日本核泄漏对我国北方典型区域的影响

为研究2011年3月日本核泄漏对我国北方典型区域的影响,通过采集北京、青岛两地的TSP和PM₁₀样品,对大气颗粒物中的放射性核素进行监测,分析其污染水平;并结合气象条件等因素,运用Models-3/CMAQ模式数值模拟和HYSPLIT-4轨迹,分析了日本放射性核素的传输方向及其可能对我国的影响. 结果表明:①北京监测点于3月29日开始监测到微量的131I、134Cs、137Cs、7Be,随后几天各核素浓度迅速增加,于4月1—3日达到峰值(在PM₁₀中的浓度分别为1.87×10-3、4.60×10-4、6.52×10-4、8.52×10-3 Bq/m3)后,131I逐渐减小直至检测不到,134Cs、137Cs的浓度则保持在较低浓度水平(<5×10-5 Bq/m3)且稳定,7Be则保持较高的浓度水平(4.23×10-3~9.42×10-3 Bq/m3),并随时间的波动出现峰值. 青岛监测点的各放射性核素浓度特征与北京监测点类似. ②4种放射性核素均保持在较低的浓度水平,从监测数据看对人体健康应该不会造成太大影响. ③Models-3/CMAQ模式数值模拟和HYSPLIT-4轨迹分析均显示,日本核泄漏期间,福岛的气团均是向其东南、东北方迁移,因此检测到的放射性核素应该主要是通过高空扩散由西向东绕地球一圈后传输到我国的.      

天津市某小学儿童个体PM_(2.5)暴露特征及来源解析

为探讨儿童个体PM2.5暴露水平及来源,分别于2010年5月17日—6月24日(夏季)和11月8日—12月3日(冬季)对36名9~12岁小学生进行个体PM2.5暴露样品的采集和分析.结果表明:天津市某小学儿童夏、冬两季个体PM2.5暴露浓度(以质量浓度计)分别为(74.7±29.5)和(122.4±42.3)μg/m3,冬季暴露水平高于夏季,可能与冬季取暖有关.两季PM2.5载带的Al和Si,Zn、Pb和Mn的质量浓度分别呈显著相关;夏、冬两季SO42-和NO3-质量浓度之和分别占个体PM2.5暴露浓度的43.3%和39.5%.夏、冬两季NO3-和SO42-质量浓度平均值之比分别为2.3和0.6,说明夏季机动车排放为主导源,冬季则为固定源(如工业源和燃煤源).冬季OC(有机碳)和EC(无机碳)质量浓度分别高于夏季,与PM2.5质量浓度的季节变化趋势一致.源解析结果表明,天津市儿童夏季PM2.5暴露的来源为二次源、机动车排放、土壤尘、工业源和机动车添加剂,贡献率分别为30.4%、28.9%、12.8%、20.8%和7.1%;冬季则为二次源、机动车排放、土壤尘、工业源、燃煤源和道路尘,贡献率分别为26.5%、24.5%、13.7%、10.3%、19.9%和5.1%.     

蚯蚓粪便生物炭对水体中雌二醇的吸附

为寻求高效、廉价的E2(雌二醇激素)吸附剂及开拓蚯蚓粪便的资源化利用途径,将蚯蚓粪便在300、500和700 ℃下热解碳化制备生物炭(分别记为BC300、BC500和BC700),对所得生物炭的基本理化性质(包括物质组成、表面官能团、孔隙结构等)进行分析,并将其用于吸附水体中E2,考察生物炭投加量、溶液pH、反应时间及初始ρ(E2)对生物炭吸附性能的影响,并探讨了吸附机理.结果表明:随热解温度的升高,生物炭的H/C(原子比)由0.13降至0.03,O/C(原子比)由0.46降至0.02,芳香性增强,极性降低,逐渐由脂肪炭结构过渡到芳香炭结构;生物炭比表面积由24.33 m2/g增至76.29 m2/g,总孔体积由0.09 cm3/g增至0.19 cm3/g.不同热解温度下制备的生物炭对E2的吸附过程均符合准二级动力学方程,拟合系数大于0.991;Langmuir和Freundlich等温吸附模型均能较好地描述蚯蚓粪便生物炭对E2的吸附过程,Langmuir理论最大吸附量表现为BC700(7.66 mg/g)>BC500(5.23 mg/g)>BC300(3.32 mg/g).随热解温度的升高,O/C和H/C降低,说明碳化程度增强,生物炭吸附E2的分配作用减弱而表面吸附作用增强.研究显示,蚯蚓粪便生物炭对E2的吸附效果随比表面积和孔体积的增加而增强.      

上覆水环境因子对滨海水库沉积物氮磷释放的影响

为了解我国滨海水库富营养化过程,以北大港水库沉积物为研究对象,通过室内模拟试验,考察上覆水环境因子〔扰动、ρ(Cl-)、pH、温度、ρ(DO)〕对滨海水库沉积物氮、磷释放的影响.结果表明:①扰动促进氮、磷的释放,ρ(NH₃-N)、ρ(NO₃--N)、ρ(TN)和ρ(TP)增加了54.4%～230.8%,扰动对滨海水库沉积物TN、TP释放通量的促进作用比淡水沉积物强;②ρ(Cl-)升高促进氮、磷释放,ρ(Cl-)越高,促进效果越强,ρ(Cl-)为1 000和5 000 mg/L时,ρ(NH₃-N)、ρ(NO₃--N)、ρ(TN)和ρ(TP)分别增加了4.2%、3.2%、35.0%、11.9%和8.4%、4.8%、44.7%、23.8%;③与pH为7.0时相比,pH为8.5和10.0时,ρ(TP)增加了21.3%～42.6%,ρ(NH₃-N)降低了14.9%～18.6%,ρ(NO₃--N)和ρ(TN)基本没有变化,但NO₃--N释放通量增加了5.2%～10.3%,TN的释放通量降低了7.1%～21.5%;④温度升高促进了NH₃-N、TN和TP释放,抑制了NO₃--N释放,滨海水库沉积物中较高的盐度减弱了温度对TP释放的促进作用,25 ℃时,ρ(NH₃-N)、ρ(TN)和ρ(TP)比5 ℃时增加了37.3%～71.0%,ρ(NO₃--N)降低了34.0%;⑤好氧条件抑制了NH₃-N、TN和TP释放,促进了NO₃--N释放,好氧条件下ρ(NH₃-N)、ρ(TN)和ρ(TP)降低了54.2%～85.6%,ρ(NO₃--N)增加了20.5%.研究显示,上覆水环境因子会影响滨海水库沉积物氮、磷释放,其中以扰动、温度和ρ(DO)影响较大.      

混合基质添加对土壤种子库萌发特征的影响

为了探究基质添加在土壤种子库用于植被恢复方面的可行性,参考日本种子库应用的实践经验,以草炭与珍珠岩、稻壳炭与蛭石为混合基质,探究混合基质间体积比、混合基质与表土配比等因素对土壤种子库萌发特征的影响,并利用冗余分析法(RDA)分析基质添加后土壤环境因子与植物种类、基质配方的关系.结果表明:①混合基质的添加对土壤种子库密度以及Shannon-Wiener多样性指数有显著促进作用,并且草炭与珍珠岩混合基质在较大程度上促进了多年生草本植物的生长,更有利于植被恢复的进行,尤其是当草炭与珍珠岩体积比为1∶1并与表土配比为30%时,土壤种子库密度达到最大值(36.3×105粒/m2),其多年生草本植物的数量比对照组增加了73.15%;②土壤环境因子与植物种类的冗余分析中,土壤含水率和w(TC)(TC为全碳)对植物种类的影响有显著性解释作用(占全部变量解释方差的72.34%),并且植物物种对土壤环境因子有明显偏好;③土壤环境因子与基质配方的冗余分析中,稻壳炭与蛭石混合基质能更好地改善土壤含水率、w(TC)、w(AP)(AP为速效磷)、w(AK)(AK为速效钾)等土壤环境因子.研究显示,混合基质的添加可有效改善土壤理化性质,促进目标物种的萌发.      

贵州某典型汞矿区流域水稻中总汞和甲基汞含量及暴露风险

鉴于流域尺度内水稻植株不同组织中总汞和甲基汞含量及人群进食稻米的汞暴露风险研究较少,系统采集了贵州省铜仁市受万山废弃汞矿影响的瓦屋河流域内水稻植株及对应根际土壤样品,分析水稻植株不同组织中的w(总汞)、w(甲基汞)及其影响因素,以及流域内人群食用稻米的汞暴露风险.结果表明:瓦屋河流域水稻精米中w(总汞)平均值为(14.2±7.0)μg/kg(范围为4.1～34.0 μg/kg,n=24),精米中w(甲基汞)平均值为(7.229±3.957)μg/kg(范围为1.974～17.364 μg/kg,n=24).精米中w(总汞)与水稻茎、叶中w(总汞)均呈较显著正相关(R=0.531,P＜0.01;R=0.499,P＜0.05),精米中w(甲基汞)与水稻根、茎中w(甲基汞)也均呈显著正相关(R=0.525,P＜0.01;R=0.612,P＜0.01);w(总汞)、w(甲基汞)均与土壤理化参数存在一定正相关关系,并均与距污染源距离呈负相关.根据精米中w(甲基汞)平均值,并按照US EPA(美国国家环境保护局)推荐的甲基汞日暴露量(ID)和危害指数(HI)的评估方法计算的瓦屋河流域居民甲基汞日暴露量为(0.075±0.041)μg/(kg·d),低于较为严厉的US EPA推荐的甲基汞日安全摄入量(RfD),危害指数为0.75.从平均状况来看,人体摄入该地区生产的精米相对较为安全.      

香港港口近地面O3与氮氧化物浓度变化的多重分形特征

以2012年3月-2014年2月香港葵涌港口大气ρ（O₃）、ρ（NO₂）和ρ（NO_x）的小时均值为研究对象,运用多重分形去趋势互相关分析法,对香港港口近地面ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（NO_x）相互作用的多重分形特征进行研究.结果表明:香港港口O₃ vs NO₂[ρ（O₃）vs ρ（NO₂）,下同]的h（2）（广义Hurst指数）为0.80,O₃ vs NO_x[ρ（O₃）vs ρ（NO_x）,下同]的h（2）为0.79,二者的h（2）均大于0.5,表明ρ（O₃）与ρ（NO₂）、ρ（NO_x）间均存在显著的长程交叉相关性.港口ρ（O₃）与ρ（NO₂）、ρ（NO_x）相互关系的多重分形特性在日际和季节上存在显著差异,其中夜晚的O₃ vs NO₂的Δα（分形强度指数）为0.92,O₃ vs NO_x的Δα为0.81,而白天二者的Δα分别为0.59和0.43,说明夜晚的多重分形特征明显强于白天;Δα为春季>夏季>秋冬,表明多重分形程度在春季最强,夏季次之,秋冬季最弱,可能与港口特殊的地理位置和气候条件有关.研究显示,在构建港口ρ（O₃）的预测模型时,需要考虑不同的时间尺度、不同气象条件下ρ（O₃）与ρ（NO₂）、ρ（NO_x）相关性的多重分形特征的差异性.      

SBR反应器内碳基好氧颗粒污泥的培养及其稳定运行特性

为探究粉末活性炭和钙离子的投加对污泥颗粒化进程的影响,在300 L SBR（序批式反应器）中接种普通絮状污泥,投加1.0 g/L粒径约75 μm的PAC（粉末活性炭）及35 mg/L的Ca2+以促进污泥颗粒化进程,并研究其稳定运行特性.结果表明:常温下反应器在14 d内开始形成具有良好沉降性能的AGS（好氧颗粒污泥）,至第18天污泥颗粒化程度达到80.0%左右;在此后运行的100 d内,AGS基本能保持其结构完整性.同时,反应器内ρ（MLSS）（污泥浓度）由接种时的3 300 mg/L升至4 050 mg/L,污泥SVI（体积指数）由接种时的120 mL/g变为35 mL/g.w（PS）（PS为胞外多糖）较少且变化量小;w（PN）（PN为胞外蛋白）在反应器启动及稳定运行阶段内都在提高,最终达到240 mg/g（以每gMLVSS中含PS的质量计）,PN/PS（质量比）最终稳定在15.00左右.稳定运行期间,反应器对污水中COD_Cr、TN、TP的平均去除率分别达到82.0%、76.5%和96.0%.研究显示,投加的PAC与普通絮状污泥间的吸附作用,促进了污泥的颗粒化进程;同时,PAC作为AGS的惰性成核物质,避免了AGS因内源呼吸从颗粒内部解体,提高了AGS的稳定性.      

羧酸类药用活性化合物在生物碳质上的吸附特性

为研究生物碳质吸附在处理水土环境中羧酸类PhACs（药用活性化合物）的作用,通过比表面积、红外光谱、元素分析及电镜扫描对商业水稻秸秆生物碳质的结构与性质进行了讨论,同时研究了生物碳质对不同初始pH及不同初始质量浓度的五种羧酸类PhACs[KTP（酮洛芬）、IBP（布洛芬）、NPX（萘普生）、ASP（阿司匹林）、SYA（水杨酸）]吸附特征的影响.结果表明:吸附过程包括前期快速吸附和后期缓慢吸附至平衡两个阶段;在第一阶段,外表面吸附与大孔及中孔扩散是控制吸附的机制,在第二阶段,生物碳质内表面吸附及基质在微孔中的扩散是影响吸附的主要机制.初始pH为6.0~7.0时,等温吸附数据符合Freundlich吸附等温方程,反映了非均匀性表面的吸附特性.五种羧酸类PhACs在生物碳质上的吸附能力[通过K_d,0.01（特定液相浓度下的单点分配系数）表达]表现为NPX（24.30 g/L）> IBP（15.82 g/L）> KTP（10.44 g/L）> SYA（2.64 g/L）> ASP（1.24 g/L）.溶液初始pH变化对所选PhACs的吸附量有显著影响,初始溶液pH处于pKa±1.0范围内时,所选吸附质的吸附量达到最大值,随着初始pH的升高,所选PhACs主要以阴离子形式存在,同时生物碳质表面负电性增加,增强的静电斥力减弱了氢键作用.研究显示,氢键作用在生物碳质吸附PhACs过程中起到主要促进作用,除此之外,还受到范德华力及π-π电子供受体等多种作用驱动.      

改性纳米零价铁对稻田土壤As污染的修复效能

为实现对稻田土壤As污染的高效修复,通过制备C-NZVI(壳聚糖基稳定化纳米零价铁),分析其对还原态亚砷酸〔As(Ⅲ)〕的吸附动力学和等温吸附特征,阐明典型竞争性阴离子/分子对C-NZVI吸附As(Ⅲ)效率的影响;在此基础上,重点研究淹水和拮抗性肥料对稻土As的强化溶出效应,揭示C-NZVI对稻土液相As的异位吸附去除与原位补充钝化作用.结果表明:准一级动力学和Langmuir等温吸附模型能很好地描述C-NZVI对As(Ⅲ)的吸附过程特征,该材料对As(Ⅲ)的最大吸附量为145.09 mg/g;当竞争性K₂HPO₄、H₃BO₃、Na₂SiO₃和CH₃COOH的摩尔浓度为0.05~0.50 mmol/L时,C-NZVI对As(Ⅲ)的去除率依然高达99%.在对稻田土壤进行淹水和依次施用NH₄H₂PO₄、(NH₄)₂C₂O₄、Na₂SiO₃三种拮抗性肥料条件下,稻土中累积溶出w(水溶态As)(18.1 mg/kg)达到土壤w(As)的30.0%;对强化溶出反应后的淹水稻土进行排水并利用C-NZVI对各步分离获得的含As液相进行异位吸附,As去除率为91.3%~99.8%,该过程使稻土中w(As)减少43.4%~52.6%;进一步利用1%和5%的C-NZVI对强化溶出后的稻土进行补充钝化,可使稻土中w(非专性吸附态As)降低94.7%~100%.研究显示,淹水强化条件下,利用C-NZVI对稻田土壤As污染进行异位去除与原位钝化的联合修复可为有效减控稻田土壤As生物有效性提供有益途径.