我国西南地区森林土壤中有机氯农药和多氯联苯残留的初步研究

对西南地区森林土壤中有机氯农药和多氯联苯的分布和剖面进行了区域尺度分析。相比较发达国家和地区,我国西南地区森林土壤中有机氯农药含量水平较高,多氯联苯则相对较低。这与我国此类持久性有机污染物历史使用情况吻合。多氯联苯和有机氯农药在腐殖质层的含量一般高于表层土壤中,说明淋溶作用导致污染物向下移动。DDTs和HCHs是土壤样品中有机氯农药的主要成分,说明我国历史上长期施用农药对森林土壤农药的组成有显著影响。环境参数（包括TOC、降雨量和海拔高度）对大多数有机氯农药的区域空间分布的作用并不显著,周边污染源是控制有机氯农药在腐殖质层土壤中分布的关键因素;尤其是DDTs,比值分析结果显示仍有新鲜的工业滴滴涕输入。多氯联苯在腐殖质层中的含量明显要高于其在表层土壤中的含量,多氯联苯在土壤中的空间分布和土层中的垂直分布主要受土壤TOC含量的控制。以大气干湿沉降来源贡献为主的多氯联苯与土壤中的有机质有效结合会降低它们的再挥发过程,表明西南地区山地森林对多氯联苯具有一定森林过滤效应。     

聊城冬季一重污染过程PM2.5污染特征及成因分析

北方秋冬季为重污染过程频发季节,为了解聊城市冬季重污染过程中PM_(2.5)及化学组分污染特征,于2016年1月7~11日在聊城市区开展PM_(2.5)样品采集并分析了其中水溶性离子、碳成分及无机金属元素这3种化学组分,并对污染特征及成因进行了分析.结果表明,此次污染过程PM_(2.5)浓度呈现明显的倒V字型,平均浓度为238.3μg·m~(-3),超过国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级浓度限值2.2倍;NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)为PM_(2.5)的主要水溶性离子成分;随污染加重或减轻,NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl-和Mg~(2+)浓度呈现增加或降低趋势,而Ca~(2+)变化趋势与之相反.污染鼎盛时,NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)浓度分别为48.96、68.45和80.55μg·m~(-3),达到起始阶段的6.29、7.31和7.84倍;过程期间OC和EC的浓度为20.8~60.2μg·m~(-3)和3.0~7.5μg·m~(-3),OC浓度高于EC且变化幅度明显偏大;过程期间各日无机金属元素浓度和分别为10.2、22.4、16.0、19.6和8.2μg·m~(-3),富集因子(EF)结果显示,各元素EF均小于10,未被富集,表明污染过程中其主要来源于地壳等自然源;PM_(2.5)质量浓度重构结果表明,有机物(OM)、SO_4~(2-)和NO_3~-为PM_(2.5)的主要组分,其次为NH_4~+、地壳物质和其他离子,EC和微量元素含量相对较低.随着PM_(2.5)污染加重,二次无机盐(SO_4~(2-)、NO_3~-及NH_4~+)浓度及所占比例均随之增加,OM浓度随之增加但比例有所下降,而地壳物质浓度及比例均下降,表明二次无机转化是此次污染过程的主要原因,主要受燃煤和机动车排放影响.     

合肥市典型交通干道大气苯系物的特征分析

为研究合肥市交通干道大气苯系物污染状况,采用自主研制的差分吸收光谱(DOAS)系统,于2016年3月期间对合肥市交通主干道大气苯系物(苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯)以及常规污染物NO_2、SO_2等进行了连续观测.观测结果显示,观测期间苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯的平均浓度分别为:21.7、63.6、33.9和98.7μg·m~(-3).与国内外其它城市比较显示,合肥市交通干道大气苯和甲苯的污染处于中等水平,二甲苯的污染较为严重.结合观测期的间风速风向、T/B特征比值以及与CO等污染物的相关性,对上述苯系物来源进行了分析,结果显示观测期间T/B值为0.8~4.5,苯、甲苯与CO的相关性系数R分别为0.55和0.34.表明机动车尾气排放是观测区域苯和甲苯的主要排放源之一,同时也受到周边工业园区排放的影响,二甲苯的主要排放源为观测地点北偏东方向的涂料行业工业园区.苯和甲苯的夜间高浓度峰值分析结果表明,夜间的高浓度苯和甲苯可能主要来源于观测地点周边工业园区的排放.观测区域苯系物的臭氧生成潜势(OFP)表现为邻二甲苯间二甲苯甲苯苯,其中二甲苯的OFP占总OFP的85%,表明周边工业园区的排放对该地区臭氧生成的贡献较大.     

黄河兰州段沉积物对水体中萘的吸附行为及影响

为研究典型有机污染物在黄河兰州段沉积物的吸附规律及影响,以黄河兰州段的沉积物为供试样品,选择萘（naphthalene）为代表性有机污染物,采用批量试验法研究了污染物萘在黄河沉积物上的吸附动力学、吸附热力学、初始质量浓度、pH、离子强度、粒径等影响因素以及解吸动力学.结果表明:黄河沉积物对萘的吸附动力学更符合准二级动力学模型,且吸附过程主要分为快吸附（0~4 h）和慢吸附（4~8 h）两个阶段,在8 h左右达到平衡;Freundlich模型能较好地拟合热力学吸附特征.在25~45℃的温度范围内,E（吸附平均自由能）为0.288~0.316 kJ/mol（< 8 kJ/mol）,吸附过程中,ΔGθ（吉布斯自由能）小于0,ΔSθ（熵变）与ΔHθ（焓变）均大于0,说明萘在黄河沉积物上的吸附是一个自发的混乱度增大的吸热过程,且以物理吸附为主.影响因素分析结果显示,随着沉积物粒径的增大,萘在其上的吸附量逐渐减小;增大吸附体系中的离子强度时,萘在沉积物上的吸附过程受到抑制;当萘初始浓度增大时,吸附量增加;酸性条件抑制吸附过程,碱性环境促进吸附过程;黄河沉积物对萘的解吸量远小于吸附量,存在解吸滞后现象.研究显示,萘在黄河沉积物中的吸附速率受内部扩散、表面吸附和液膜扩散的共同影响,并且吸附过程同时受到沉积物粒径和溶液的pH和离子强度的影响.      

Particulate matter pollution in Kunshan High-Tech zone: Source apportionment with trace elements, plume evolution and its monitoring

Particulate matter(PM) in the Kunshan High-Tech zone is studied during a three-month campaign. PM and trace elements are measured by the online pollution monitoring, forecastwarning and source term retrieval system AS3. Hourly measured concentrations of PM_(10), PM_(2.5) and 16 trace elements in the PM_(2.5) section(Ca, Pb, Cu, Cl, V, Cr, Fe, Ti, Mn, Ni, Zn, Ga, As, Se, Sr, Ba)are focused. Source apportionment of trace elements by Positive Matrix Factorization modeling indicates that there are five major sources, including dust, industrial processing, traffic,combustion, and sea salt with contribution rate of 23.68%, 21.66%, 14.30%, 22.03%, and 6.89%,respectively. Prediction of plume dispersion from concrete plant and traffic emissions shows that PM_(10) pollution of concrete plant is three orders of magnitude more than that of the traffic. The influence range can extend to more than 3 km in 1 hr. Because the footprint of the industrial plumes is constantly moving according to the local meteorological conditions, the fixed monitoring sites scattered in a few hundred meters haven't captured the heaviest pollution plume at the local scale of a few km~2. As a more intensive monitoring network is not operationally possible, the use of online modeling gives accurate and quantitative information of plume location, which increases the spatial pollution monitoring capacity and improves the understanding of measurement data. These results indicate that the development of the AS3 system, which combines monitoring equipment and air pollution modeling systems, is beneficial to the real-time pollution monitoring in the industrial zone.     

纳米银对胶州湾西北部海区及河口区沉积物反硝化能力和功能基因丰度的影响

在胶州湾西北部海区和大沽河河口区选择S站和E站2个研究站位,现场采样带回实验室进行模拟培养,研究纳米银对沉积物反硝化能力、反硝化酶活性及功能基因丰度的影响.将不同剂量(0、135、1 350 mg·L~(-1))的纳米银添加至由表层沉积物和原位底层海水组成的培养体系中培养6 d,测定其在不同时间内NO_3~-和NO_2~-含量、NO_3~-还原酶和NO_2~-还原酶活性、反硝化功能基因narG和nirS相对丰度的变化,探讨纳米银对不同区域沉积物反硝化过程的影响和可能的作用途径.结果表明,纳米银胁迫对2个站位沉积物NO_3~-和NO_2~-的还原能力、NO_3~-和NO_2~-还原酶活性及narG和nirS的基因丰度均具有明显的抑制效应,纳米银浓度越高,抑制程度越强,并会导致NO_2~-累积量的增加;纳米银对NO_2~-还原酶的抑制程度明显大于NO_3~-还原酶,对功能基因nirS的抑制程度明显大于narG;纳米银胁迫对NO_3~-还原过程的影响主要通过对功能基因的抑制作用,而对NO_2~-还原过程的影响主要是通过对还原酶活性的抑制作用;纳米银对胶州湾西北部海域反硝化能力、NO_3~-还原酶和基因丰度的抑制程度大于大沽河河口区.     

多级AO耦合流离生化工艺流量分配比优化及脱氮机制

为探究进水流量分配比对低温城市污水脱氮效率的影响,并解析多级AO耦合流离生化工艺脱氮规律,实验采用三级AO耦合流离生化工艺,在温度为(10±1)℃、水力停留时间8 h、气水比恒定的条件下处理模拟低C/N值城市污水.系统依次在进水比5∶4∶4(等容积负荷)、3∶2∶1(等停留时间)和25∶15∶6(等污泥负荷)这3种工况下运行.结果表明,该工艺对低温低C/N值污水的处理效果较好,其中在进水比为3∶2∶1的工况下脱氮效率最高,COD、NH+4-N和TN平均去除率分别为87. 44%、96. 63%和76. 81%.进一步对氮的迁移转化规律进行研究发现,制约工艺低温脱氮的主要因素为各级硝化效率,3∶2∶1的进水比合理地分配了进水负荷,各级硝化率均超过85%,为反硝化创造了有利条件,最终获得了较高的脱氮效率,此时系统也具有最高的总生物量.研究结果丰富了多级AO耦合工艺低温脱氮理论,同时为工程设计应用提供参考.     

羟基自由基氧化降解水中土臭素的效率与机制

土臭素(Geosmin,GSM)是一种由蓝绿藻及放线菌产生,具有令人讨厌土霉味的化合物.地表水中存在土臭素,尽管量少,但因传统水处理工艺难以去除,大大降低了饮用水的感官质量.本文采用大气压强电场电离放电结合水力射流空化方式制备的羟基自由基(Hydroxyl radicals,·OH)对水中GSM进行氧化降解,研究了氧化剂投加剂量、接触时间因素的影响,并根据气相色谱-质谱(GC-MS)全扫描获取的中间产物探讨了·OH氧化降解GSM的机制.实验结果表明:当氧化剂投加剂量为0.8 mg·L~(-1),管路中接触反应6 s,可把初始浓度100 ng·L~(-1)的GSM降解到10 ng·L~(-1)以下;提高氧化剂投加量至2.6 mg·L~(-1),接触反应180 s,可氧化降解500 ng·L~(-1)的GSM至10 ng·L~(-1)以下,达到我国《生活饮用水卫生标准》(GB5749—2006).在GSM水样中加入叔丁醇(Tertiary butyl alcohol,TBA)·OH淬灭剂,GSM氧化降解效果明显降低,间接证明了降解GSM的主要物质为·OH.对氧化降解GSM的中间产物分析表明·OH可以破坏GSM双环结构并最终将其矿化成CO_2和H_2O.     

基于IVE模型和大数据分析的杭州市道路移动源主要温室气体排放清单研究

利用IVE模型和对杭州市机动车排放管理数据库大数据的分析,得到杭州市2015年各类机动车主要温室气体高分辨率排放清单,分析了排放分担情况及时间变化特征,并利用Arc GIS及杭州市路网信息建立了1 km×1 km网格化空间分布.结果表明,杭州市道路移动源温室气体排放中CO_2、CH_4和N_2O的年排放量分别为818.11×10~4、0.85×10~4和0.07×10~4t,合计856.79×10~4t(以CO2当量计).从温室气体种类来看,CO_2占道路移动源温室气体排放总量的绝大部分,为95.5%;从机动车类型来看,小微型客车对道路移动源温室气体排放的贡献率最大,占72.8%;从道路类型的排放情况来看,杭州市市中心、城区、城郊和郊区中温室气体合计CO_2当量贡献率最高的均为主干路,分别为43.4%、61.8%、58.0%和42.4%.杭州市道路移动源温室气体排放强度均呈现由城市中心向城市边缘递减的趋势,同时温室气体排放量日变化特征明显,均出现弱双峰现象.     

上海中心城区二氧化氮在线测量比对研究

对比了基于腔衰减相移光谱技术(CAPS)、化学荧光法(CL)和非相干宽带腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)3种不同方法在线测量NO_2浓度的仪器,并于2017年5月10日—6月10日采用3台仪器对上海中心城区大气环境NO_2进行监测,验证了IBBCEAS实验装置的稳定性、灵敏度、检测下限等关键特性,证明可以实现复杂环境下大气痕量气体高精度在线监测.IBBCEAS装置与其它两种仪器监测数据的一致性较好,监测过程中上海市中心NO_2日浓度变化范围为3~63 ppbv.各仪器测量结果之间的线性关系图表明,3种方式对NO_2浓度监测较为准确,偏差普遍在10 ppbv.根据早晚高峰车流量增加情况分析可以看出,NO_2高浓度污染主要来自于车辆排放.另外发现,受局地污染源的影响,NO_2浓度随时间推移而增加.