La/Ce掺杂钛基二氧化铅电极的制备及电催化性能研究

采用电沉积法制备了稀土La、Ce改性的钛基二氧化铅(Ti/PbO2)电极.利用SEM和XRD分析了电极的表面形貌和晶体结构,结果表明,稀土La、Ce掺杂后改变了电极表面的微观结构和晶面取向,使电极表面变得更加致密、均匀;用LS和CV测试了电极的电化学性能,分析表明,稀土La、Ce的掺杂提高了电极的析氧过电位和峰电流密度,改善了电极的催化性能.用所制备的不同掺杂量下的改性电极降解亚甲基蓝模拟染料废水(methylene blue,MB),结果表明,当La、Ce掺杂量分别为8.0g.L-1和5.0 g.L-1时,电极对MB及其COD的去除率达到最佳,分别为83.85%、79.95%和79.18%、76.21%,显示了良好的去除效果和催化性能,并在此基础上进一步分析了MB可能的降解路径和机制.     

苏州古城区域河道碳氮磷类污染物的分布特征

苏州是水质型缺水城市,节水、减排、控源和截污等工程实施后,水质问题依然严峻.为了解苏州古城区域河道中碳氮磷类污染物的总量及分布特征,提出河道疏浚决策依据,于2019年春季在苏州古城区域采集了20个代表性断面的河道底泥和水体样品,测定了河道底泥的深度,分析了河道底泥和水体样品中碳氮磷类污染指标的含量,评价了河道底泥和水体的污染程度,并预测了换水、引水、降雨和疏浚情境下水质的变化.结果表明,苏州古城区域河道底泥深度在22~1025 mm之间（均值为266 mm）,底泥总质量约为5.2×10⁵ t.底泥中总有机碳、总氮、氨氮、总磷和有效磷平均含量分别为3.4%、2074 mg·kg^-1、140.2 mg·kg^-1、1765 mg·kg^-1和57.2 mg·kg^-1,属中度污染,总磷含量超标点超过90%,环城河污染程度最高,建议优先疏浚.水体中总有机碳、生化需氧量、化学需氧量、总氮、氨氮、凯氏氮、总磷和磷酸盐平均浓度分别为7.8、0.6、13.1、2.5、0.643、1.3、0.18和0.09 mg·L^-1,属重度污染,为劣V类地表水,总氮浓度严重超标.基于沿程碳氮磷类污染物总量的分布情况,苏州古城区域河道疏浚推荐顺序为环城河、古城北部河道、干将河和古城南部河道.降雨情景下,初期径流污染物浓度高,将导致河道水质急剧下降;换水和引水情境下水中总氮总量均减少0.2 t,完全疏浚后水中总氮总量分别进一步减少4.58 t和2.19 t.底泥磷以外源输入为主,可受纳部分水体中的磷,故疏浚后,水体中总磷总量可能增加.     

基于NLMSFD模式对风速分布规律的数值模拟——以山东威海风电场为例

针对风电场建设要求,论文利用非线性高分辨率数值模式NLMSFD尝试对山东荣成地区风资源进行评估。在试验区域内,分别选取两座测风塔不同高度上1年的月平均风速观测资料作为驱动值,利用模式对试验区的风速分布进行了模拟试验,获取了试验区100 m×100 m分辨率条件下风速一年四季的空间分布信息,并将模拟值与实测值对比,分析了模式在试验区地形及粗糙度条件下的模拟精度,评价了NLMSFD模式的可适用性。结果表明,模式的模拟结果基本能反映出月平均风速的时空变化规律,但两塔位置处模拟值与观测值的相对误差随高度和季节变化有所不同。从季节上看,模式的模拟结果在冬季较好,夏季误差稍大,春、秋次之;从高度上看,除10 m高度外,其它高度层的相对误差大多在10%以内。利用不同位置的观测资料驱动模式,模拟结果的精度也受影响。如利用远离海岸边的观测资料驱动模式要比近海观测资料驱动模式所得的模拟结果好;同时对于近海的测风塔,采用距地面位置较高的观测资料作为驱动值要比采用10 m高度的资料驱动模式的模拟精度好。这些结果说明NLMSFD模式在精细化风资源评估及风电场选址中具有一定的参考应用价值。     

TBT对大鼠肝脏ROS、抗氧化酶和解毒系统酶的影响

 研究了三丁基锡(TBT)对大鼠肝脏ROS、抗氧化酶和解毒系统酶的影响.SD大鼠随机分为6组,TBT染毒剂量各组分别为,0,0.1,0.3,1.0,3.0,10.0mg/kg(B·W),连续灌胃7d,第8d处死,取肝脏检测活性氧(ROS)水平、谷胱甘肽转硫酶(GST)活性、过氧化氢酶(CAT)活性、谷胱甘肽还原酶(GR)活性和谷胱甘肽(GSH)含量.结果表明,ROS随TBT浓度增加而升高,各浓度组均有显著性差异.在0.3,1.0mg/kg时,GST活性升高且具有显著性差异,在3.0,10.0mg/kg有下降趋势;GR活性也升高且具有显著性差异.CAT活性及GSH含量在各浓度组均无明显变化.研究结果提示,染毒各组ROS水平明显升高,而与ROS去除有直接关系的GSH水平和CAT活性没有发生相关的变化,因此TBT在代谢转化过程中产生的自由基不能及时被清除可能是导致ROS水平明显升高的重要原因.     

长三角地区秸秆燃烧排放因子与颗粒物成分谱研究

为获取长三角地区秸秆燃烧污染物排放因子及其颗粒物成分谱,利用自行设计开发的开放式燃烧源排放测试系统,选取小麦、水稻、油菜、豆秸和薪柴等5类典型作物秸秆,分别采用露天焚烧和炉灶燃烧2种燃烧方式,实测其气态污染物和颗粒物排放特征.结果表明,露天燃烧各类秸秆的CO、NOx和PM2.5平均排放因子约为28.7、1.2和2.65 g·kg-1,由于炉灶氧含量相对较低,燃烧不充分,其污染物排放因子总体高于露天燃烧,分别为81.9、2.1和8.5 g·kg-1.各类秸秆中,油菜的排放水平相对较高.含碳组分(OC和EC)是生物质秸秆燃烧产生PM2.5的主要组成,在露天燃烧中OC和EC的质量分数分别占(38.92±13.93)%和(5.66±1.54)%;炉灶燃烧中OC和EC分别为(26.37±10.14)%和(18.97±10.76)%.Cl-、K+等水溶性离子也有较大贡献,在露天燃烧中分别为(13.27±6.82)%和(12.41±3.02)%;在炉灶燃烧中分别为(16.25±9.34)%和(13.62±7.91)%.小麦、水稻、油菜和豆秸等作物秸秆露天燃烧排放颗粒物的K+/OC值分别为0.30、0.52、0.49和0.15,这些特征值可用于判断长三角区域空气质量受秸秆燃烧排放影响的程度,为大气污染来源解析提供直接的判断依据.     

基于空间聚类分析的中国旅游业碳排放效率

旅游业碳排放效率是考量旅游经济增长与生态环境关系的重要指标,对旅游业碳排放效率的有效测度和分析是实现旅游业节能减排与可持续发展的基础支撑.采用“自下而上”法核算2001—2015年我国旅游业能源消耗量与碳排放量（不含港澳台及西藏自治区数据,下同）;继而运用非期望产出SBM模型对旅游业碳排放效率进行测度,并通过空间自相关分析揭示其空间特征;最后采用Malmquist指数（MI）评估旅游业碳排放效率的动态趋势.结果表明:①研究期内我国旅游业总体碳排放效率较低,平均水平为60%;各年度达到最佳生产前沿面（旅游业碳排放效率值为1）的省(市、自治区)(简称“省区”)数量较少,绝大多数省区的碳排放效率具有较大改善空间;旅游业碳排放效率水平存在明显的省际差异;东、中、西部地区的效率存在梯度差,形成“东高西低”的空间格局.②Moran's I指数和LISA聚类图显示,各省区旅游业碳排放效率存在明显的正向空间相关性,在空间分布上呈现出显著的地理聚集特征,形成“高—高”型与“低—低”型聚集区,空间联动格局尚未形成.③2001—2015年MI均在1以上（2004年除外）,且总体平均值高达1.195,体现出持续改善的态势;各省区碳排放效率的提升来源于技术进步与技术效率双重贡献,其中,技术进步是促进旅游业碳排放效率提升的主要贡献因素.研究显示,我国旅游业碳排放效率的空间分布不均衡,但整体呈现持续上升的态势,各省区在依赖技术进步提高碳排放效率的同时,要注重全局空间联动格局的形成,最终实现低碳旅游业的协调发展.      

Decomposition and phosphorus release from four di erent size fractions of Microcystis spp. taken from Lake Taihu, China

Decomposition of Microcystis is accompanied by the release of phosphorus, during bacteria play an important role. A series of experiments were undertaken to evaluate the e ect of bacteria on the decomposition of Microcystis taken from Lake Taihu, China, a lake that is su ering from dense Microcystis blooms. The 16 experiments involved four size fractions of colonial Microcystis with or without the addition of lake sediment and Gram-negative bacterial inhibitor NaN3. The highest decomposition rates were recorded for the smallest size Microcystis fraction (< 25 m) with the addition of the sediment. The lowest decomposition rates were recorded for the smallest Microcystis fraction without the sediment, but with the addition of Gram-negative bacterial inhibitor NaN3. The higher decomposition rates in the treatments with NaN3 and sediment suggest that Gram-positive bacteria in the sediment are important for the decomposition process. Additionally, higher concentrations of total dissolved phosphorus (TDP) in the treatments with NaN3 suggest that more phosphorus accumulates in the Gram-negative bacterial cells around the colony, which may be an important source of phosphorus for Microcystis cells. In the no-sediment treatments, the ratios of TDP concentration to initial TP concentration were 64%–82%. The results of this experiment suggest that both Gram-negative and Gram-positive bacteria play an important role in the decomposition of Microcystis cells and the release of phosphorus from Microcystis colonies.     

炼焦过程挥发性有机物排放特征及其大气化学反应活性

利用不锈钢采样罐和全自动预浓缩/GC/MS系统,在58-Ⅱ型和JN43-80型焦炉顶测试了炼焦过程中挥发性有机物(VOCs)中各组分的浓度,研究了VOCs排放特征,结合OH自由基消耗速率分析了这些物质的反应活性.研究发现,在装煤时刻和炼焦过程中,58-Ⅱ型焦炉产生的总挥发性有机物(TVOCs)浓度分别为7022 μg·m-3和6266μg·m-3;JN43-80型焦炉产生的TVOCs浓度分别为4185 μg·m-3和3298μg·m-3.装煤时刻产生的TVOCs浓度明显高于炼焦过程产生的.炼焦过程(包括装煤时刻)无组织排放的VOCs,包含烯烃、烷烃、芳香烃、卤代烃以及少量的醛和酮,其中乙烯、乙烷、丙烯、苯以及甲苯等为主要成分.这些产生的VOCs反应活性各不相同,活性最大的是烯烃类物质.其活性占TVOCs反应活性比重为86.2%±2.1%;其次是芳香烃类物质,其活性比重为9.2%±3.1%;反应活性最大的5个物种分别是丙烯、乙烯、1,3-丁二烯、1-丁烯以及苯乙烯.     

微生物光电化学池去除硝酸盐氮:以PANI/TiO2-NTs为光阳极

利用微生物光电化学池(MPEC)去除污染物是一种经济高效环保的方法.本实验在制备获得聚苯胺/二氧化钛纳米管阵列(PANI/TiO_2-NTs)复合光电极的基础上,构建了由PANI/TiO_2-NTs光阳极和生物阴极组成的MPEC系统,并对其去除硝酸盐氮(NO~-_3-N)的性能进行研究.结果表明,PANI负载时间为80 s时,PANI/TiO_2-NTs电极光电性能最佳,相比于TiO_2-NTs电极光电流密度增大约一倍,PANI的修饰有效提高了光能利用率.构建的MPEC系统能在无外加电压的条件下利用光能驱动实现自养反硝化脱氮,NO~-_3-N的生物降解符合准一级反应动力学方程.光响应电流密度越大,系统反硝化脱氮性能越好,NO~-_3-N初始浓度为25 mg·L~(-1)时,当光响应电流密度从0.17 mA·cm~(-2)增加至0.67 mA·cm~(-2),平均反硝化速率从0.83 mg·(L·h)~(-1)增大到2.83 mg·(L·h)~(-1).对生物阴极微生物膜进行了高通量测序,发现Pseudomonas所占比例最大(27.37%)为优势菌属.分析认为PANI/TiO_2-NTs光阳极产生的光生电子通过外电路传递到阴极,Pseudomonas、Alishewanella和Flavobacterium等具有自养反硝化能力和电化学活性的微生物可直接利用电极上的电子作为唯一的电子供体进行自养反硝化脱氮.     

Pd/g-C3N4对水中2,4-二氯酚的催化加氢脱氯研究

分别采用光沉积法和浸渍法制备了载钯石墨相氮化碳催化剂(Pd/g-C3N4-PD和Pd/g-C3N4-IMP),并对其进行了电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和Zeta电位的表征.结果表明,不同载钯量Pd/g-C3N4-PD的等电点均在pH 2.3左右;Pd/g-C3N4-PD表面Pd粒子分散均匀,且Pd粒径小于Pd/g-C3N4-IMP.分别将Pd/g-C3N4-PD和Pd/g-C3N4-IMP用于2,4-二氯酚的催化加氢脱氯研究,Pd/g-C3N4-PD的催化脱氯效果明显优于Pd/g-C3N4-IMP.低pH值利于2,4-二氯酚的催化加氢脱氯过程,但不利于保持催化剂的稳定性.