挥发性有机物(VOCs)的不同化学去除途径:城市与区域站点的对比

VOCs在大气中主要是与OH自由基、NO₃自由基和O₃等反应氧化去除,部分OVOCs的自身光解也是重要的化学去除途径.本研究基于2018年和2019年秋季在珠三角地区的城市和区域站点的外场观测实验,使用VOCs、常规痕量气体及气象参数的观测数据,对烷烃、烯烃、芳香烃和OVOCs等VOCs组分不同化学去除途径的去除速率进行分析.结果表明,烷烃和芳香烃主要通过与OH自由基反应去除,最高占比超过99%.与NO₃自由基和O₃的反应可贡献烯烃去除速率的80%以上,特别是一些天然源的烯烃(如单萜烯)与NO₃自由基的氧化去除是贡献最大的氧化途径.光解是甲醛最重要的去除途径,在两个站点均达到了50%以上,酮类的光解贡献会高于其他OVOCs类物质.OH自由基的氧化去除途径在城市和区域站点的人为源及天然源VOCs去除中占主导地位.区域站点,烯烃尤其是天然源的烯烃物种,与NO₃自由基和O₃反应的贡献要高于城市站点.本研究对促进不同VOCs物种在大气中的去除...     

基于聚类与多元回归的空气质量预报模型开发

为了方便准确地预测空气污染物浓度,基于气象因子聚类与多元回归的方法,以广东省顺德区为例开发了空气质量统计预报模型。预报模型能够较好地模拟出顺德区NO2、SO2、CO、PM10、PM2.5日均浓度和O3日最大8 h浓度水平和变化趋势,模型的模拟结果与实测值具有较高的相关性(相关系数R约为0.76),标准化平均偏差为1.2%~13.4%,标准化平均误差为14.2%~30.3%,模型普遍略为高估各项污染物浓度水平。预报模型具有简单易行、节约人力物力、准确可靠等优点,适用于地级市及区县空气污染物的预报。     

CMAQ模式及其修正预报在珠三角区域的应用检验

为检验CAMQ空气质量数值预报模式对区域性空气质量的预报准确度,通过对珠江三角洲地区16个监测站点数据进行聚类分析,对划分的评价区域进行预报误差分析。结果表明,CMAQ模式输出的污染物浓度水平存在明显偏低的现象,且可吸入颗粒物的浓度偏离最大,这与污染源清单削减程度有关。污染物浓度时变规律分析表明,CMAQ模式能较好地模拟可吸入颗粒物、二氧化氮和臭氧小时浓度的日变化特征,但对二氧化硫的模拟能力较弱,反映污染源时间分配因子存在不适应性。为提高预报的初始浓度值,采用预报日前一天的监测数据作为修正项,并考虑CMAQ模式预报的浓度变化趋势,从而进行修正预报。误差统计表明,修正预报的准确度显著提高,反映了引入实际监测数据对空气质量数值预报模式进行修正的研究意义和可行性。     

粤东部分地区空气污染成因分析

珠三角地区是广东省传统的空气污染区,随着空气质量新标准在全省范围的实施,发现粤东部分地区空气污染也较严重.通过对粤东地区的揭阳市及其邻近地区空气污染物浓度及相关气象因子的分析,并结合后向轨迹聚类分析等手段,对该地区空气污染成因及其过程进行了研究.结果表明:高温、高湿、少雨和弱东南风等不利气象条件是揭阳市空气高污染多发的主要因素,来自长三角的污染气团进一步加剧了揭阳市O3污染,来自台湾海峡等地的气团轨迹短、湿度大且风速低,加速了PM2.5二次成分快速生成与积累;通过典型污染过程的分析发现,大陆性气团出海后气体被氧化成气溶胶并折返大陆是导致揭阳市等粤东地区PM2.5污染事件发生的重要原因.     

广东南岭大气背景点气态元素汞含量变化特征

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran 2537B),于2012年6月~2013年5月对南岭地区大气气态元素汞(GEM)进行了为期1a的野外观测.结果表明,南岭地区年均GEM含量为(2.56±0.93)ng/m³,明显高于全球大气汞背景值(1.50~1.70ng/m³).GEM秋季含量最高[(3.03±1.08)ng/m³],春季最低[(2.30±0.69)ng/m³].日间GEM含量[(2.61±0.06)ng/m³]略高于夜间[(2.53±0.07)ng/m³],峰值出现在17:00.太阳辐射、气温、风速、相对湿度及本地源都对GEM日变化过程有一定的贡献.潜在贡献因子分析(PSCF)结果表明,大气汞的长距离迁移是南岭地区GEM的重要来源,全年南岭地区主要受源自于广西、湖南、广东和江西的大气汞迁移的共同影响.GEM主要源区与主要的有色金属冶炼厂分布有较强的一致性,暗示有色金属冶炼是影响南岭大气汞含量的重要大气汞排放源,而本地局部的燃煤排放也对监测点大气汞含量有一定的影响.     

2020年珠三角O3污染特征及主要成因

采用珠三角常规空气污染物与成分监测数据,通过分析对比2020年不同阶段的污染物浓度与气象等数据,研究了2020年珠三角臭氧污染特征与其主要成因。结果表明,2020年各月珠三角超标天首要污染物是O₃,珠三角2020年O₃评价浓度为148μg/m³,同比下降16%,AQI达标率同比上升9.5%。2020年O₃污染相对严重的月份是4、8~11月,对应的月度O₃评价浓度分别达到175,164,166,171,162μg/m³,均超过国家二级标准;其它月份均达标,6~12月O₃污染情况同比改善明显,O₃污染减轻使AQI达标率同比上升明显。2020年一季度受春节假期和疫情因素等共同影响,大气污染物排放量明显减少,但O₃浓度下降不明显,主要由于日照时数同比上升约19%;4月全面复工复产,以及辐射相对较强的气象条件,使O₃评价浓度同比上升约58%;5~8月“百日服务”与9~12月“百日行动”采取的污染防治措施有效降低O₃前体物排放量,NO₂浓度同比下降了22%~23%,VOCs浓度下降了18%~26%,使2个阶段的O₃评价浓度均同比下降了20%左右。     

前体物排放变化对珠江三角洲地区秋季臭氧污染演变的影响研究

自2013年以来,珠三角地区SO₂、NO_x及颗粒物等污染物浓度逐渐下降,但臭氧污染日渐凸显.作为二次污染物,臭氧污染演变受到排放与气象条件共同影响.而评估本地前体物人为排放变化、外部传输和气象变化对臭氧污染演变的影响,并识别臭氧污染长期演变趋势的重要驱动因素,是开展区域臭氧污染防控的关键基础.因此,本文采用WRF-SMOKE-CMAQ模拟平台,以2006—2017年广东省和中国大气污染物排放趋势清单为输入清单,以2014年的气象数据为基准年气象场,通过设置不同案例,结合观测数据,定量评估本地、外部排放变化和气象变化对珠三角秋季O₃污染长期演变趋势的影响.结果表明：在2006—2017年期间,整个珠三角9—10月臭氧日最大8 h(MDA8)浓度上升主要由人为排放变化主导,平均每年贡献0.7μg·m^-3,而气象条件总体上抑制了2006—2017年期间珠三角秋季臭氧MDA8浓度的增长,使得秋季臭氧MDA8浓度上升速率下降为0.2μg·m^-3·a^-1;人为排放变化...     

广东省臭氧污染特征及其来源解析研究

使用广东省近年大范围长期连续臭氧观测数据分析了珠三角与广东省的臭氧污染特征,并使用NAQPMS模型研究了广东省与典型城市不同季节的臭氧来源情况.结果表明:2014—2016年广东省的臭氧污染局部在改善.珠三角的臭氧浓度水平总体高于粤东西北地区,广东省臭氧总体上呈现出珠三角中南部和粤东东部部分地区较高、粤西污染相对较轻的分布态势.广东省的臭氧夏秋季浓度较高,冬春季浓度较低.广东省臭氧主要来源于本地排放,夏季占比为57%,其余季节约占40%,臭氧的跨省输送特征明显.珠三角西南部春夏季臭氧本地贡献约为50%,但秋冬季仅占19%~28%.若要减轻广东的臭氧污染,建议实施臭氧消峰行动,即在夏秋季节严控珠三角地区的臭氧前体物排放,特别是珠三角中部广州、佛山与东莞等城市的排放要重点控制.同时,强化粤东西北地区与周边省份的协同减排.     

两种典型污染时段鹤山市大气细颗粒污染特征及来源

PM_2.5和O₃浓度超标是我国大气污染的主要特征,研究两种典型污染时段的细颗粒化学组成、混合状态和来源对治理大气污染具有重要意义.2016年11月10—20日广东省鹤山市先后出现了PM_2.5和O₃超标的污染事件.污染期间,采用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对细颗粒进行实时采样分析,共采集到有正负化学组成信息的颗粒422 944个,占总颗粒数的19.2%.基于单颗粒质谱数据特征,使用自适应共振神经元网络算法（ART-2a）,对单颗粒数据进行自适应分类.颗粒物划分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、ECOC（元素-有机碳混合）、HOC（高分子有机碳）、Pb-rich（富铅）、Si-rich（富硅）、LEV（左旋葡聚糖）、K-Secondary（钾二次）、Na-rich（海盐）和HM（重金属）颗粒共10类.结果表明:两个PM_2.5污染时段EC颗粒和K-Secondary颗粒的占比高,EC颗粒分别占46.5%和61.1%,K-Secondary颗粒分别占14.3%和10.3%;O₃污染时段EC颗粒占比（39.4%）最高,其次是OC颗粒占比17.0%;两种污染时段OC组分与HSO₄-和NO₃-的混合程度都有明显的上升,说明污染有利于有机气溶胶的老化.由源解析结果可知,PM_2.5污染时段,细颗粒主要来源于燃煤、机动车尾气和扬尘,而O₃污染时段细颗粒主要来源于燃煤、生物质燃烧和扬尘;此外,两种污染时段燃煤源对细颗粒的贡献都有较大提升.研究显示,控制燃煤源的排放对污染物的降低有着重要影响.      

冬季减排对广东省空气污染的影响分析

使用WRF-SMOKE-CAMx模型模拟了2017年1月广东省各市的主要大气污染物,模型对SO 2,O 3,PM 10和PM 2.5的模拟效果较好,但对NO 2存在低估,目前的排放源清单可能普遍低估了NO x的排放量。与基准年2015年相比,预测2020年广东省人为源的SO 2,NO 2,CO,PM 10,PM 2.5,VOCs,NH 3排放分别下降40%,32%,37%,23%,25%,31%,18%。在气象场与2017年1月一致的假设下,2020年同期广东省各市平均NO,NO 2,SO 2,PM 10,PM 2.5月均值下降率分别为31%,19%,17%,14%,14%。O 3平均浓度出现反弹,涨幅均值为11%,主要是由NO滴定效应减弱导致,显示了广东省臭氧污染防治的难度。不同地区气态污染物浓度变化率存在较大差异,2020年冬季珠三角地区的臭氧浓度上升显著,粤东与粤北的上升幅度相对较低;各市气溶胶的变化率相对较接近。