Urea formation from carbon dioxide and ammonia at atmospheric pressure

Urea synthesis, currently the largest use of carbon dioxide in organic synthesis, is conventionally operated at high pressure and high temperature. Here, we report for the first time that urea forms at atmosphere and ambient temperatures by negative corona discharge in gas phase. The conversion of CO₂ and yields of a solid mixture of urea and ammonium carbamate, which was identified by the ¹³C NMR spectrum, rise with reducing temperatures and increasing molar ratios of NH₃/CO₂ and discharge frequencies. The conversion of carbon dioxide was found to be 82.16?% at 20?°C and 1?atm with a molar flow ratio of n(NH₃)/n(CO₂) of 2.5. High pressure and high temperature as energy inputs are not necessary.     

纳米Al_2O_3和Cd联合暴露对铜锈环棱螺体内Cd的生物积累和抗氧化酶活性的影响

金属氧化物纳米颗粒的广泛应用导致它们大量地释放到水环境中,其独特的理化性质有可能改变水环境中其他共存污染物(如重金属)的生态毒性。为评价沉积物中纳米氧化铝(Al2O3-NPs)对重金属Cd生态毒性的影响,采用底栖生物慢性暴露研究了Al2O3-NPs存在条件下Cd在底栖动物铜锈环棱螺体内生物积累的变化和Cd对肝胰脏抗氧化防御系统关键成分超氧化物歧化酶(SOD)与脂质过氧化指标丙二醛(MDA)以及Ⅱ相反应的关键酶谷胱甘肽-S-转移酶(GST)的影响。结果表明,低Cd浓度(5μg·g-1)时,Al2O3-NPs对Cd生物积累没有影响;中、高Cd浓度(25、100μg·g-1)时,Al2O3-NPs显著促进Cd的生物积累,Al2O3-NPs对Cd的生物转运具有明显的携带效应。低Cd浓度时,无Al2O3-NPs处理组和Al2O3-NPs处理组的SOD活性与对照组相比均没有显著差异;中Cd浓度时,SOD活性显著升高,而高Cd浓度时,SOD活性显著下降,而且Al2O3-NPs处理组的SOD活性显著低于无Al2O3-NPs处理组,Al2O3-NPs的存在加重了Cd对肝胰脏细胞的氧化胁迫或损伤。高Cd浓度时,无Al2O3-NPs处理组和Al2O3-NPs处理组的MDA水平均显著升高,但Al2O3-NPs处理组的MDA水平显著低于无Al2O3-NPs处理组,进一步证明Al2O3-NPs对Cd氧化损伤的增强作用。中、高Cd浓度时,无Al2O3-NPs处理组和Al2O3-NPs处理组的GST活性均显著下降,但Al2O3-NPs处理组的GST活性均显著低于无Al2O3-NPs处理组,同样说明了Al2O3-NPs对Cd毒性的增强作用。本研究提供了在沉积物-底栖动物体系中Al2O3-NPs促进重金属生物积累的证据,而且Cd毒性的变化与肝胰脏中Cd的生物积累水平的变化基本一致,在中、高Cd浓度下,由于Al2O3-NPs的存在显著促进了Cd的生物积累,因而增强了Cd对铜锈环棱螺的生态毒性。     

直接驯化嗜盐菌处理高盐废水的研究

从大连旅顺盐场底泥中筛选出适合高盐度的嗜盐菌,在序批式间歇反应器(SBR)中对其进行3.5%(质量分数)盐度的驯化,污泥混合液悬浮固体(MLSS)平均质量浓度达600mg/L。污泥比耗氧速率(SOUR)测量结果显示,内源呼吸阶段污泥SOUR为10.36mg/(g.h),外源呼吸阶段污泥SOUR达到29.09mg/(g.h),表明所筛选的嗜盐菌培养的污泥具有较高活性。利用培养的污泥进行高盐模拟废水处理试验,结果表明,对盐度为3.5%、COD为240～340mg/L的高盐废水,在每周期12h、曝气量0.6L/min、污泥MLSS为600mg/L、污泥龄为18d条件下,COD去除率达95%以上,NH4+-N去除率达61%,TP去除率达55%。改变进水有机负荷对出水COD去除影响不大,该系统耐有机负荷冲击能力较强;盐度负荷的改变对COD的去除影响不大,而NH4+-N去除率有明显变化,在3.5%和5.0%的盐度下,NH4+-N去除率分别为61%和31%。     

非水相硝基苯在含水层中的迁移释放规律

通过室内模拟实验,探讨了在非水相硝基苯污染含水层的条件下,其在含水层中的迁移及释放规律。迁移规律表明,非水相硝基苯并非在含水层中直接进行垂向迁移,而是一方面在自身重力作用下向含水层下部迁移,另一方面在地下水流的作用下随地下水同向运移,整体表现为随地下水流的侧向运移,并最终迁移至含水层底部。释放规律表明,非水相硝基苯在含水层迁移的过程中会向地下水大量释放,释放出的硝基苯在水流的作用下随地下水同向运移,污染源及迁移至含水层底部的非水相硝基苯均存在再次释放。     

退耕还林工程与农业生态经济社会系统协同性研究——以安塞县为例

针对黄土丘陵区退耕还林工程与农业生态经济社会协同性研究滞后的现实,在构建退耕还林工程与农业生态经济社会协同性表征体系的基础上,通过建立耦合度模型分析了二者的协同性及相关问题,将退耕还林工程与农业生态经济社会系统协同关系划分为4个阶段：（Ⅰ）协作推进与发展阶段,（Ⅱ）相悖阶段,（Ⅲ）无序失衡阶段,（Ⅳ）抑制发展阶段。其中阶段Ⅲ只是理论结果,在实际政策约束和农户行为的影响下一般不会出现;而阶段Ⅱ和阶段Ⅳ可能会短期出现。以安塞县为例,系统分析了不同阶段协同性演变过程：1995—2014年,安塞县先后经历了相悖阶段和协作推进与发展阶段,目前处于协作推进与发展阶段的下降时期。基于此,需要进一步优化产业结构提高区域内资源的有效利用率,通过林种结构的合理布局,提高退耕林分质量,推进退耕还林工程与农业生态经济社会系统的协同发展。     

甲胺生产废水中氨氮资源化的试验研究

利用MgSO4·7H2O和Na2HPO4·12H2O作为试验药剂,通过正交试验和单因素优化试验,对化学沉淀法处理甲胺生产废水中氨氮的工艺条件进行优化.结果表明,在pH=9.4、反应时间15 min、搅拌速度150 r/min、Mg:N(摩尔比值)=1.1、P:N(摩尔比值)=1.0时,化学沉淀法处理300 mL甲胺生产废水,氨氮去除率维持在92%以上,COD去除率可达37%以上.同时为验证工艺条件适应性和沉淀物(MgNH4PO4)作为农作物肥料使用的价值性,对最优条件下得到的沉淀物进行研究.与MgNH4PO4纯度为100%相比,沉淀物MgNH4PO4纯度达到86%以上.因此,化学沉淀法处理氨氮不仅具有良好的效果,而且得到的MgNH4PO4含有较高N、P,可以用作农作物肥料.     

电渗透脱水污泥干燥特性曲线及干燥模型

通过电渗透脱水技术及自然风干技术两种预处理方式降低污泥含水率,当污泥初始含水率相近时,研究经两种方式处理后污泥的干燥特性曲线,并对电渗透脱水污泥干燥特性曲线的优势情况进行探讨。在40—120℃的低温条件下,研究电渗透脱水污泥（泥饼厚度为3．5mm）的干燥特性曲线并分析其干燥特性。通过所得电渗透脱水污泥的干燥特性曲线,引人薄层污泥干燥模型进行数值分析。结果表明,在实验条件下,电渗透脱水污泥的干燥速率要优于自然风干污泥的干燥速率。随着温度的升高,电渗透脱水污泥的干燥速率随之升高,干燥到所需含水率的时间则随之减少。Logarithmic模型比其他模型更适合描述薄层电渗透脱水污泥在低温条件下的干燥特性。     

Investigation on sampling artifacts of particle associated PAHs using ozone denuder systems

Polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） are complex organic compounds which are identified as significant carcinogenic to human health. PAHs （mainly in particle phase） are susceptible to atmospheric oxidant gases, especially ozone, nitrogen oxides （NOx）, hydroxyl radical （OH）, and could be degraded on filters during sampling process, leading to an underestimation of ambient PAH concentrations. The goal of this work was to investigate particle associated PAHs sampling artifacts caused by ozone in summer of Beijing. Comparative sampling systems were operated simultaneously during the whole campaign, one with activated carbon ozone denuder, the other being set as conventional sampling system. Activated carbon denuder was testified to be highly efficient to eliminate ozone from air stream. In general, nine particle-bound PAHs observed from conventional sampler were all lower than those from ozone denuder system. The total PAHs （particle phase） concentration was averagely underestimated by 35.9% in conventional sampling procedure. Benzo[a]pyrene （BaP） had the highest percentage of mass loss. founded to have influences Ambient temperature was on PAHs sampling artifacts. High temperature can increase loss of particle associated PAHs during sampling.     

内质网应激介导的凋亡在PBDE-47致大鼠海马损伤中的作用

为了明确内质网应激(endoplasmic reticulum stress,ERS)介导的凋亡在2,2’,4,4’-四溴联苯醚(2,2’,4,4’-tetrabromodiphenylether,PBDE-47)致大鼠神经毒性中的作用,在脑发育的突增期(出生第10天),分别用0 mg·kg~(-1)、1 mg·kg~(-1)、5 mg·kg~(-1)和10mg·kg~(-1)PBDE-47进行单次灌胃染毒,并从出生第8天开始每天给予150 mg·kg~(-1)ERS抑制剂4-苯基丁酸(phenylbutyric acid,PBA),持续3周。仔鼠出生第8周末,从对照组、10 mg·kg~(-1)PBDE-47处理组、150 mg·kg~(-1)PBA处理组和150 mg·kg~(-1)PBA+10mg·kg~(-1)PBDE处理组中随机选取8只大鼠进行水迷宫实验。然后将所有动物断头处死,分离大鼠海马组织,观察其海马组织形态学改变、测定ERS标志分子(GRP78、IRE1和CHOP)和凋亡相关蛋白Cyt c的表达水平。结果显示,10 mg·kg~(-1)PBDE-47处理可导致雌性大鼠海马CA4区细胞排列紊乱、锥形神经细胞数量减少甚至消失,尼氏小体数量减少,大鼠逃避潜伏期延长(P0.05)。5和10 mg·kg~(-1)PBDE-47处理可显著上调ERS相关蛋白IRE1和CHOP的表达水平(P0.05),并明显增强海马组织凋亡相关蛋白Cyt c的表达。PBA干预可明显降低PBDE-47诱导的IRE1和CHOP以及Cyt c蛋白的表达水平,提示PBDE-47可通过ERS介导凋亡,导致大鼠海马组织损伤,从而影响大鼠学习记忆功能。