小清河表层沉积物重污染区重金属赋存形态及风险评价

测定了小清河表层沉积物重污染区间隙水中重金属(Cu、As、Pb、Zn、Cr、Cd和Ni)的质量浓度,采用改进的BCR顺序提取法分析了沉积物中重金属的赋存形态,并分别基于美国水质基准(CCC、CMC)和风险评价编码法(RAC)、潜在生态风险指数法对间隙水和表层沉积物中重金属的毒性及生态风险进行评价.结果表明,小清河沉积物间隙水中的重金属基本不会对水生态系统产生毒性.除As外,表层沉积物中6种重金属的含量显著高于土壤背景值,呈现明显的累积效应.沉积物中Cu、As和Ni主要赋存于残渣态,Pb、Cr主要赋存于可氧化态和残渣态,Zn、Cd以酸可溶解态和可还原态为主.Cd、Zn、Cr和Pb的有效态含量高于残渣态,有较高的二次释放潜力.RAC的评价结果表明,沉积物中Cu、Pb、Cr和As处于无风险到低风险级,Ni处于低风险到中等风险级,Cd处于中等到高风险级,Zn处于中等到极高风险级,不同重金属RAC的平均值依次为CdZnNiAsCuCrPb.潜在生态风险指数法的评价结果表明,沉积物中除Cd有强~很强生态风险外,其他6种重金属均表现为低生态风险,RI值介于136.83~264.83,研究区采样点处于中等~强生态风险.     

小型池塘水-气界面CH4冒泡通量的观测

为了量化亚热带浅水养殖塘CH_4冒泡通量占CH_4总通量的比例,选取安徽省全椒县两个小型池塘为研究对象,采用倒置漏斗法和顶空平衡法,自2016年7月28日至8月13日观测夏季水-气界面的CH_4通量.结果表明,两个池塘CH_4冒泡通量分别是121.78 mg·(m~2·d)~(-1)和161.08 mg·(m~2·d)~(-1),CH_4扩散通量分别是3.38 mg·(m~2·d)~(-1)和3.79 mg·(m~2·d)~(-1),CH_4冒泡通量占总通量比例分别是97.5%和96.4%.CH_4冒泡通量具有高度空间异质性,A塘CH_4冒泡通量的变化范围为0.11~446.90 mg·(m~2·d)~(-1),B塘CH_4冒泡通量变化范围为0.05~607.51 mg·(m~2·d)~(-1).两个池塘的气体冒泡速率都是白天高于夜间,主要受风速控制.对于较浅的池塘,在小时尺度上,CH_4冒泡通量的主要影响因素是风速;在日尺度上,CH_4冒泡通量的主要影响因素是风速和水深,其中CH_4冒泡通量与风速呈正相关关系,与水深呈负相关关系.不同纬度的水体CH_4冒泡通量不同,中纬度地区的淡水环境比高纬度地区CH_4冒泡通量更高.通过观测手段量化小型浅水池塘CH_4冒泡通量,可以为准确估算内陆水体对区域和全球碳循环的贡献提供数据支持和理论参考.     

深水型水库热分层诱导水质及真菌种群结构垂向演替

水体真菌种群在调控水库生态系统健康过程中发挥重要作用,为探明热分层诱导深水型水库水体真菌种群结构垂向演替特征,采集金盆水库主库区0.5、10、25、40、60和70 m水深水样,分析水质参数、并运用高通量DNA测序技术诊断水库水体真菌种群结构垂向异质性.结果表明,金盆水库表层水温最高为22.33℃,底层最低为7.21℃(P0.05).水体溶解氧(DO)随水深增加显著降低(P0.05),电导率、总磷(TP)和铁含量随着水深增加显著升高(P0.05),垂向形成稳定的变温层、斜温层和等温层结构.水体真菌种群高通量DNA测序共发现1 247个OTUs,隶属4门14纲39属,主要包括接合菌门(Zygomycota)、担子菌门(Basidiomycota)、子囊菌门(Ascomycota)和壶菌门(Chytridiomycota).等温层水体真菌种群Shannon指数和Chao 1多样性指数最高,分别为3.45和360,显著高于斜温层水体(P0.05).红酵母属(Rhodotorula,27.23%)、链格孢属(Alternaria,24.28%)、分子孢子菌属(Cladosporium,22.98%)、链格孢属(Alternaria,32.00%)、亚隔孢壳属(Didymella,17.47%)和分子孢子菌属(Cladosporium,28.17%)分别是0.5、10、25、40、60、70 m的优势菌属,不同水深均存在大量未知真菌(Unclassified).热图(heat map)结果表明,热分层期间金盆水库水体真菌种群结构垂向分布差异显著、不同水层具有不同的真菌种群结构.主成分分析(PCA)表明水温、DO、TP、电导率是调控水体真菌种群结构垂向异质性的主要水质因子.该研究结果为水源水库热分层期间水质与真菌群落的偶联机制提供科学依据.     

磁性纳米铁对厌氧颗粒污泥特性及其微生物群落的影响

考察了磁性纳米铁(Fe3O4NPs)对厌氧颗粒污泥溶解性微生物产物(SMP)、疏松胞外聚合物(LB-EPS)、紧密胞外聚合物(TB-EPS)的影响,同时利用高通量测序技术对厌氧颗粒污泥内微生物群落结构的变化进行了分析.结果表明,在长期接触实验过程中,投加Fe3O4NPs的反应器对COD去除率为83.6%,与对照组相比降低了5.7%.对照组与实验组中厌氧颗粒污泥TB-EPS含量(以VSS计)分别为178.20 mg·g-1和138.24 mg·g-1,而SMP含量分别为34.88 mg·L-1和27.44 mg·L-1;同时投加Fe3O4NPs后,在LB-EPS三维荧光(EEM)光谱中,紫外光区类腐殖酸荧光峰消失,辅酶F420荧光峰强度有所降低.在长期接触实验后,甲烷杆菌属(Methanobacterium)所占比例从76.15%增至86.76%,而甲烷丝菌属(Methanothrix)所占比例从17.1%降至7.51%,Methanothrix对于Fe3O4NPs更为敏感;总细菌群落变化明显,其中变形菌门(Proteobacteria)所占比例从66.44%降至47.16%,放线菌门(Actinobacteria)所占比例从8.97%增至17.33%,拟杆菌门(Bacteroidetes)所占比例从8.07%增至17.74%,厚壁菌门和拟杆菌门比例的增加对有机物的厌氧水解过程发挥积极的作用.     

宁东能源化工基地大气PM2.5中硝基多环芳烃污染特征及呼吸暴露风险

利用大气主动采样技术对宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中硝基多环芳烃(NPAHs)的污染特征、一次排放和二次形成源贡献及呼吸暴露风险进行了观测研究.结果表明,宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs质量浓度在2. 06～37. 14ng·m~(-3)之间,其中基于能源产业的宝丰采样点冬、夏季采样期Σ _(12)NPAHs的平均质量浓度分别为(25. 57±5. 76) ng·m~(-3)和(6. 22±1. 74) ng·m~(-3).以化工、电力产业为主的英力特采样点冬、夏季Σ _(12)NPAHs平均质量浓度分别为(7. 13±1. 44)ng·m~(-3)和(2. 58±0. 39) ng·m~(-3),两采样点均表现出冬季高于夏季的季节特征,推测为冬季取暖造成较高的NPAHs一次排放所致.宝丰采样点Σ _(12)NPAHs浓度水平明显高于英力特,可能与宝丰的煤炭开采及焦炭生产的能源产业较化工产业造成更高的NPAHs一次排放相关,因而造成了Σ _(12)NPAHs浓度水平的空间差异.两个采样点PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs浓度的夜昼比表明,夏季Σ _(12)NPAHs浓度日间明显高于夜间而冬季则相反,表明夏季日间较夜间存在更活跃的大气光化学反应,较夜间贡献更多二次形成的NPAHs. NPAHs族谱特征的时空差异表现为:宝丰和英力特采样点冬夏季均以一次排放标识物2N-FLO和6N-CHR为主要占比,其中宝丰采样点冬季2N-FLO和6N-CHR总占比为46%,夏季为73%,英力特采样点冬季总占为59%,夏季为55%.但英力特采样点夏季二次形成的标识物3N-PHE浓度占比较宝丰更高,表明基于化工产业的英力特较宝丰存在更高的前体物排放,由此贡献更多二次形成的NPAHs.本研究还借助Σ _(12)NPAHs/Σ _(16)PAHs比值对NPAHs可能的来源贡献进行了分析研究,结果表明宁东能源化工基地夏季较高的温度促进了PAHs的降解以及NPAHs的二次形成,较冬季贡献更多二次形成源的NPAHs.基于BaP等效毒性因子评价法估算了PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的呼吸暴露肺癌风险,结果表明,宝丰采样点PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的肺癌风险值冬季为(3. 06×10~(-5)±1. 36×10~(-5)),夏季为(1. 79×10~(-5)±0. 80×10~(-5)),英力特采样点冬季为(2. 85×10~(-5)±1. 20×10~(-5)),夏季为(1. 86×10~(-5)±0. 83×10~(-5)).宝丰和英力特肺癌风险值均高于Cal/EPA规定的1. 00×10~(-5)的限值,表明宁东能源化工基地人群存在一定程度的大气PM_(2.5)中NPAHs呼吸暴露肺癌风险.     

高速公路沿线PM2.5中重金属污染特征

为研究高速公路沿线PM_(2. 5)中重金属的污染特征,于2018年3～8月分3次集中采集南昌市周边3条高速公路(昌樟、昌铜和温厚)的服务区、收费站、隧道和公路沿线的PM_(2. 5)样品,运用电感耦合等离子体质谱联用仪(ICP-MS)监测了PM_(2. 5)中6种重金属(Cu、Zn、Pb、Cd、Cr和Ni)浓度,分析其污染状况和分布情况,并利用地累积指数法、潜在生态风险指数法评价其污染特征、潜在生态危害程度.结果表明,3条高速公路服务区和收费站的PM_(2. 5)和PM_(2. 5)中重金属均未表现出显著差异.高速公路沿线中PM_(2. 5)和PM_(2. 5)中的重金属显示为特长隧道长隧道公路沿线、服务区和收费站,重金属浓度从高到低依次为Zn(3. 8μg·m~(-3))、Pb(10. 2×10-2μg·m~(-3))、Cr(6. 8×10-2μg·m~(-3))、Cu(3. 5×10-2μg·m~(-3))、Ni(1. 5×10-2μg·m~(-3))和Cd(0. 1×10-2μg·m~(-3)).不同月份PM_(2. 5)及PM_(2. 5)中重金属浓度的显著差异可归结为温度和降水的影响.其中PM_(2. 5)的浓度与温度呈反相关,而PM_(2. 5)中Zn浓度与温度呈极显著正相关,主要是由于温度升高加重轮胎磨损和金属腐蚀.高速公路PM_(2. 5)中重金属污染程度和潜在生态危害程度表现为Zn和Cd Pb Cu Ni和Cr,其中Zn和Cd污染及危害程度是评价标准中最严重的等级,大气污染防治计划应着重考虑交通源的Zn和Cd污染.     

羟胺强化过渡金属活化过硫酸盐降解磺胺甲恶唑

以典型磺胺类抗生素—磺胺甲恶唑(SMZ)为降解对象,选取赤铁矿(α-Fe_2O_3)、氧化钴(Co_2O_3)和氧化铜(CuO)3种过渡金属氧化物(M_xO_y),研究了羟胺(HA)对3种过渡金属氧化物活化过硫酸盐(PDS)降解SMZ的强化效果及机理.结果表明,HA对M_xO_y/PDS体系降解SMZ具有明显的促进作用,初始HA、PDS、M_xO_y和SMZ浓度均对SMZ的降解具有重要影响.电子顺磁共振(EPR)实验结果证实,α-Fe_2O_3/HA/PDS和Co_2O_3/HA/PDS体系中的主要活性自由基是·OH,而CuO/HA/PDS体系中SMZ的降解并不依赖于自由基的生成,表面活化态PDS是降解SMZ的主要活性物种.此外,采用高效液相色谱-离子阱质谱联用仪(HPLC-ESI-MS)检测了SMZ在Co_2O_3/HA/PDS体系中的降解产物.结果表明,SMZ主要通过3条路径进行降解矿化,分别为氨基官能团的硝基化、不饱和碳碳双键的羟基加成及磺胺键的断裂.     

长江原水臭氧-生物活性炭挂膜中试研究

为了探究面向长江水源的臭氧-生物活性炭深度处理工艺的挂膜技术,进行了长江原水常州段的臭氧-生物活性炭挂膜中试研究.结果表明,在挂膜前期,由于炭柱的物理吸附作用逐渐饱和,炭柱对DOC(溶解性有机碳)、UV_(254)和COD_(Mn)(高锰酸盐指数)的去除率逐渐降低,对氨氮几乎没有去除,在挂膜中后期,由于活性炭上生物膜逐渐成熟,生物降解起主导作用,有机物和氨氮去除率升高并趋于稳定.90 d后,炭柱对DOC、UV_(254)和COD_(Mn)这3个有机物指标的去除率分别稳定在30.64%、57.50%和30.00%以上,氨氮去除率稳定在88.93%左右,认为挂膜成功.扫描电镜图显示活性炭表面出现丰富的菌胶团,同时高通量测序也验证了活性炭中丰富多样的微生物群落结构.     

柑橘/大球盖菇套作下土壤CO2排放及其效率对秸秆还田量的响应

以柑橘/大球盖菇套作模式为研究对象,利用秸秆作为大球盖菇的培养基原料,通过原位试验,连续监测大球盖菇生长期内,不同秸秆还田量(半量、全量和倍量)下土壤CO_2排放规律,并进一步对比栽培大球盖菇(HSM、ASM和DSM)和未栽培大球盖菇(HS、AS和DS)处理下土壤CO_2排放量变化及其影响因素,结合大球盖菇产量及土壤碳排放效率,分析不同秸秆还田量所产生的环境及经济效益,为合理利用柑橘园林下土地提供理论依据.结果表明:①秸秆还田处理的土壤CO_2累积排放量均高于常规种植(CK),随着秸秆还田量的增加呈增加趋势;且栽培大球盖菇处理的土壤CO_2累积排放量大于未栽培大球盖菇,表现为:DSM(52. 09 t·hm-2) ASM(41. 10 t·hm-2) HSM(33. 20 t·hm-2) DS(27. 15 t·hm-2) AS(25. 34t·hm-2) HS(18. 94 t·hm-2) CK(12. 16 t·hm-2);其中,倍量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(DSM)处理的土壤CO_2累积排放量增加最为显著,较CK增加了328. 37%;②对于栽培了大球盖菇的处理,土壤CO_2排放量最大时段均集中在大球盖菇菌丝生长期,其次为出菇后和出菇期;其中DSM处理在菌丝生长期的土壤CO_2累积排放量占其总累积排放量的43. 27%,其次为全量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(ASM,42. 63%)和半量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(HSM,40. 57%);③栽培大球盖菇处理降低了温度敏感系数Q10; 5cm土壤温度能解释27%～71%的土壤CO_2排放速率变化(P 0. 01),而土壤体积含水量单因子对土壤CO_2排放速率不存在显著影响;但双因子拟合发现,5 cm土壤温度和体积含水量可以解释土壤CO_2排放速率变化的36%～82%;④对于栽培了大球盖菇的处理,各处理产量分别为:DSM(49. 7 t·hm-2) ASM(47. 0 t·hm-2) HSM(23. 3 t·hm-2),其中ASM的土壤碳排放效率最高(CEE=1. 14).综上,柑橘/大球盖菇套作模式短期内会显著促进土壤CO_2排放,但同时也提高了柑橘园综合经济效益,其中全量秸秆还田能较好地协调其产生的经济及环境效益.     

上海郊区家庭妇女PM2.5重金属组分暴露水平、来源与健康风险

为了解上海市郊区家庭妇女大气PM_(2.5)及重金属组分的呼吸暴露水平和潜在健康风险,于2017年2月至2018年6月使用SKC个体采样泵对松江区143位研究对象开展个体暴露监测,采用能量色散X射线荧光光谱法(ED-XRF)测定PM_(2.5)中13种无机元素的质量浓度.利用PMF源解析技术和美国环保署推荐的健康风险评价模型,对Ni、V、Cr、Mn、As和Pb的来源和暴露风险进行分析.结果表明,家庭主妇PM_(2.5)的年日均暴露浓度为40. 61μg·m-3,普遍高于周边环境监测站点的PM_(2.5)平均水平.Cr(Ⅵ)和As的致癌健康风险超过了可接受水平(10-6); V、Cr(Ⅵ)、Mn、Ni和As的非致癌风险处于安全水平,但5种元素的非致癌风险加和超出了安全阈值( 1). PM_(2.5)中10种无机元素(Al、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Zn、As和Pb)的主要来源包括扬尘与室内源混合源(43. 8%)、工业冶炼尘(34. 6%)、燃煤(14. 5%)和燃油(7. 2%).根据源类的健康风险评价结果,应进一步加强工业冶炼和化石燃料燃烧综合防控.