利用逆向轨迹反演模式估算北京地区甲烷源强

利用连续监测的大气甲烷浓度数据和拉格朗日逆向轨迹反演模式估算出北京甲烷源排放强度，并与根据最新调查数据建立的北京地区甲烷源排放清单进行了比较。排放清单结果表明，北京地区甲烷排放总量为296．4Gg/a，其中，最主要的甲烷排放源为城市垃圾和化石燃料，反映了北京作为一特大城市甲烷排放以人为源为主的特点。利用2000年6月至12月连续观测的有湿合层代表性的北京大气甲烷浓度，通过奇异值分解法（Singular Value Decomposition，SVD）反演出模拟区域的甲烷排放源强度和分布。模式计算与排放清单在甲烷源定性分布上对应较好，定量结果也是合理的。但由于可输入的气象数据有限，轨迹在整个模拟区域内覆盖不均匀，反演出的源块位置有偏差，其中偏差最大的为煤矿的甲烷排放。     

NOx光解测量装置的设计与测试

根据二氧化氮的光解反应原理,自主设计、装配了一套氮氧化物光解反应装置,并将其与Thermo 42系列氮氧化物分析仪的化学发光检测室联用,进行了不同条件下(分别为标气流量、臭氧流量、光源温度、功率、样品湿度)NO2光解转化效率的测试.结果表明:进样流量为100~200 mL·min-1、光源温度为20℃、光源功率约为60 W(光密度约26 W·mL-1)的条件下,可得到较高的光解转化效率(约80%);臭氧流量及样品相对湿度对转化效率影响不大.在上述最佳转化效率的条件下,将其与PLC860-CLD88p(ECO PHYSICIS)进行了为期8 d的比对实验.结果显示:二者的NO2实际测量结果趋势基本一致:[NO2]ECO=0.908×[NO2]PKU+1.913(R2=0.955),初步证实了该套自主设计光解装置应用于实际观测的可靠程度.     

固定源稀释通道的设计和外场测试研究

为研究固定源产生的颗粒物的污染情况,自行设计了固定源稀释通道采样装置以便模拟颗粒物在大气中的稀释扩散过程.该装置采用不同尺寸的采样嘴,以保证对烟道内的颗粒物等速采样,采样烟气与洁净空气在稀释腔内混合,腔内雷诺数典型值可以达到10000,保证了采样烟气和洁净空气能够稀释混合均匀.颗粒物在停留室中的停留时间达到90s,保证了颗粒物有足够的时间长大成核.将该装置应用于国内的9个燃煤、燃油固定源,取得了颗粒物的质量浓度、OC、EC组成、排放因子等数据.     

华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.     

成都市臭氧重污染成因与来源解析

采用来源解析的方法对2020年成都市发生的一次较为严重的臭氧污染事件进行了研究.结果表明,此次污染过程呈现从清洁-污染-清洁的变化趋势,污染持续时间长达9d,最大臭氧小时浓度达到258.8μg/m3.气象因素在成都臭氧污染中的影响不可忽略,其中温度与臭氧浓度呈现显著正相关关系,东北风主要出现在污染前和污染后,可能起到稀...     

华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

区域高时空分辨率VOC天然源排放清单的建立

将中尺度气象模式MM5应用于估算VOC天然源排放的研究,建立了高时空分辨率VOC天然源排放清单的估算方法.根据方法需要,确定了我国部分树木排放异戊二烯和萜烯的标准排放因子,各植被类型排放各种VOC的标准排放因子,以及各植被类型季节平均的叶生物量密度.应用该方法估算了华南地区满足区域空气质量数值模拟要求的高时空分辨率VOC天然源排放清单.结果表明,华南地区夏季典型日的VOC天然源排放总量约1.12×10⁴t,VOC排放速率具有明显的时空分布,其中地理分布取决于植被类型及其分布,日变化规律则依赖于太阳辐射和温度的高低.并讨论了VOC天然源排放估算过程中误差的来源     

基于腔衰减相移光谱法的二氧化氮分析仪的设计与应用

基于腔衰减相移光谱法设计了一套二氧化氮在线分析仪,通过优化测量参数,该仪器可长期稳定运行,其时间分辨率为60 s,检出限为0.191 ppb,在0~300 ppb范围内,NO₂气体浓度与相位正切信号值具有较好的二次拟合关系,R²为0.9995.另外,该仪器在泰安站进行了长期外场观测,并与改装后的进口商品化仪器PKU-Thermo 42i-TL进行比对实验,结果表明,两者的测量结果一致性较好,R²=0.9811,表明其具有良好的运行稳定性和测定结果准确性,适用于环境大气二氧化氮浓度的在线监测.外场观测结果表明,春季泰安站二氧化氮浓度均值为12.39 ppb,有明显日变化规律.     

利用气体-气溶胶在线测量技术研究乌鲁木齐颗粒物水溶性组分与气体污染

将气体-气溶胶收集装置与离子色谱联用技术（GAC）应用于冬季重污染地区乌鲁木齐,对当地大气中痕量气体与气溶胶中的水溶性组分进行了为期2周的在线测量,并结合膜采样结果、PM10质量浓度及气溶胶消光系数等数据初步分析了污染物的变化规律与重污染成因.结果表明,GAC测得的氯盐、硝酸盐、硫酸盐与膜采样方法测得的相应组分数值显著正相关,相关系数分别为0.92(p<0.0001)、0.89(p<0.0001)、090 (p<0.0001).乌鲁木齐大气污染极其严重,氯盐、硫酸盐和二氧化硫浓度都非常高,这在其他地区较为罕见;二氧化硫、氯盐、硝酸盐与硫酸盐分别呈现不同的日变化规律;整个采样期间出现了1次极端污染天气,API值达到500,该日硫转化率（SOR）和氮转化率（NOR）的小时平均值最高达到0.69与0.36,说明二次转化也可能是形成重污染天气的主要原因.高浓度的PM10对能见度影响极大,PM2.5中的氯盐与气溶胶消光系数的相关系数最大,硫酸盐与硝酸盐次之,而硫酸盐、硝酸盐、氯盐这3种盐类对PM10的贡献依次递减.     

北京城区和郊区大气细粒子有机物污染特征及来源解析

2004年在定陵、北京大学、奥体中心、良乡、通州共5个采样点采集北京市PM2.5,样品,并对其中有机碳(OC)、元素碳(EC)和有机物组成进行了测定.分析了北京市城区和郊区细粒子中有机化合物的污染特征.共检出有机物188种.主要物种为正构烷烃、正构烷酸、霍烷、多环芳烃、脱氧单糖苷以及其它多种源的示踪物.各监测点有机物浓度均呈现1月浓度最高、10月其次,7月浓度最低,4月居中的特征.市区点(奥体、北大)和近郊点(良乡、通州)的污染物浓度远高于受人为活动影响较小的远郊定陵.以正构烷烃、霍烷、多环芳烃、左旋葡聚糖和EC为示踪物,利用化学质量平衡(CMB)受体模型对北京市PM2.5中的OC进行了来源解析.结果表明,北京市细粒子OC的主要来源为柴油车排放(15.3%)、汽油车排放(20.5%)、燃煤排放(19.0%)、生物质燃烧(2.1%)和植物碎屑(1.1%).机动车和燃煤排放仍然是北京市细粒子OC的主要来源.而且有加重趋势.