我国PCDD/Fs网格化大气排放清单

PCDD/Fs排放清单是进行PCDD/Fs控制、环境归趋行为研究和健康风险评估的基础.本研究基于我国官方发布的2004年各行业PCDD/Fs排放清单的基础上,结合联合国环境规划署(UNEP) 2013年发布的最新《鉴别及量化PCDD/Fs类排放标准工具包》中PCDD/Fs排放因子,估算了我国2016年各省各行业PCDD/Fs大气排放量,并结合各行业网格化指代数据,建立了我国PCDD/Fs大气网格化排放清单(1/4°×1/4°经纬度),最后利用蒙特卡洛模型分析了清单的不确定性.结果表明,2016年我国PCDD/Fs大气排放量(以TEQ计,下同)为10 366 g,与2004年相比增加了约2倍.从排放行业来看,金属生产是我国大气中PCDD/Fs的主要来源,2016年排放量为5 333 g,其次为垃圾焚烧(2 469 g),供热和发电(1 290 g)和矿物产品生产(933 g),以上4个行业排放量占我国PCDD/Fs大气总排放的97%.从空间来看,我国大气PCDD/Fs排放主要集中在京津冀、长三角和珠三角地区,其中京津冀和长三角地区PCDD/Fs排放主要来自钢铁生产,珠三角地区主要来自垃圾焚烧.     

黑炭气溶胶质谱仪(SP-AMS)分析春季PM2.5中水溶性有机气溶胶

为探讨常州春季大气细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成及污染特征,于2017年3月1日～5月30日采集了84个有效样品,对其水溶性离子(WSIIs)、碳质组分(OC和EC)等常规组分进行了测定和分析,并采用黑炭-气溶胶质谱仪(SP-AMS)对水溶性有机气溶胶(WSOA)进行了分析.结果表明,采样期间PM_(2.5)的日均质量浓度为101. 97μg·m~(-3),超标(环境空气质量标准二级标准)率达73. 8%,以轻度、中度和重度污染为主,分别占总天数的39. 3%、21. 4%和13. 1%. WSIIs约占PM_(2.5)的39. 86%,其中二次离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)占WSIIs的81. 85%,阴阳离子电荷平衡的线性拟合直线的斜率(AE/CE)大于1(1. 09),表明PM_(2.5)偏弱酸性. OC/EC比值为2. 53,说明受二次转化的影响. SP-AMS分析WSOA组分包含C_xH_y+(32. 1%)、C_xH_yO+(30. 4%)、C_xH_yO_~(2+)(25. 4%)和H_yO~+(4. 7%),其平均氧碳比(O/C)、氢碳比(H/C)、氮碳比(N/C)和有机质-有机碳比(OM/OC)分别为0. 72、1. 53、0. 04和2. 15,高的O/C表明春季光化学反应导致的二次转化贡献较大.正定矩阵因子分析模型(PMF)对WSOA的质谱进行解析得到:类烃OA(HOA)、半挥发氧化性-生物质燃烧排放OA(SVOOA-BBOA)和低挥发性氧化性OA(LVOOA) 3种有机气溶胶,分别占WSOA总量的18. 4%、34. 1%和47. 4%.     

利用多元线性回归方法评估气象条件和控制措施对APEC期间北京空气质量的影响

气象条件对大气污染物的扩散和传输有重要影响,准确分离和定量气象因素对空气质量的影响是评估大气污染控制政策有效性的前提.本研究利用APEC会议期间及前后(2014-10-15～2014-11-30)北京城区朝阳观测站点SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)以及气象因素的观测数据,采用多元线性回归分析方法,定量评估了气象条件和空气污染控制措施对APEC期间北京空气质量的影响.在假定排放条件不变的情况下,基于气象因素参数建立的预测污染物浓度的多元线性回归模型模拟效果较为理想,决定系数R~2在0. 494～0. 783之间.控制措施使得APEC控制期SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)浓度分别降低48. 3%、53. 5%、18. 7%、40. 6%、3. 6%、34. 8%、28. 8%和40. 6%,气象因素使得APEC控制期SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)浓度分别降低1. 7%、-2. 8%、18. 7%、4. 5%、18. 6%、27. 5%、30. 6%和35. 6%.气象因素和控制措施共同作用使得APEC控制期北京空气质量得到了明显改善.控制措施对SO_2和氮氧化物浓度的下降起主导作用,气象因素对CO浓度的下降起主导作用,气象因素和控制措施对颗粒物浓度降低的贡献相当.本研究还利用相对权重方法研究了气象因素对污染物浓度影响的贡献,结果表明影响不同污染物浓度的决定性气象因素不同.     

污泥停留时间对餐厨垃圾与剩余污泥中温厌氧混合发酵系统的影响

采用连续搅拌釜式反应器(CSTR)成功启动了餐厨垃圾与剩余污泥混合发酵平行系统,重点探究了不同污泥停留时间(SRT)缩减幅度对于餐厨垃圾和剩余污泥混合发酵系统的影响.结果表明,较大幅度地缩减SRT( 8. 3 d)提升反应器运行负荷,不利于反应器的稳定运行;随着反应器运行负荷的增加,SRT缩减幅度应逐渐降低(5～0. 9 d),能够取得餐厨垃圾和剩余污泥混合发酵系统的高负荷稳定运行.经过282 d的运行,CSTR混合发酵系统能够在SRT为9. 1 d,进料负荷(以COD计)为(12. 9±1. 5) g·(L·d)~(-1)的条件下稳定运行,相应的甲烷产量为3. 94～4. 25 L·(L·d)~(-1),甲烷产率(以COD计)为288～302 m L·g-1,p H和挥发性脂肪酸(VFA,以COD计)分别稳定在7. 80～7. 83和0. 32～0. 39 g·L-1.此外,还探究了高负荷条件下餐厨垃圾和剩余污泥混合发酵污泥特性,结果表明,餐厨垃圾和剩余污泥混合发酵系统甲烷转化途径以乙酸转化途径为主,具有较高的乙酸、丙酸、丁酸和戊酸的产甲烷活性和辅酶F420的质量摩尔浓度.     

澜沧江流域梯级水库建设下水体营养盐和叶绿素a的空间分布特征

澜沧江梯级水库群建设对流域水生态环境产生了一定的影响,将流域水体划分为自然河道段和水库段.为了探究梯级水库建设后澜沧江流域不同类型水体氮、磷营养盐和叶绿素a浓度的空间变化规律以及叶绿素a浓度与环境因子之间的关系,于2017年6月对澜沧江流域生态环境进行了调查分析.结果表明,澜沧江水体总氮质量浓度变化范围为0.37~1.22 mg·L^-1,均值为0.70 mg·L^-1;总磷质量浓度变化范围0.01~0.19 mg·L^-1,均值为0.04 mg·L^-1.单因素ANOVA分析表明,总氮空间差异显著,表现为支流段 > 水库段 > 自然河道段;但总磷没有明显的空间差异.澜沧江水库段水体叶绿素a浓度变化范围为2.6~10.2μg·L^-1,均值为5.8μg·L^-1.Pearson相关性分析结果显示,水体叶绿素a浓度与总磷浓度、水温和真光层与混合层之比（Z_eu/Z_mix）等具有显著相关性,其中与Z_eu/Z_mix的相关性最高（R²=0.689,P=0.001）,表明水温分层驱动下的Z_eu/Z_mix是影响澜沧江水库水体中浮游植物生长的关键性指标.     

现实工况下挖掘机尾气排放特征分析

为量化挖掘机在实际施工作业中尾气排放特征,研究选取成都市不同建设工地在用的8台挖掘机,利用便携式尾气测量系统对其进行现实工况下的尾气排放测量,测试按挖掘机的不同作业特点分怠速、行走和作业进行.测量的尾气排放污染物包括CO、HC、NO和PM_2.5.结果表明,挖掘机的尾气排放随工况的不同而不同,怠速时NO排放平稳,行走和作业时排放速率波动较大.满足不同尾气排放标准的挖掘机,其尾气排放也有所不同,例如,国Ⅱ阶段的挖掘机与国Ⅰ阶段的挖掘机相比,其在怠速、行走、作业工况下尾气排放的NO分别减小8%、35%和5%,PM_2.5分别降低88%、87%和80%.另外,本研究中挖掘机尾气排放的实测结果与我国非道路机械尾气排放因子技术指南中推荐的用于排放清单估算的排放因子相比,也均有显著不同.这说明,开展非道路机械尾气排放现实工况下的测量,对于提高尾气排放清单精准度具有重要作用.     

硝化作用对盐碱湿地N2O排放的影响及其环境因子分析

湿地是温室气体氧化亚氮(N_2O)重要的源或汇,盐碱湿地作为湿地的重要组成部分,研究其N_2O排放对于探究盐碱湿地N_2O产生的硝化作用机制及评估其在温室效应中的作用具有重要意义.本文对代表性盐碱湿地——扎龙芦苇沼泽湿地生长季的N_2O释放量及相关环境因子进行了研究.结果表明,生长季N_2O通量呈波动性下降趋势,最大值出现在7月中旬,平均排放通量为(37. 49±15. 75)μg·(m2·h)-1,表现为N_2O的释放"源". N_2O通量与不同深度土层温度存在显著正相关关系(P 0. 05),且上层土温对N_2O排放的影响程度高于深层土;淹水期间N_2O通量与积水深度呈显著负相关关系(P 0. 05);且土壤TOC和TN含量较低,N_2O通量与0～40 cm土层NH+4-N含量呈显著正相关关系(P 0. 05),而与NO-3-N含量没有关系,硝化作用程度要比反硝化强;此外,土壤氨氧化菌活性与0～20 cm土层温度存在极显著正相关关系(P 0. 01),且N_2O通量与氨氧化菌活性也呈极显著的线性正相关关系(P 0. 001),表明盐碱湿地的N_2O释放受硝化作用影响巨大.     

CAST工艺高温短程硝化的实现及其除磷性能

以模拟废水为研究对象,考察了22、25、28℃这3个温度下CAST反应器内短程硝化的实现及其除磷性能.结果表明,不同温度下系统的TN去除均稳定在80%以上,且NH_4~+-N去除良好.当温度为22℃和25℃时系统内未观察到亚硝积累,除磷率为94. 3%和86. 9%,升高温度至28℃,反应器内亚硝积累率为87. 2%,实现稳定的短程硝化.此外,高温短程硝化阶段(28℃),系统释、吸磷能力较22℃和25℃均有所下降,且厌氧段释磷量/COD消耗量(P/C)比明显低于前两个阶段.然而,该温度条件下反应器除磷性能并未恶化,除磷率为68. 9%,说明进水碳源充足不仅能保证CAST工艺对TN的去除,同时可用于解毒NO_2~-以减弱其对聚磷菌的抑制.不同温度条件下的污泥吸磷小试发现,O_2、NO_3~-、NO_2~-均可作为电子受体进行吸磷,其中好氧吸磷速率高于以NO_3~-和NO_2~-为电子受体的反硝化吸磷速率,且以O_2和NO_3~-为电子受体的吸磷速率与温度呈负相关.     

基于分区供氧与溶解氧调控的低C/N比污水短程硝化反硝化

针对城镇污水中碳源不足、C/N比低导致脱氮性能不佳的问题,建立了A2/O中试装置,通过调整系统缺氧/好氧分区比例及好氧区溶解氧水平,探究亚硝氮积累率及氮类污染物去除情况.结果表明,在DO为2. 0～2. 5 mg·L~(-1)条件下,改变缺氧/好氧分区比例对系统的影响较小,难以实现短程硝化;当控制DO为0. 5～0. 8 mg·L~(-1)、V_缺∶V_好=1∶1时为系统最优工况,此时系统好氧区末端亚硝氮积累率稳定在62%以上,出水总氮降至9. 0 mg·L~(-1),能够实现深度脱氮的目标.分析硝化菌表观活性可知,最优工况下SAOR与SNOR分别(以N/VSS计)为0. 14 g·(g·d)~(-1)和0. 04 g·(g·d)~(-1),二者差值较试验其他阶段更为明显,即NOB活性受到更高程度抑制是提高亚硝氮积累率的直接原因. Illumina MiSeq测序结果表明,该阶段NOB数量显著低于其他阶段.通过间歇OUR法分析缺氧区进出口碳源组成情况,结果表明最优工况下系统通过短程硝化节约碳源27. 3%,可生化性COD在缺氧区消耗63. 6%,远高于其他阶段,是低C/N比城市污水实现深度脱氮的碳源有力保障.     

气溶胶稳定硫同位素研究进展

稳定硫同位素可以用来示踪硫酸盐气溶胶的来源、迁移和转化的过程.本文首先介绍了目前气溶胶稳定硫同位素相关的分析测试方法,即EA-IRMS、MC-ICPMS和NanoSIMS.归纳了国内外气溶胶δ34S的时空组成特征,两极和沿海区域气溶胶δ34S值普遍高于内陆区域;冬季燃煤和夏季生物排放作用使得气溶胶δ34S值冬高夏低.同时,综述了硫酸盐气溶胶稳定硫同位素分馏特征,其质量分馏与SO2氧化途径有关,非质量分馏与SO2光化学反应、燃烧过程和矿物粉尘表面的非均相氧化有关.最后,探讨了稳定硫同位素在示踪气溶胶硫酸盐来源方面的应用,分析了人为成因硫和自然成因硫对气溶胶硫酸盐的贡献;并展望了稳定硫同位素在未来大气气溶胶溯源中的应用,以期为控制硫酸盐气溶胶的污染源提供科学依据.