珠三角冬季PM2.5重污染区域输送特征数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)及其耦合的污染来源追踪模块,针对2013年1月珠三角区域的PM_(2.5)重污染过程输送特征进行了数值模拟研究.结果表明,污染气团首先形成于广州、佛山地区,并在弱偏北风的作用下南移加强,影响整个珠三角区域.重污染期间,广州(64.9%)、佛山(58.9%)的PM_(2.5)主要来自本地贡献,是区域输送最主要的来源地区;中山(51.9%)、珠海(66.2%)的PM_(2.5)主要来自外来贡献,是区域输送主要的受体地区.重污染期间,广州和佛山对中山的PM_(2.5)日均贡献率之和总体保持在25%以上,污染最重时达到40%.交通(26%)、工业(24%)、扬尘(16%)、火力发电(15%)和生物质燃烧(8%)是对中山贡献最大的5类源:工业源中山本地与外来输送贡献率基本相当;交通和扬尘源以中山本地贡献为主,贡献率分别为55%和67%;火力发电和生物质燃烧源以外来输送为主,贡献率分别为56%和62%.各类排放源的外来输送中,以广州、佛山所占的比例最大.     

珠三角地区冬季大气细颗粒物理化特性与成因

基于珠三角大气超级站2013年11月29日-12月17日大气细颗粒物(PM2.5)质量浓度、主要水溶性离子组分及其重要气态前体物等参数的在线监测结果,揭示了当地冬季大气细颗粒物的理化特性,及细颗粒物二次组分与其气态前体物的相互作用规律,并结合同期南岭背景站PM2.5监测结果,评估长距离输送对珠三角PM2.5污染的影响。观测期间,SO42-、NO3-和NH4+的平均浓度分别为24.7、17.3和16.0μg/m3,占PM2.5中的平均比例之和为64.3%,说明二次转化是珠三角冬季细颗粒物的重要来源。珠三角冬季大气气态NH3平均浓度为13.1μg/m3,具有足量气态NH3以中和硫酸盐和硝酸盐;大气环境有利于NH4NO3的生成与存在,甚至可以导致NO3-迅速生成,使其浓度高于SO42-。不利气象条件下,污染物累积与转化是冬季PM2.5污染的主要成因,个别时段长距离输送的影响显著。     

利用HYSPLIT模型研究珠三角地区VOCs时空分布特征

于2016年在中国广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs长时间观测,共获得2142组有效数据,并利用HYSPLIT模型分析珠三角地区VOCs时空分布特征.结果表明,各类VOCs混合比和化学反应活性具有明显的季节变化特点.观测期间,VOCs平均浓度为（18.523±20.978）×10^-9,其中,低碳烯烃和苯系物二者混合比之和仅占46%,但贡献了85%的·OH消耗速率（L_OH）、82%的臭氧生成潜势（OFP）和97%的二次气溶胶生成潜势（SOAFP）.观测站点主要受来自北部内陆地区气团（1#）、西部内陆地区气团（2#）、台湾海峡南端气团（3#）以及南部海洋地区气团（4#）的影响.1#气团中炔烃和苯系物的混合比占比最高,分别达到10%、37%,而3#气团中低碳烷烃的浓度水平最高,达到（8.437±5.561）×10^-9.通过估算气团中VOCs的化学反应活性,可以发现,1#气团的VOCs化学反应活性最强,其对O₃和SOA的生成贡献最高.1#、2#、3#和4#气团中VOCs的化学反应活性主要由苯系物和低碳烯烃贡献.     

鹤山气溶胶光学性质和单颗粒化学组分的研究

2014年10~11月在广东省鹤山大气超级站利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）、积分式浊度仪和黑碳仪在线观测了单颗粒气溶胶的化学组成与气溶胶光学特征.采用Art-2a分类法将单颗粒分为9类：有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（OC-Sulfate/Nitrate）、元素碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（EC-Sulfate/Nitrate）、元素碳有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（ECOC-Sulfate/Nitrate）、高分子有机碳颗粒（HOC）、海盐颗粒（Sea-salt）、硅酸盐颗粒（Si-rich）、左旋葡聚糖颗粒（Lev）、钾-硫酸盐/硝酸盐颗粒（K-Sulfate/Nitrate）、金属颗粒（Metal）.从清洁期到灰霾期气溶胶的吸收系数、散射系数和单次散射反照率（SSA）显著升高,气溶胶消光能力增强,同时EC-Sulfate/Nitrate颗粒占比从34.8%降至31%,OC-Sulfate/Nitrate颗粒从9.9%增加至23.6%,K-Sulfate/Nitrate二次颗粒从8.5%增加至14%,且灰霾期OC-Sulfate/Nitrate颗粒与硫酸盐、硝酸盐和铵盐的混合程度增强,因此老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒和二次组分颗粒对气溶胶消光系数的增加有重要贡献.在大气相对湿度从50%增加到70%以上的过程中,气溶胶散射系数和吸收系数升高,消光系数由326.1Mm^-1增加到362.9Mm^-1,SSA有所下降,PM_2.5质量消光效率由4.98增加到5.99,EC-Sulfate/Nitrate颗粒和K-Sulfate/Nitrate二次颗粒占比下降,而OC-Sulfate/Nitrate颗粒的占比由7.79%增加到14.29%,且OC-Sulfate/Nitrate颗粒中富含硫酸盐、硝酸盐和铵盐,表明高相对湿度下老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒数目增多对气溶胶消光系数的增强有重要影响.     

广东省春节期间空气质量特征及预报方法研究

2017年春节期间广东省环境空气质量自动监测站的数据分析结果表明:春节假期广东省空气质量等级变化较大.除夕全省空气质量为良;初一,全省以良和轻度污染为主,粤东出现重度污染,粤西和粤北出现中度污染,可能与除夕夜烟花爆竹燃放有关;初二起,全省空气质量逐渐转为优良.首要污染物以PM2.5和O3为主.现有的NAQPMS和CMAQ空气质量预报模型在污染相对严重的初一表现较差,主要是因为数值模型未能考虑到烟花爆竹燃放等排放源的输入.     

典型电子垃圾拆解区大气中多溴联苯醚的污染

分别在典型电子垃圾拆解区(E)和其上风向参考点(S)采集了大气颗粒相和气相样品.以研究该区域大气中PBDEs的浓度水平、污染特征和气/固分布特点.分析过程中运用气相色谱.质谱联用仪,负化学离子源(GC-NCI-MS)检测了11种PBDEs结果表明,电子垃圾拆解造成r比较严蘑的PBDEs污染,三溴-十溴联苯醚的浓度范围为51.1～2 685 pg.m-3,(平均值830Pg.m-3),而对照区由于制衣行业的影响也造成了一定程度的PBDEs污染,三溴～十溴联苯醚的浓度范围为1.00-98.9Pg.m-3(平均值28.7 Pg.m-3).在气/固分布的研究中发现,不同的PBDEs在气相和颗粒相的分布比例相差很大,从低溴至高溴PBDEs在气相中的比例呈降低趋势,而在颗粒相中的比例呈上升趋势.电子垃圾拆解区以五溴.联苯醚污染为主,占∑11PBDEs总量的54.3%;而十溴-联苯醚污染次之,占∑11PBDEs总最的23.8%,该污染特征进一步证实了该地区电子垃圾的来源,不仅来自亚洲国家,而且还来自欧美等国家.     

珠三角SO_2污染区划及来源的定量研究

文章利用珠三角粤港空气质量监测网13个空气质量监测点2009年11月SO2监测浓度,通过聚类分析对珠三角SO2进行污染特征区划,最终选定该时段内3个核心关注区域,分别为广州中心城区、佛山江门片区、珠江口西侧片区。发现佛山江门片区的污染最为严重,其次是珠江口西侧片区。根据一定标准,选定11月23-27日为典型污染过程,11-16日为典型清洁时段。利用MM5-CALPUFF模式对这3个区域,在典型污染过程与清洁时段内的SO2平均浓度进行来源分析,发现在选定的模拟时段内,广州中心城区在污染过程中以本地污染为主(贡献率达62.47%),清洁时段则广州本地污染(49.43%)与东莞输送污染(40.27%)并重;佛山江门片区在污染过程和清洁时段均以外地输送污染(分别为65.06%和68.92%)为主,主要输入源地是广州和东莞;珠江口西侧片区在污染过程和清洁时段均是输送污染与本地污染并重(污染过程输送污染44.10%,本地污染51.83%;清洁时段输送污染50.25%,本地污染41.11%),其中污染过程中,输送污染的主要输入源地是深圳与东莞,清洁时段输送污染比重略大于本地污染,主要输入源地只有东莞。研究结果为控制及治理珠三角SO2源提供科学依据。     

珠三角北部背景站臭氧浓度变化特征

O_3已取代PM_(2.5)成为珠三角空气污染的首要污染物,深入研究珠三角背景地区O_3浓度变化特征对全面掌握珠三角空气质量概况具有非常重要的意义。以珠三角北部郊区背景监测点位广州市从化区天湖站点2006—2018年的监测数据为基础,结合空气质量模型与过程分析等工具,对珠三角背景地区的O_3浓度进行分析。结果表明,2006年以来,珠三角背景地区的O_3年平均质量浓度均在80μg·m~(-3)左右波动,年均值在2014年达到自动监测以来的历史峰值91μg·m~(-3),2014年以来有逐年下降的趋势。2006—2018年O_3小时质量浓度的频数分布表明30—100μg·m~(-3)是主要的小时质量浓度水平,占比约为59%,100μg·m~(-3)以下质量浓度的占比约为70%,160μg·m~(-3)以下质量浓度的占比约为94%,天湖站小时质量浓度超标(大于200μg·m~(-3))概率为1.8%。平均而言,天湖站6—7月的O_3质量浓度最低,分别为71μg·m~(-3)与73μg·m~(-3)。冷暖交替的月份质量浓度相对较高,10月与4月分别达到102μg·m~(-3)与84μg·m~(-3),过程分析结果显示,在下沉气流等影响下,近地面层上层边界O_3垂直输送是4月与10月高质量浓度O_3的主要来源。天湖站的日均与月均O_3质量浓度与日照时数均存在正相关关系,O_3昼高夜低且与NO_2呈反相关关系,O_3质量浓度远高于NO_2,说明天湖受人为源排放影响少。天湖站化学过程对O_3的影响因季节而异,夏季光化学过程对O_3的影响明显,白天平均O_3净化学生成速率为18.5μg·m~(-3)·h~(-1);其他季节珠三角背景地区的O_3质量浓度主要受物理过程影响。     

基于情景分析的珠三角臭氧与前体物排放关系研究

珠三角在全国主要城市群中率先在2015年实现PM2.5达标,但区域O_3上升的势头并没有得到遏制。为深化珠三角空气质量精细化管理,有效遏制区域O_3上升和促进空气质量改善,应用三维空气质量模型对珠三角秋季典型O_3污染进行了40种情景的模拟分析,定量研究了珠三角重污染季节O_3与前体物排放的关系。结果表明,秋季珠三角大部分点位O_3与前体物排放的关系表现出高度非线性的规律。对于江门、中山和珠海等下风向站点,NO_x的减排对O_3污染的控制有强烈的不利效应,若NO_x减排30%,则O_3浓度上升24%～41%,当NO_x削减量在60%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降;区域VOCs的减排可以有效降低O_3浓度,若NO_x排放不变,VOCs减排30%,则O_3浓度可以下降20%～26%。对于惠州、深圳和东莞等上风向的站点,NO_x减排对O_3污染的不利效应较弱,当NO_x削减量在30%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降。若NO_x减排比例为12%,VOCs减排比例为50%,珠三角西部O_3浓度下降幅度可达20%以上,其他地区O_3浓度普遍下降10%～16%。若NO_x减排比例为8%,VOCs减排比例为30%,中山、江门与珠海的O_3峰值浓度将下降15%左右,但其他地区的O_3污染改善不明显,广州、东莞、肇庆等地的O_3改善幅度在10%以内。在2017年广东省的臭氧专项行动中,实际的O_3前体物削减力度远未达到建议方案的程度,而且气象条件可能有利于O_3污染加剧,导致O_3控制效果不如预期。要缓解珠三角秋季的O_3污染,珠三角及其邻近地区应该加大VOCs的控制力度,减少NO_x的减排力度。     

珠三角区域空气质量预报方法及预报效果评估

介绍了珠三角区域空气质量预报的"六步法"流程,并对2015年空气质量等级和首要污染物预报准确率进行评估研究。结果表明,2015年珠三角区域空气质量以优良为主,24 h等级预报准确率1月最高2月最低,平均准确率为87.6%;出现的首要污染物种类包括PM2.5,PM10,O3-8 h和NO2,预报准确率9月最高3月最低,平均准确率为72.7%。