基于观测的我国典型地区臭氧局地化学生成及其关键前体物来源

为研究近年来我国重点区域(京津冀及周边地区、长三角地区、珠三角地区、成渝地区及汾渭平原)臭氧局地化学生成的控制因素，利用2014-2019年这些区域共8个代表性站点的夏秋季臭氧及前体物浓度数据，比较分析五大重点区域8个站点的挥发性有机物(VOCs)组成特征及其与臭氧化学生成之间关系.结果表明：(1)这5个重点区域的VOCs浓度主要由烷烃组成，而活性组分则以烯烃、含氧VOCs和芳香烃为主.(2)以泰安和成都作为郊区和城市站点的案例研究表明，环境条件发生变化(平均温度增加2℃、辐射增加20%或天然源排放增加20%)可能对当地臭氧生成量产生一定影响，但它们并不足以改变对臭氧生成控制区的判定.(3)通过采用VOCs来源解析技术和相对增量反应活性的方法，发现机动车尾气、工业和溶剂使用等人为源类别是影响局地臭氧化学生成的关键VOCs排放源，而在农村或郊区(如望都、泰安等站点)，天然源VOCs对臭氧生成贡献很大.研究显示，实现降低各城市臭氧峰值浓度，则需要制定并实施差异化的前体物减排策略，以便根据每个城市的VOCs排放特征及其对当地臭氧生成的影响来进行有效控制；同时认为，重点控制人为源VOCs是有效...     

气溶胶OCEC切割点确定方法改进及应用

用MOUDI采样器分级(0.18～18μm,8级)采集北京(BD)及美国亚特兰大(GT)2011年7、8月大气气溶胶样品,测定有机碳(OC)及元素碳(EC).结果表明,由于石英膜结构在灼烧过程中变化,空白膜激光值在OCEC分析过程会随温度改变而变化,且整体呈下降趋势,扣除空白膜激光值变化后手动确定切割点,即激光校正切割可以提高切割点准确性.采用激光校正切割法得到的OC、EC浓度及粒径分布与有氧无氧切割法不同.一些样品切割点出现在通氧前,原因可能是气溶胶中金属等可在无氧环境中催化氧化EC或受热后分解、变色的吸光物质含量较高等.GT气溶胶碳质组分浓度低于BD,且除GT采样点EC外,均呈双峰分布.BD及GT两个采样点OC浓度在0.56～1.0μm、3.2～5.6μm两个粒径段出现峰值,采样期间BD峰值浓度分别为(2.82±1.59)μg.m-3、(1.95±0.76)μg.m-3,GT峰值浓度分别为(1.28±0.41)μg.m-3、(0.64±0.19)μg.m-3.BD采样点EC浓度峰值出现在1.0～1.8μm、3.2～5.6μm,分别为(0.32±0.24)μg.m-3、(0.26±0.19)μg.m-3.GT采样点EC呈三峰分布,集中于粒径更小的气溶胶中,粒径为0.18～0.56μm气溶胶中EC含量占总采样粒径段44.6%.GT采样点OC、EC浓度均较BD更集中于积聚模态,原因可能为夏季GT主要污染源是机动车尾气排放,而BD存在较多工业活动等排放.     

2021年春季昆明市臭氧污染来源解析相关研究

于2021年4月15日—5月20日对昆明市大气挥发性有机物(VOCs)进行了监测,根据结果对昆明市VOCs的组成、日变化特征、臭氧生成潜势(OFP)和相对臭氧影响(ROI)进行了研究,并利用PMF模型对昆明市VOCs进行了来源解析.结果表明,昆明市大气VOCs平均体积分数为(14.19±7.09)×10^-9,OVOCs占比最大达到32.21%.TVOCs日变化规律显著,呈早上高、下午低的变化规律;OVOCs日变化规律与O₃较为相似,呈中午高、早晚低的特点.去除醛、酮化合物后,ROI和OFP的计算结果均表明烯烃对昆明市臭氧生成的贡献最大;OFP结果表明单物种乙烯(17.01%)对臭氧生成贡献最大,而ROI结果表明异戊二烯(19.31%)对臭氧生成贡献最大.通过特征比值法发现昆明市正丁烷、异丁烷主要来自液化石油气.T/B的特定比值表明芳香烃的来源以燃烧源为主.通过PMF模型解析出6种VOCs来源,依次为二次生成源(37.90%)、生物质燃烧源(21.20%)、溶剂使用源(14.86%)、机动车尾气源(10.74%)、工业排放源(7.67%)和天然...     

成都郊区(新津)夏季甲醛污染特征分析

甲醛（HCHO）是大气光化学重要污染物之一,为研究西南地区郊区大气夏季甲醛污染特征选取了四川省成都市新津区进行大气甲醛观测,结合NO_x、O₃、PAN、J-value、温湿度、风速风向、天气数据进行分析.观测期间成都市新津区夏季甲醛浓度为0.76×10^-9~12.50×10^-9（V/V）,均值为3.47×10^-9±2.05×10^-9（V/V）,呈现明显的日变化规律.结合数据分析可知,一次人为排放源在成都郊区夏季日间甲醛贡献中占比较低.观测期间甲醛受光照的影响较大,与O₃、PAN、J-value普遍呈现一致的变化规律,因此成都市夏季日间甲醛主要来源为甲醛前体物的二次光化学反应.     

民用燃煤含碳颗粒物的排放因子测量

通过烟尘罩稀释通道系统采样,实验室模拟民用燃煤的燃烧方式,获取了不同成熟度的散煤、蜂窝煤的PM2.5、EC和OC的排放因子.民用燃煤的排放与煤炭成熟度有很大相关,不同煤种排放因子差距很大.在6种实验煤炭中,烟煤散烧的排放因子较大,其中S3煤种的排放因子最大,其PM2.5、EC和OC的实测值分别为11.06、3.51和5.39 g·kg-1;无烟煤散烧排放因子较少,S1煤种的排放因子最小,其PM2.5、EC和OC分别为0.78、0.02和0.49 g·kg-1;蜂窝煤的颗粒物以及OC排放因子与相似成熟度的散煤燃烧相当,但是EC排放相对散煤较低.EC、OC源清单工作需要对民用燃煤源进行更详细的分类,结合相应的排放因子,才能更加准确的估计这一重要排放源的贡献率.     

单萜烯臭氧化反应产物研究

利用气/质联用系统(GC/MS)分析研究了α-蒎烯、β-蒎烯、△~3-蒈烯与臭氧的大气模拟反应,确定反应的主要产物分别为:2,2-二甲基-3-乙酸基环丁基乙醛(蒎酮醛),6、6-二甲基-双环[3,1,1]庚-2-酮(诺蒎酮),2.2-二甲基-3-(2-氧丙基)环丙基乙醛,对反应的机理进行了探讨。     

广东鹤山地区夏季大气中PAN污染特征

2012年8月6日-19日,广东大气超级监测站对广东鹤山地区大气中过氧乙酰基硝酸酯（以下简称：PAN）进行了观测,并对影响其值变化的因素进行了分析。结果表明,PAN的最高值达到了4．654×10-9,存在一定程度的光化学污染现象。 PAN日变化呈典型单峰型,最高值通常出现在14：00-16：00,这与O3的日变化规律基本一致。此外,PAN值的变化与NO和NO2存在一定的相关性,PAN峰值均出现在NO与NO2比值较低的时段。     

大气NOx测量准确性问题分析

采用美国热电公司的NO-N02-NOx分析仪(Model 42i TL)和NOy分析仪(Model 42i NOy),在2011年1月-10月期间,对北京城市大气中的NO、NOx和NOy进行了连续在线测量.两台仪器对NO的测量结果具有较高的一致性(r＞0.998,p＜0.01),说明两台仪器测量精度基本一致.将NOy分析仪(Model 42i NOy)采样口处安装和不安装颗粒物过滤膜两种条件下测量的NOy结果与NO-NO2-NOx分析仪所测的NOx结果分别进行了相关性分析([NOy] =0.989x[NOx],R2 =0.993;[NOy] =1.134 ×[NOx],R2=0.959),得出以下两个结论:①以颗粒态硝酸盐为代表的颗粒物是造成NOx与NOy偏差的主要原因,其所占比例在10％左右;②目前Model 42i-TL所测NOx的浓度水平较真实值偏高,其测量值更接近气态NOy的浓度水平.为估算NO2测值被高估的程度(以2011年8月6日-15日观测数据为例),用扣除部分气态NOz物种(HONO、HNO3、PAN、PPN)的修正方法,推论出在夏季N02被高估约7％(R2=0.968).     

广州地区环境空气中挥发性有机物分布及其来源研究

首次采用美国国家环保局规定的大气中挥发性有毒有机物的标准分析方法TO—15分析法。研究了广州地区主导风向通道上大气环境中非甲烷烃(NMHC)、苯、甲苯、二甲苯和乙苯的浓度和空间分布，分析了机动车无铅化后尾气捧放中VOCs成分的变化，并结合正在开展的广州地区光化学烟雾综合研究，初步探讨了其来源。     

大气甲醛在线分析仪的设计与应用

基于Hantzsch荧光法设计了一套大气甲醛在线分析仪,通过优化测量参数,发现该仪器可长期稳定运行,其时间分辨率为120 s,检出限为84×10-12(体积分数,下同)(S/N=6),在84×10-12~39.2×10-9的甲醛测量范围内,标线可决系数R2=0.9996.同时,对该仪器与商品化仪器AL4021进行了长期外场比对实验,结果发现,两者测量结果的一致性较好,R2=0.963,表明其适用于环境大气甲醛浓度的在线监测.外场观测结果表明,德州站点冬季甲醛浓度范围为0.6×10-9~21.6×10-9,均值为2.9×10-9,且其日变化显著.