳烃排放进行有效控制来降低人群在冬季大气中的暴露风险;对于硝基多环芳烃,其健康风险更要引起足够的重视.     

满足国五排放标准的柴油甲醇双燃料发动机非常规排放研究

在一台装备有电控单体泵增压中冷系统柴油机的进气管上,加装甲醇喷射装置并向进气道喷入定量的纯甲醇,结合废气再循环(EGR)技术并使用氧化催化转化器(DOC)组合微粒氧化催化器(POC)后处理系统,使其常规排放能满足国五排放法规基础上,全面研究了柴油甲醇双燃料(Diesel Methanol Dual Fuel,DMDF)发动机的非常规排放特性.在采用国五排放法规标准规定的ESC(稳态13点工况)测试方法条件下,利用FTIR(傅里叶变换红外检测法)对DMDF发动机的检测结果表明:该机非常规排放物主要为甲醇、甲醛、1,3-丁二烯、苯、甲苯和SO2,非常规排放物的全工况加权比排放为19.532 g·kW~(-1)·h~(-1),其中,甲醇的全工况加权比排放为11.395 g·kW~(-1)·h~(-1),甲醛的全工况加权比排放为5.927g·kW~(-1)·h~(-1),SO2的全工况加权比排放为0.053 g·kW~(-1)·h~(-1),其余排放物为痕量水平.在催化氧化装置处理后非常规排放物全工况加权比排放为0.115 g·kW~(-1)·h~(-1),降幅为99.41%.催化氧化装置对甲醇、1,3-丁二烯、苯和甲苯的消除率为100%,对甲醛的消除率为99.04%.     

广州近地面臭氧浓度特征及气象影响分析

利用2015年广州市近地面逐时臭氧(O_3)观测资料及气象数据,分析了广州地区近地面的O_3浓度时空分布特征及其与气象因子的关系.结果表明:广州地区城郊的O_3浓度高于中心城区;广州地区近地面的O_3浓度超标时间主要出现在4—9月,8月O_3浓度最高,3月O_3浓度最低;O_3浓度日变化呈现"单峰型"分布,早上7:00—8:00出现最低值,15:00达到峰值;O_3浓度与气温呈正相关,当气温高于30℃时,O_3浓度随温度升高增加明显;与相对湿度呈负相关,当相对湿度大于60%时,O_3浓度显著降低;当气压小于1010 hpa时,与气压呈负相关,当气压大于1010 hpa时,与气压呈正相关;当风力为2~3级吹西北偏西至西南偏西风区间时,O_3浓度最高,说明广州偏西部可能存在O_3污染源区;O_3浓度在晴天最高,其次是少云和多云天气,最低是在雨天.总体而言,气温高、日照长、辐射强、气压低、湿度小及2~3级的风力是广州地区近地面产生高浓度O_3的主要气象因素.当广州O_3浓度出现超标时,气温变化范围为25.9~37.4℃,相对湿度变化范围为29%~83%,气压变化范围为989.4~1009.1 h Pa,风速变化范围为0.7~5.8 m·s~(-1),紫外辐射强度日最大1 h均值最小为32.6 W·m~(-2),10:00—14:00均值最小为27.3 W·m~(-2).     

基于IVE模型和大数据分析的杭州市道路移动源主要温室气体排放清单研究

利用IVE模型和对杭州市机动车排放管理数据库大数据的分析,得到杭州市2015年各类机动车主要温室气体高分辨率排放清单,分析了排放分担情况及时间变化特征,并利用Arc GIS及杭州市路网信息建立了1 km×1 km网格化空间分布.结果表明,杭州市道路移动源温室气体排放中CO_2、CH_4和N_2O的年排放量分别为818.11×10~4、0.85×10~4和0.07×10~4t,合计856.79×10~4t(以CO2当量计).从温室气体种类来看,CO_2占道路移动源温室气体排放总量的绝大部分,为95.5%;从机动车类型来看,小微型客车对道路移动源温室气体排放的贡献率最大,占72.8%;从道路类型的排放情况来看,杭州市市中心、城区、城郊和郊区中温室气体合计CO_2当量贡献率最高的均为主干路,分别为43.4%、61.8%、58.0%和42.4%.杭州市道路移动源温室气体排放强度均呈现由城市中心向城市边缘递减的趋势,同时温室气体排放量日变化特征明显,均出现弱双峰现象.     

上海中心城区二氧化氮在线测量比对研究

对比了基于腔衰减相移光谱技术(CAPS)、化学荧光法(CL)和非相干宽带腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)3种不同方法在线测量NO_2浓度的仪器,并于2017年5月10日—6月10日采用3台仪器对上海中心城区大气环境NO_2进行监测,验证了IBBCEAS实验装置的稳定性、灵敏度、检测下限等关键特性,证明可以实现复杂环境下大气痕量气体高精度在线监测.IBBCEAS装置与其它两种仪器监测数据的一致性较好,监测过程中上海市中心NO_2日浓度变化范围为3~63 ppbv.各仪器测量结果之间的线性关系图表明,3种方式对NO_2浓度监测较为准确,偏差普遍在10 ppbv.根据早晚高峰车流量增加情况分析可以看出,NO_2高浓度污染主要来自于车辆排放.另外发现,受局地污染源的影响,NO_2浓度随时间推移而增加.     

采用大涡PIV研究Taylor-Couette流及其对混凝过程的影响

采用大涡PIV方法对Taylor-Couette流场的湍动能及湍动能耗散率进行了估算,并利用数值模拟对其进行验证,结合絮凝实验,综合对比速度矢量、湍动能分布、湍动能耗散率分布及对应流场中混凝过程的絮体图像,探究了湍动能与湍动能耗散率对絮凝效能的影响.结果表明,大涡PIV法与数值模拟在雷诺数较高的情况下有较好的一致性,且雷诺数越大一致性越好.在Taylor-Couette涡流场中,随着雷诺数的增大,湍动能与湍动能耗散率数值不断增大,且在流场中的分布由规律有序到紊乱最终趋于各向均匀一致.而混凝过程中湍动能与湍动能耗散率的数值大小及其在流场中的空间分布情况,均对产生絮体的大小和浊度去除率有较大影响.     

两种沉水植物附着生物种群特征对水深的响应研究

选取浅水湖泊中两种常见沉水植物上的附着生物作为研究对象,通过显微观测和16S rRNA高通量测序的方法,探究原位实验条件下水深(分别以T1、T2、T3、T4代表0.6、1.2、1.8和2.4 m)对狐尾藻(Myriophyllum spicatum)和马来眼子菜(Potamogeton malainus)附着藻类和附着细菌种群组成及其多样性特征的影响.结果表明,沉水植物附着生物种群特征与水深和生物种类有关,试验组中所有水深梯度下的狐尾藻附着生物群落的自养指数(AI)均大于马来眼子菜,且试验组中较小水深0.6~1.2 m的AI值较高,较大水深1.8~2.4 m的AI值较低.两种沉水植物表面附着藻类组成随水深变化差异显著(p0.05),绿藻门和硅藻门仍占种群绝对优势;附着细菌种群随水深梯度的变化差异也显著(p0.05),但主要包括有Proteobacteria、Firmicutes和Bacteroidetes等优势菌群,同种沉水植物或相似水层深度间的附着细菌组成和丰度有较高的相似性,并且试验组中较小水深0.6~1.2 m中拥有更多特有的细菌种类.研究发现,相同水深时狐尾藻附着藻类的多样性大于马来眼子菜,而马来眼子菜附着细菌多样性大于狐尾藻,且位于中等水深1.2~1.8 m时两种沉水植物附着藻类和附着细菌的多样性往往最高.通过水深对沉水植物附着生物种群特征影响的研究,可为揭示沉水植物表面微生态作用规律提供参考.     

河南省冬季3次重污染过程的数值模拟及输送特征分析

利用WRF-Chem模式模拟2015年11月27日—12月1日、12月5—14日、12月19—25日河南3次重污染过程,结合空气污染资料和ERA-Interim再分析资料,对比分析了这3次重污染过程的开始、持续和结束及污染物的输送特征.结果表明,静稳天气有利于污染的发展持续,3次重污染过程的结束均是由西路冷空气入侵造成的.第1次重污染过程平均风场上的风速均为小风或静风,从湖北到河南南部风向为偏南风;而第2和第3次重污染过程平均风场分别以偏东和偏北风为主.第2和第3次重污染过程中均存在明显的由北向南的污染物输送过程.3次重污染过程中,河南省本地排放对本省PM_(2.5)浓度的平均贡献率最大,而河南省周边区域对河南PM_(2.5)浓度的平均贡献率在这3次过程中不一样,第1次重污染过程,河南南部主要受偏南风影响,湖北对河南PM_(2.5)浓度的平均贡献率最大,为20.7%;第2和第3次重污染过程主要受偏东风影响,安徽和江苏对河南PM_(2.5)浓度的平均贡献率最大,分别为17.7%和18.5%.3次重污染过程中,安阳的主要污染输送源均不相同,分别来自河北、江苏和安徽、本省.     

污染负荷多情景变化下河流水质响应关系研究

以松花江哈尔滨段为研究对象,构建了EFDC水动力-水质模型,以主要污染物COD、NH₃-N为指标,结合情景分析方法对松花江哈尔滨段支流污染负荷多情景变化下对干流水质及下游出口断面水质进行量化评估.结果表明,大顶子山出口断面COD浓度值在满足Ⅲ类及以下水质要求时,阿什河口与呼兰河口的浓度在枯水期、桃花汛期、平水期和丰水期分别最高不能超过29.3、22.3、41.82和32.13mg/L以及47.75、36.27、65.4和41.47mg/L,大顶子山断面的NH₃-N浓度,枯水期保持在Ⅲ类,则要求阿什河口和呼兰河口NH₃-N浓度最高为8.73和2.92mg/L,桃花汛期保持在Ⅱ类时,则二者最高分别为6.3和2.23mg/L,枯水期大顶子山断面保持在I类时,阿什河口和呼兰河口则最高不能超过7.57和1.79mg/L.