杭州市大气颗粒物消光组分的粒径分布特征研究

2010年8月在杭州市朝晖、云栖、杭钢和下沙4个点位采集了不同粒径大气颗粒物样品,并对其主要消光组分的粒径分布特征进行了分析,包括SO42-、NO3-、NH4+、OC和EC等.同时在朝晖点位对多种气态污染物和多个气象要素进行了同步观测,以评估杭州市能见度下降的影响因素.结果表明:PM2.5、RH、SO2和NO2均与能见度呈一定负相关关系.4个监测点位颗粒物浓度变化均呈双峰型,峰值出现在0.4~0.7μm和9.0~10μm粒径段.以3.3μm为粗细颗粒的分界线,不同监测点位PM10中粗、细颗粒所占比例均等.水溶性离子消光组分的浓度大小顺序为:SO42->NH4+>NO3-. SO42-、NO3-和NH4+均显单峰结构,SO42-和NH4+的峰值出现在0.4~1.1μm的粒径段,NO3-峰值出现在5.8~10μm粒径段.OC显单峰结构,峰值出现在0.4~0.7μm粒径段;EC显双峰结构,峰值出现在0.4~0.7μm和2.1~3.3μm范围内.因而,要解决杭州的能见度问题,应减少细颗粒物,尤其是粒径<1.1μm的颗粒物的污染. NO3-、SO42-、OC和EC对杭州市颗粒物消光能力相对贡献率之比为2.2%:13.7%:29.8%:43.8%.因此要有效控制杭州市大气能见度的降低趋势, 首要的就是控制EC的主要排放源,即机动车尾气的排放.     

基于BP模型的降雨酸度预测方法研究与应用

将通过同步观测实验系统获得的影响降雨酸度的主要大气污染物和气象参数观测结果作为自变量,降雨酸度作为因变量,建立了基于BP神经网络模型的降雨酸度预测模型。并通过设定天津市区未来环境空气中TSP、SO_2和NO_2的浓度变化情景,运用本研究所建立的BP网络模型进行情景分析。结果表明,降雨酸度随着TSP浓度的减小而增强,随着降雨量的增大也在增强;当TSP浓度降低到几十微克每立方米水平时,天津市区所发生的降雨属于酸雨的可能性将大大增加。     

大气中二次有机气溶胶估算方法研究进展

大气中二次有机气溶胶产生于光化学反应或挥发性及半挥发性有机物的气-粒转化,目前没有直接测定二次有机气溶胶的方法,一般采用间接方法估算二次有机气溶胶的贡献.通过分析对比各种二次有机气溶胶估算方法的优缺点及应用条件,认为EC示踪法操作简单,参数容易获得,但参数的不确定性高; 化学迁移模型法能详细反映二次有机气溶胶形成情况,但所需参数不易获得; 有机物受体模型示踪法,不需要模拟复杂的情况,但难于保证成分谱的准确性及可靠性.因此,在选择估算方法时应充分考虑到各种方法的局限性及适用范围,将试验观测与环境空气质量模型联合用于二次有机气溶胶估算应成为今后重要的发展方向.     

京津冀地区高空间分辨率土壤扬尘清单构建及动态化方法

土壤扬尘是我国北方地区广泛存在的颗粒物污染来源,由于其分布广、数量大,活动水平获取困难,难以系统构建区域层面的高时空分辨率排放清单,不利于土壤扬尘源的影响评估与管控策略的制定.以2017年为基准年,通过对Landsat 8卫星的30 m分辨率遥感影像解译获取高空间分辨率的土壤扬尘源活动水平,结合空间差异化的土壤质地与气象资料,构建了京津冀地区2017年各季节高空间分辨率土壤扬尘排放清单,结合气象参数,将各季节清单结果合理分配至逐月,并与环境受体观测数据印证了结果的可靠性.结果表明:①京津冀地区土壤扬尘排放源面积比例呈冬季>春季>秋季>夏季的特征,分别为65%、59%、57%与33%.就全年平均而言,张家口市和承德市较高,分别为64%与58%;北京市和天津市较低,分别为42%与43%;其余城市差异不显著.②京津冀地区2017年土壤扬尘排放PM_2.5、PM₁₀和TSP分别为6.5×104、31.0×104和103.4×104 t.③季节尺度上,土壤扬尘排放量呈春季>冬季>秋季>夏季的特征;城市尺度上,邢台市、邯郸市、张家口市及承德市的全年排放较高,廊坊市和秦皇岛市全年排放较低.全年单位面积排放较高值出现在张家口市以及邯郸市和邢台市的西部地区.研究显示,京津冀土壤扬尘排放具有较大时空分布差异,逐月分配清单可为扬尘重点管控月份提供数据支撑,土壤扬尘清单较高的空间分辨率也为城市重点区域差异化管理提供基础.      

菏泽市PM2.5源方向解析研究

为了定量解析环境受体中不同方向PM_2.5的源贡献水平,利用“源方向解析”（source directional apportionment,SDA）法〔综合PMF（positive matrix factorization,正定矩阵因子）方法和后向轨迹模型〕对京津冀大气污染传输通道上某典型城市——菏泽市环境受体中PM_2.5进行来源解析,并分析不同方向的源贡献.结果表明,菏泽市环境受体中ρ（PM_2.5）变化范围为42.73~191.72 μg/m3,平均值为92.54 μg/m3.SO₄2-、NO₃-和NH₄+是菏泽市环境受体中PM_2.5的主要化学组分;ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和ρ（NH₄+）的平均值分别为29.78、22.11和7.91 μg/m3,三者之和占ρ（PM_2.5）的63.54%.PMF的计算结果显示,二次无机盐、机动车排放、扬尘、煤烟尘和建筑水泥尘是菏泽市环境受体中PM_2.5的贡献源类,分担率分别为32.61%、22.60%、19.54%、16.25%和9.00%.利用后向轨迹模型识别出PM_2.5贡献源类的4个潜在方向,分别为东南、正西、西北和正东.二次无机盐在4个方向的贡献分别为8.49%、5.01%、6.65%和12.88%;机动车排放分别为1.39%、4.44%、7.47%和8.22%;扬尘分别为4.95%、3.65%、4.12%和6.92%;煤烟尘分别为4.56%、1.93%、2.16%和7.28%;建筑水泥尘分别为2.22%、1.88%、1.27%和3.56%.研究显示,菏泽市PM_2.5污染较为严重,其中二次源、机动车和扬尘源是其主要贡献源类,并且来自菏泽市东部的各源类贡献均较高.      

济南市环境空气中TSP和PM10来源解析研究

于1999—2000年在济南市5个采样点分别采集了环境空气中的总悬浮颗粒物(TSP)和可吸入颗粒物(PM₁₀),用化学质量平衡(CMB)受体模型和二重源解析技术解析了TSP和PM₁₀的来源。结果表明,各主要源类对TSP的贡献率依次为:扬尘34%,煤烟尘25%,土壤风沙尘18%,机动车尾气尘6%,建筑水泥尘2%,其他15%;对PM₁₀的贡献率依次为:扬尘30%,煤烟尘27%,土壤风沙尘15%,机动车尾气尘9%,建筑水泥尘3%,其他16%。      

应用稳定碳同位素组成特征研究环境空气颗粒物中多环芳烃的来源

采集了乌鲁木齐市与郑州市非采暖季的环境空气颗粒物 ,用二氯甲烷做溶剂提取、硅胶柱层分离出多环芳烃样品 .用气相色谱 /燃烧系统 /同位素质谱测定了多环芳烃单化合物的稳定碳同位素组成 .结果表明 :这 2个城市的TSP与PM10 中多环芳烃单化合物稳定碳同位素组成相比较没有明显的区别 ;两城市的颗粒物样品中 ,分子量较小菲、蒽、荧蒽、芘和苯并 (e)芘的稳定碳同位素组成没有明显的区别 ,平均值范围为 - 2 3 4‰～ - 2 4 8‰ ,分子量较大的多环芳烃的δ13 C出现了明显差异 ,乌鲁木齐市环境空气颗粒物中多环芳烃单化合物的δ13 C随着其分子量的增大比郑州市更贫13 C ,乌鲁木齐市的环境空气颗粒物中的苯并 (a)芘、茚并 (1,2 ,3 cd)芘、苯并 (ghi)的δ13 C值分别为 - 2 8 3‰、- 31 8‰和 - 30 2‰ ,郑州市为 - 2 4 4‰、- 2 9 4‰和 - 2 6 3‰ .结合对两城市燃煤量和机动车拥有量的对比分析 ,本研究认为 :在非采暖季 ,这两个城市环境空气颗粒物中多环芳烃的污染主要是以煤的炭化、气化、燃烧以及机动车尾气为主的复合型污染 ,而机动车尾气...     

宁波市环境空气中PM10和PM2.5来源解析

2010年在宁波3个环境受体点采集不同季节的PM10和PM2.5样品,同时采集颗粒物源类样品,分析它们的质量浓度及多种无机元素、水溶性离子和碳等组分的含量.采用OC/EC最小比值法确定了SOC(二次有机碳)对PM10和PM2.5的贡献,据此重新构建了受体化学成分谱.使用化学质量平衡模型对宁波市区的PM10和PM2.5来源进行了解析.结果表明:城市扬尘、煤烟尘、二次硫酸盐和机动车尾气尘是环境空气中PM10的主要来源,其分担率分别为23.0%、15.9%、13.3%和12.3%;对PM2.5有重要贡献的源类是城市扬尘、煤烟尘、二次硫酸盐、机动车尾气尘、二次硝酸盐和SOC,其分担率分别为19.9%、14.4%、16.9%、15.2%、9.78%和8.85%.      

大气颗粒物中碳组分测定结果比较:元素分析和热光反射方法

采用元素分析(EA)和热光反射(TOR)2种方法对108个大气颗粒物样品(PM10和PM2.5)中的碳组分同步进行测定,分析2组测量结果的差别,并从原理上阐述2种方法的异同和优缺点.结果表明,EA法所得的ρ(TC)和ρ(OC)分别是TOR法测得的ρ(TC)和ρ(OC)的1.52和1.15倍.造成ρ(TC)结果相差很大的主要原因可能是2种方法的升温程序和控温时间不同,检测器不同;通过"归一化"讨论,从ρ(TC)和ρ(OC)测定结果上验证了EA法和TOR法在原理上的区别.为碳数据分析比较提供了一种思想,即通过TOR法测得的裂解碳(OP)在OC中的质量分数来校正EA法测得的ρ(OC);虽然EA法和TOR法对OC和EC的定量分析存在一定差别,但2种方法测出的ρ(OC)和ρ(EC)在季节分布规律上相同.     

天津市区夏冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源研究

为了明确天津市区环境受体PM_(2.5)中碳组分的污染特征及来源,本研究分别于2016年2月(冬季)和8月(夏季)在天津市区设置6个采样点位同步采集PM_(2.5)样品,采用热光反射法测定样品中各个碳组分(OC1~OC4、EC1~EC3和OP(裂解碳))的含量,并计算得到OC、EC、CharEC和Soot-EC,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,夏季PM_(2.5)中OC平均浓度为(7.5±3.0)μg·m-3,占PM_(2.5)的11.7%±4.1%;而冬季相比于夏季OC的浓度和占比均有增加,分别为(13.1±7.0)μg·m-3和13.9%±2.8%.夏季和冬季EC浓度分别为(4.0±1.8)μg·m-3、(4.3±2.4)μg·m-3,占PM_(2.5)的6.1%±2.0%和4.6%±1.2%.OC与EC的相关性在夏季(r=0.83,p0.01)和冬季(r=0.96,p0.01)均显著,而冬季CharEC与OC(r=0.94,p0.01)、EC(r=0.98,p0.01)相关性明显高于夏季(OC:r=0.44,p0.01;EC:r=0.45,p0.01).PM_(2.5)中OC/EC平均值在夏季和冬季分别为1.9和3.0,估算得到夏季SOC为(2.6±1.4)μg·m-3,占OC的33.5%±13.6%;冬季为(3.5±2.5)μg·m-3,占OC的26.6%±12.0%.夏季Char-EC/Soot-EC为6.5,高于冬季(4.9),并且空间差异性显著(t检验,p0.05).正定矩阵因子模型(PMF)解析结果表明,天津市区大气PM_(2.5)中碳组分主要有4类来源:燃煤及生物质排放混合源、柴油车、汽油车、道路尘,对夏季PM_(2.5)中碳组分分担率分别为35.4%、16.4%、20.5%、14.4%;对冬季碳组分分担率分别为41.3%、15.5%、18.1%、16.3%.可见,燃煤和机动车是天津市区PM_(2.5)中碳组分的主要来源.