不同锆负载量锆改性膨润土对水中磷酸盐吸附作用的对比

通过实验对比考察了不同锆负载量的锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附作用.结果表明,锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附动力学过程符合准二级动力学模型,整个过程可以分为快速吸附阶段、缓慢吸附阶段和平衡吸附阶段,其中缓慢吸附阶段的吸附速率受膜扩散和颗粒内扩散所控制.锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附等温实验数据可以采用Langmuir、Freundlich、Sips和Dubinin-Radushkevich等温吸附模型进行拟合.实验条件下,磷酸盐吸附性能随pH增加而降低.溶液共存的Na~+、K~+和Ca~(2+)促进了锆改性膨润土对磷酸盐的吸附,并且Ca~(2+)的促进作用远远大于Na~+和K+,而溶液共存的HCO-3和SO2-4一定程度上抑制了锆改性膨润土对磷酸盐的吸附.锆改性膨润土吸附水中磷酸盐的主要机制为配位体交换并形成内层磷酸盐配合物.锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附能力随着锆负载量的增加而增加,而锆改性膨润土中单位质量ZrO_2对水中磷酸盐的吸附量则随着锆负载量的增加而降低.当ZrO_2负载量由3.61%增加到13.15%时锆改性膨润土的最大单层单位吸附量(以P计)显著地由3.83 mg·g~(-1)增加到9.03 mg·g~(-1),而继续增加ZrO_2负载量至19.63%时锆改性膨润土的最大单层单位吸附量则缓慢地提高到9.66 mg·g~(-1)(以P计).当ZrO_2负载量由3.61%逐渐增加到19.63%时,锆改性膨润土中单位质量ZrO_2的磷酸盐最大吸附量[m(P)/m(ZrO_2)]由106 mg·g~(-1)逐渐下降到49.2 mg·g~(-1).综合考虑吸附剂的经济成本和吸附容量,ZrO_2负载量为13.15%锆改性膨润土更为适合作为吸附剂去除水中磷酸盐.     

温度对合成钛酸盐纳米材料的影响及其对水中Cd (Ⅱ)的去除效果

为有效去除水中Cd（Ⅱ）,以TiO₂纳米粉和NaOH为原料,调节水热反应温度分别为100、120、150和190℃,制备出了不同形貌的TNs（钛酸盐纳米材料）,分别记为TNs-100、TNs-120、TNs-150和TNs-190,并对其形貌、结构、比表面积、化学组成等物理化学性能进行了表征;通过对水中Cd（Ⅱ）的静态吸附试验,考察了TNs对Cd（Ⅱ）的吸附性能.结果表明:随着合成温度的升高,TNs的形貌逐渐从纳米片演变成纳米管,管长逐渐变长,最后变成纳米棒.TNs-100的晶型结构主要是锐钛矿型;随着温度升高,结晶度逐渐增强;TNs-190出现了部分金红石相.TNs-150对Cd（Ⅱ）的吸附能力最强,最大平衡吸附量为254.66 mg/g,最佳吸附pH为5.0.再生的TNs-150对Cd（Ⅱ）循环吸附6次的去除率和解吸率均可达93%以上.TNs-150对Cd（Ⅱ）的吸附过程符合准二阶动力学方程和Langmuir吸附等温模型,吸附机制主要是TNs层间Na+和H+与溶液中Cd（Ⅱ）的离子交换.研究显示,TNs的饱和吸附量均高于同类吸附剂,能有效去除水中Cd（Ⅱ）.      

饱和持水量条件下不同氮添加对森林土壤氮素净转化的影响

为了研究在饱和持水量条件下不同氮沉降形态和水平对森林土壤氮素净转化及土壤N₂O排放的影响,选取中亚热带地带性森林红壤为研究对象,采用室内模拟试验方法,设置110%饱和持水量（WHC）的土壤水分,添加不同形态氮[（NH₄）₂SO₄、NaNO₃、NH₄NO₃]和不同含量[0 mg/kg（CK）、20.0 mg/kg（LN）、66.7 mg/kg（HN）,以干土计]的氮素,进行为期14 d的室内培养（20℃）.结果表明,与CK相比,（NH₄）₂SO₄和NaNO₃处理对土壤净氮矿化和氨化的影响不大,而（NH₄）₂SO₄处理的净硝化量在高氮水平下为负值,说明硝化很弱,但该处理的净氨化量高于其他处理,特别是NaNO₃处理的净氨化量较高,认为很可能存在NO₃--N异化还原为铵（DNRA）.NaNO₃处理能显著提高土壤净硝化量而显著降低w（SON）（SON为土壤可溶性有机氮）,NH₄NO₃处理同时降低了土壤w（NH₄+-N）和w（NO₃--N）,表现为氮固定作用,并且高氮水平的土壤w（MBN）（MBN为微生物量氮）显著高于低氮水平;NaNO₃和NH₄NO₃处理的土壤N₂O排放速率和培养周期内的累积排放量均显著高于CK,并且高氮水平显著高于低氮水平,而（NH₄）₂SO₄处理与CK相当,并且高氮水平下的N₂O累积排放量低于低氮水平.研究显示,在过饱和土壤水分条件下,混合形态氮对土壤氮素净转化格局影响较大,含NO₃-形态氮明显促进土壤N₂O的排放,尤其是高氮水平.研究结果可为评价全球气候变化下特别是降雨情况下沉降氮形态对土壤氮素转化的影响提供重要参考.      

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.      

三峡库区主要水域典型抗生素分布及生态风险评估

为评价三峡库区主要水域典型抗生素的污染状况和生态风险,利用固相萃取-高效液相色谱-串联三重四极杆质谱联用法（SPE-HPLC-MS/MS）,分析三峡库区长江干流和6条支流表层水体中6类28种抗生素的质量浓度,根据欧盟环境风险评价方法计算RQ_S（风险商值）及RQ_sum（联合风险商值）,并按照Hernando等提出评级方法评价研究区域的生态风险等级.结果表明:三峡库区7条河流共检出4类10种抗生素,质量浓度范围为0.6~218.0 ng/L,其中除OFX（氧氟沙星）和CAP（氯霉素）外,其余8种[SDI（磺胺嘧啶）、SMX（磺胺甲唑）、SMZ（磺胺二甲嘧啶）、ERM（红霉素）、ROM（罗红霉素）、TYL（泰乐菌素）、FF（氟苯尼考）、LIN（林可霉素）]均为畜禽药品,并且FF、LIN在我国畜禽药品中使用量排名居前五位.7条河流抗生素RQ_sum由高到低依次为濑溪河>琼江>綦江>碧溪河>嘉陵江>长江>乌江,其中,濑溪河RQ_sum高达5.532,SMX、ERM和OFX均为高风险,说明其对濑溪河水体中相应的水生生物表现出较高的毒性风险;琼江、綦江、碧溪河和嘉陵江的RQ_sum均处于1~2之间,表现出较高生态风险,但4条河流检出抗生素的单个RQ_S均小于1,处于低风险;长江的RQ_sum为0.605,检出抗生素中TYL、ERM和ROM处于中风险,其余为低风险;乌江的RQ_sum为0.013,检出抗生素均处于低风险,说明水体受人类活动干扰最小.研究显示,三峡库区主要水域中抗生素含量略低于其他水域,但应进一步强化对畜禽养殖行业抗生素使用的监管,开展畜禽粪污还田技术规范中抗生素含量限制的相关研究.      

同步脱氮除磷系统中两种颜色好氧颗粒污泥的微生物群落特征

为研究同步脱氮除磷系统中出现的WG（白色好氧颗粒污泥）外形特点及微生物群落特征,探究其成因,利用SEM（扫描电子显微镜）表征了系统中的WG与YG（黄色好氧颗粒污泥）的微观形态,并采用Illumina HiSeq 2500高通量测序平台对两种好氧颗粒污泥中细菌与真菌的群落组成进行研究.结果表明:WG结构疏松外形不规则,颗粒表面分布大量杆菌;而YG饱满紧实轮廓清晰,颗粒表面分布大量球菌.WG与YG的细菌群落组成相似,但真菌组成差异较大.与YG相比,WG具有更高的细菌和真菌多样性.变形菌门（Proteobacteria）和拟杆菌门（Bacteroidetes）为WG和YG中的细菌优势门,其在WG中的相对丰度分别为68.85%和26.61%,在YG中的相对丰度分别为82.52%和12.30%.Candidatus competibacter、Candidatus accumulibacter和Chiayiivirga为WG中的优势属,相对丰度分别为22.13%、8.95%和7.37%;Candidatus competibacter、Chiayiivirga和Xanthomonas为YG中的优势属,相对丰度分别为47.94%、6.95%和7.06%.子囊菌门（Ascomycota）和Rozellomycota分别为WG与YG中真菌优势门,其在两个样品中的相对丰度分别为50.10%和81.77%.在属水平,WG中存在大量青霉属（Penicillium）和假丝酵母属（Candida）等丝状真菌,为WG的形成提供了框架.研究显示,当YG破碎成为小菌胶团后,附着在真菌框架上,造成了WG的快速形成,同时WG中Candidatus competibacter的相对丰度较低,使其外形疏松、透光性较好,呈现出白色.      

覆盖金属氧化物对湖泊沉积物溶解性有机质特征的影响

为揭示不同金属氧化物对湖泊沉积物DOM（溶解性有机质）影响机制,通过室内模拟试验,在沉积物表层分别覆盖Fe、Al、Mn氧化物及湖沙后培养1 a,并利用三维荧光和紫外光谱方法进行表征.结果表明:① 覆盖Al、Fe、Mn氧化物和湖沙主要降低了0~3 cm沉积物的w（DOC）,降幅分别为8.61%、6.27%、22.38%和0.44%. ② 沉积物中DOM的类络氨酸峰（peak B₁）和类色氨酸峰（peak T₂）均产生较大变化.其中三种氧化物均显著降低了上层沉积物中DOM的peak T₂,使底层DOM的peakT₂显著增加. Mn氧化物使DOM的peak B₁降低,Fe和Al氧化物使DOM的peak B₁增加,湖沙则使两类峰均降低. ③ 覆盖金属氧化物改变了沉积物DOM结构特征,其中覆盖Fe氧化物增强了其芳香性,而覆盖Mn氧化物和Al氧化却降低其芳香性,但三者均使DOM腐质化程度及官能团数量增加,并使FI（Fluorescence Index,荧光指数）增大,表明DOM向生物源转化.研究显示,沉积物表层覆盖金属氧化物影响了沉积物中DOM迁移和转化,并促进了其降解,导致其分子量和腐殖化程度增加.      

2001-2010年三江源区草地净生态系统生产力估算

三江源区位于青藏高原腹地,是我国长江、黄河、澜沧江三大河流的发源地.为了准确估算该地区草地生态系统的净生态系统生产力,收集整理了2001—2010年青藏高原10个通量观测站点的观测数据,构建了三江源区草地生态系统NEP（net ecosystem production,净生态系统生产力）估算模型,并在站点尺度进行了模型参数化和精度验证;结合区域尺度气象和遥感数据,估算了三江源区草地生态系统NEP.结果表明:① 2001—2010年三江源区草地生态系统多年平均NEP空间分布具有明显的空间异质性,大部分地区表现为碳汇,NEP（以C计）平均值为41.8 g/（m2·a）.② 三江源区草地生态系统NEP呈波动增加趋势,从2001年的20.0 g/（m2·a）增至2010年的82.5 g/（m2·a）;除2002年表现为弱碳源外,其余年份均表现为碳汇,并以2010年碳汇能力为最强.③ 2001—2010年三江源区草地生态系统NEP平均年增长率为5.4 g/m2;NEP年际变化率空间分布显示,大部分地区NEP呈增加趋势,仅有东南部和中部部分区域NEP呈下降趋势.研究显示,2001—2010年三江源区草地生态系统表现为碳汇,并且由于气候的暖湿化趋势,碳汇强度总体表现为增强.      

大冶湖表层水和沉积物中重金属污染特征与风险评价

于2014年4月采集大冶湖表层水和表层沉积物,用原子吸收分光光度法测定其重金属含量,并基于健康风险评价模型和潜在生态风险指数法开展表层水和沉积物重金属污染的潜在健康风险和生态风险评价.结果表明,表层水和沉积物重金属(Ni、Cd、Cu和Pb)含量平均值分别为49.27、2.19、12.18、12.13μg·L~(-1)和78.46、77.13、650.13、134.22 mg·kg~(-1).富集系数显示,Cd、Cu和Pb均为重度富集,尤其是Cd累积最为明显.与国内典型湖泊重金属污染相比,表层水和沉积物中重金属元素含量均相对较高.表层水和沉积物重金属元素均表现为湖湾处含量较高,中部含量较均匀的分布规律,其来源主要受多种人为活动污染.环境风险评价显示,重金属类化学物质通过饮水途径产生健康风险范围为9.77E-08~1.63E-05 a-1,Ni和Cd是水环境健康风险的优先管理对象.沉积物重金属的潜在生态风险高低为CdCuPbNi,其中Cd是生态风险的贡献元素.     

基于污泥掺烧的某生活垃圾焚烧厂烟道气、飞灰及炉渣中的二(口恶)英特征

以我国南方某生活垃圾焚烧厂掺烧10%市政污泥的生活垃圾为研究对象,对前/后口废气、飞灰、炉渣及用于掺烧的污泥中17种二(口恶)英的含量进行了测定,并分析了其指纹分布特征.结合焚烧工况及处理设施,从生成机理角度探讨了二(口恶)英的排放特征、毒性当量浓度主成分特征及主要单体的排放因子线性关系.结果表明：掺烧10%的市政污泥后,废气中二(口恶)英的去除率为99.4%,低于国家排放标准;固体废物中二(口恶)英含量为飞灰 > 炉渣 > 污泥.这说明采用高温焚烧和"活性炭喷射+布袋除尘"装置不会影响掺烧10%污泥的达标排放.指纹分布特征表明,前口废气以1,2,3,4,6,7,8-HpCDF和OCDD为主,后口废气以OCDD和OCDF为主;飞灰、炉渣及污泥中的主要单体为OCDD、1,2,3,4,6,7,8-HpCDD、OCDF、1,2,3,4,6,7,8-HpCDF.主成分分析显示,前口废气和飞灰中的二(口恶)英毒性分布特征相似;炉渣和污泥的毒性分布特征相似;后口废气有自身的特征.这说明在相同工况条件下,经同一设施处理的废物中二(口恶)英排放特征相似.排放因子分析表明,2,3,4,7,8-PeCDF和1,2,3,6,7,8-HxCDF、1,2,3,6,7,8-HxCDD和1,2,3,7,8,9-HxCDD与总毒性排放因子具有较强的线性关系,且呋喃类（PCDFs）强于二(口恶)英类（PCDDs）.