气态污染物和气溶胶在线检测装置(GAC)测量结果评估

气态污染物和气溶胶在线检测装置(GAC)是一种连续收集、测量气态污染物和气溶胶水溶性组分的装置. 分别将GAC的测量结果与二氧化硫(SO₂)分析仪、差分吸收光谱(DOAS)、颗粒物-液体转换采集系统(PILS)和膜采样法的测量结果进行比对. 结果表明:GAC对SO₂吸收完全,测量结果稳定可靠;GAC测量的气态亚硝酸(HONO)质量浓度比DOAS测量值略偏高,原因可能是在相对湿度较高的条件下GAC对HONO的测量受到了NO₂的干扰;GAC和PILS测量的硫酸盐、硝酸盐和氯离子质量浓度〔分别以ρ(SO₄2-),ρ(NO₃-)和ρ(Cl-)计〕均有较好的相关性,将ρ_GAC (SO₄2-)校正到与PILS相同的粒径范围后,与ρ_PILS (SO₄2-)的系统偏差仅为-2%;GAC与膜采样法测量的ρ(SO₄2-)具有较好的相关性(R20.96),而二者的ρ(NO₃-)相关性较差,原因可能是硝酸盐在膜采样过程中有损失,使膜采样法的测量结果偏低.      

北京冬季奥运会历史同期大气PM2.5污染特征分析

基于2015~2021年的1~3月北京市大气PM_2.5浓度与化学组成长期观测数据,分析了2022年北京冬季奥林匹克运动会（冬奥会）和北京冬季残疾人奥林匹克运动会（冬季残奥会）历史同期的PM_2.5污染态势、化学组成特征以及潜在源区.2015~2018年的1~3月重污染［日均ρ（PM_2.5）>75 μg·m^-3］天数以及重污染期间PM_2.5平均值下降十分显著,之后这两者未发生明显改变.2018~2021年的1~3月每年平均发生重污染23 d,重污染天ρ（PM_2.5）平均值约为120.0 μg·m^-3.2015~2021年的1~3月超长重污染过程（连续重污染超过5 d）平均每年发生2~3次,其中2021年发生3次,且持续时间最长达到8 d.历年冬奥会历史同期发生重污染的天数为2~9 d,春节期间烟花爆竹大量燃放可能是该时期重污染发生的重要原因之一;冬季残奥会历史同期重污染天数一般为1~5 d,但2021年受频繁出现的静稳天气影响,重污染天数高达9 d.在同时段重污染期间,PM_2.5化学组成均以二次组分为主,例如在PM_2.5可测组分中,2020年NO₃^-质量分数高达46%,较同年清洁天（11%）显著增加;SO₄^2-质量分数为12%~19%,说明当前硫酸盐污染仍不容忽视.北京市1~3月PM_2.5主要贡献区域包括内蒙古自治区中西部、河北省、天津市、山西省、陕西省、山东省中西部和河南省北部.研究结果将为北京市冬季空气质量持续改善以及2022年冬奥会与冬季残奥会期间北京市环境空气质量保障提供科学依据.     

在线大气汞分析仪渗透管标定方法研究

为了实现在线大气汞分析仪的自动标定,本文选用商用的汞渗透管,自主设计了渗透恒温装置(控温精度为0.1℃),搭建了大气汞分析仪的标定模块,利用该模块建立了3种标定方法.与本实验组研发的在线大气汞分析仪联用对3种方法进行对比研究.①稀释气法:与经典的渗透管动态配气法相同,通过改变稀释气体流量(1-5 L,精度为20 mL)...     

北京市春季交通干道移动源非甲烷总烃的在线跟踪观测与特征分析

机动车排放(Vehicular Emission,VE)是地面非甲烷烃(Non-methane hydrocarbon,NMHCs)的重要人为源之一.为获得北京市交通主干道NMHCs的实际排放情况,本研究以自主研发的吸附/热解吸前处理-单光子/化学复合软电离源飞行时间质谱(SPI/CI-TOFMS)为检测手段,于2018年3月14日在北京四环、五环主干道,对C_2～C_(10)挥发性有机物进行了车载在线跟踪观测.结果表明,C_2、C_3高挥发性物质浓度较高,其次是苯系物和丁烷;从空间分布来看,NMHCs浓度在离市中心较近的四环主干道相对较高,且车流量较大的南五环公路和西四环处NMHCs污染也较为严重;从NMHCs的结构组成来看,烷烃(63%、52%)占比最多,芳香烃(23%、32%)次之,烯烃(14%、16%)最少;对NMHCs特征物质之间的线性关系和比值关系进行分析,确定机动车排放对此次观测中NMHCs的生成贡献较大;通过计算各物种臭氧生成潜势(OFP),评估出C_3、C_4烯烃类物质和苯系物为北京四、五环地区优先控制物种.     

基于复合软电离源飞行时间质谱的小型化大气非甲烷烃在线快速监测系统的设计与应用

针对大气非甲烷烃(NMHCs)的时空分布监测需求,并弥补现有监测技术时间分辨率低、体积和功耗较大的不足,本研究自主研发出一套高性能、小型化的大气非甲烷烃在线快速测量系统.该方法基于串联吸附剂在特定温度下对目标物质的富集与解吸,采用单光子/化学复合软电离源飞行时间质谱(SPI/CI-TOFMS)作为分离和检测手段,实现对C_2～C_(10)挥发性有机物的快速分离和检测.通过对标准样品的测量表明:在SPI/CI模式下,C_2～C_(10)物种工作曲线(0～10×10~(-9))拟合优度R~20.99,大部分物种方法检出限为1×10~(-12)～80×10~(-12),仪器检出限为1×10~(-12)～35×10~(-12),RSD(n≥10)小于10%.将仪器初步应用于北京大学站点进行定点观测,测量结果与商业化仪器TH-300B离线分析结果吻合.本系统样品分析时间5～12 min可调,整机重量低于40 kg,整机尺寸小于50 cm×50 cm×80 cm,功率低于500 W,可满足大气非甲烷烃的快速监测需求,为提供高分辨率大气NMHCs时空分布数据提供技术支持.     

典型污染时段鹤山大气VOCs的臭氧生成潜势及来源解析

2013年10月对广东鹤山大气中挥发性有机化合物（VOCs）变化特征、臭氧生成潜势和来源进行了研究。结果表明,观测期间测得的VOCs总平均值为26.6×10-9,表现为烷烃＞苯系物＞烯烃;烯烃日间值变化幅度较大,在清晨达到最大值;苯系物与一次污染物CO的变化趋势十分接近;烷烃的峰值出现时间较苯系物有所提前,且在短时间内迅速升高,表明观测点周边可能存在排放源;大气中各类VOCs的臭氧生成潜势（OFP）贡献表现为苯系物＞烯烃＞烷烃;从物种来看,乙烯等10种物质对总OFP的贡献占到了80.4%;观测期间测得的OFP贡献较大的VOCs物种主要来源于石化源、油漆溶剂和汽油挥发源。     

苏州大气颗粒物PM2.5和PM10质量浓度异常“倒挂”现象的成因及影响分析

为深入研究PM_2.5和PM₁₀质量浓度异常“倒挂”现象的成因及影响,在苏州市相城区国控点开展比对监测分析,回顾性分析了2016—2020年苏州全部国控点颗粒物浓度数据。苏州市相城区国控点PM_2.5浓度的比对分析结果表明：该国控点频繁出现PM_2.5浓度高于其他国控点PM_2.5浓度和高于该站点PM₁₀浓度(“倒挂”率高达34%)的“双高”现象,PM_2.5平均浓度比其他9个国控点高12.5%～37.2%,比位于同一站点的备用监测仪器(“倒挂”率为0)高38.1%。2016—2020年,苏州全部国控点“倒挂”时间的总体趋势都是逐年递增,且集中发生在相对湿度较高的20:00至次日07:00。这5年间各国控点PM_2.5浓度异常偏高导致的异常“倒挂”现象对全市年均浓度产生的正误差分别为1.6%、2.8%、6.0%、6.2%和4.1%,基本呈现出逐年递增的趋势。上述结果表明：苏州PM_2.5浓度偏高是由动态加...     

珠三角地区冬季大气细颗粒物理化特性与成因

基于珠三角大气超级站2013年11月29日-12月17日大气细颗粒物(PM2.5)质量浓度、主要水溶性离子组分及其重要气态前体物等参数的在线监测结果,揭示了当地冬季大气细颗粒物的理化特性,及细颗粒物二次组分与其气态前体物的相互作用规律,并结合同期南岭背景站PM2.5监测结果,评估长距离输送对珠三角PM2.5污染的影响。观测期间,SO42-、NO3-和NH4+的平均浓度分别为24.7、17.3和16.0μg/m3,占PM2.5中的平均比例之和为64.3%,说明二次转化是珠三角冬季细颗粒物的重要来源。珠三角冬季大气气态NH3平均浓度为13.1μg/m3,具有足量气态NH3以中和硫酸盐和硝酸盐;大气环境有利于NH4NO3的生成与存在,甚至可以导致NO3-迅速生成,使其浓度高于SO42-。不利气象条件下,污染物累积与转化是冬季PM2.5污染的主要成因,个别时段长距离输送的影响显著。     

NO_x光解测量装置的观测应用实例

将一套基于NO2光解原理自主设计的光解室与Thermo 42i系列氮氧化物分析仪的化学发光检测室联用,应用于四川资阳乡村站的外场观测中.结果发现,在进样流量170 m L·min-1、光源温度20℃、光源功率约60 W的条件下,该套自主设计的光解室对NO2的转化效率可连续30 d稳定在80%.同时,与传统钼转化炉法进行了比对,发现两种方法得到的NO浓度测量结果趋于一致(误差5%以内,R2=0.99);而NO2的测量结果则是钼转化炉法显著偏高于光解法,偏差约为3.72 ppbv(R2=0.86).将两种方法的测量差值(ΔNO2)与O3、NOz([NOz]=[NOy]-[NOx])及NO2光解速率J(NO2)等数据进行分析,推论出ΔNO2由钼转化炉中部分NOz热转化所致,且ΔNO2在NO2低浓度段偏差的不确定性也初步归因于NOz浓度测量的不确定性.利用观测中获得的HONO、HNO3、PAN浓度代表NOz对NO2进行修正后,再次与光解法测量结果比对,结果证实钼转化炉法的高估值确由部分NOz物种导致,同时证实光解法测量结果更接近NO2的真实值.     

生物质燃烧源排放烟尘罩稀释采样系统设计与应用

为研究生物质燃烧源颗粒物与气态污染物的排放特征,设计了可用于生物质燃烧排放实验室模拟研究的烟尘罩稀释采样系统.该系统可模拟生物质燃烧释放的高温高浓烟气排放到大气中的冷却、稀释、生长等理化过程,捕集燃烧排放的细颗粒物和多种痕量气态污染物.通过更换不同内径采样嘴等方法,系统稀释倍数可在10~70倍之间调节.详细介绍了系统的设计原理及结构,并对系统可靠性进行了检验.整个采样系统通过了气密性测试,分级采样系统平行性良好,细颗粒物损失在可接受范围,对燃烧状态扰动低,燃烧状态可实时评估.应用该系统测定了我国南方地区典型生物质燃烧源含碳污染物种的排放特征,结果表明其适于模拟各种类型的生物质燃烧.