腐植酸中不同分子量组分与As(Ⅲ)的络合性能

采用超滤方法将腐植酸（HA）分成5个不同分子量组分,利用平衡透析法研究HA中不同分子量组分与As（III）的络合特征和作用机理,计算络合过程的条件分配系数、表观稳定常数.结果表明,腐植酸组分的分子量对HA与As（III）的络合过程有显著的影响,当分子量小于10kDa时,HA与As（III）络合能力明显强于其他条件.其中羧基和酚羟基在HA与砷络合中起重要作用,为主要络合位点.采用Scatchard分析和双位点配体模型对络合结果进行拟合,发现HA中不同分子量组分和As（III）的络合过程中均存在强和弱2种络合位点.     

亚铁添加条件下潜流湿地中氮和化学需氧量的去除效应

为了强化水平潜流人工湿地脱氮和去除化学需氧量的效果,文章利用模拟实验开展了不同浓度的亚铁(Fe~(2+))添加对其去除效果的影响研究,并初步探讨了其作用机理。研究结果表明,添加Fe~(2+)影响了水平潜流人工湿地脱氮和去除化学需氧量的能力,而且各形态的氮素和化学需氧量的去除率随水力停留时间的延长而增大。添加高浓度Fe~(2+)(≥50 mg/L)促进了湿地系统总氮和硝态氮的去除,其去除率分别超过67.7%和72.6%;而对铵态氮去除效果的影响不明显;添加低浓度Fe~(2+)(≤10 mg/L)限制了硝态氮和铵态氮的去除,而对总氮的去除效果的影响较弱。添加高浓度Fe~(2+)(≥50 mg/L)显著促进水平潜流人工湿地化学需氧量的去除,水力停留时间为24 h,其去除率均高于91%,而添加低浓度Fe~(2+)(≤10 mg/L)对促进化学需氧量的去除效果不明显,但其去除率略高于对照组,表明添加Fe~(2+)可以提高水中易降解有机物的去除能力。Fe~(2+)进入湿地系统后,水中可溶性总铁、Fe~(2+)和Fe3+浓度迅速下降,5 h后基本保持平稳,其中可溶性总铁浓度低于3.2 mg/L。添加Fe~(2+)明显降低了人工湿地出水的pH和氧化还原电位,并发生了显著变化。因此,添加适宜浓度Fe~(2+)(50 mg/L)可促进水平潜流湿地对氮素和化学需氧量的去除,可以为人工湿地强化技术研发提供理论依据。     

沈阳市郊区环境空气中醛酮类化合物的污染特征与来源分析

为探究沈阳市郊区环境空气中醛酮类化合物的污染特征,于2017年8月24日—9月2日采用2,4-二硝基苯肼固相吸附/高效液相色谱方法对沈阳市郊区醛酮类化合物进行观测分析,利用美国环境保护局推荐的人体健康风险评价方法对部分有毒有害醛酮类化合物的人体健康风险进行了评价,并利用比值法对醛酮类化合物的来源进行了初步分析.结果表明:醛酮类化合物质量浓度日均值范围为23.16~38.38 μg/m3;质量浓度最高的4种醛酮类化合物依次是丙酮、甲醛、正丁醛和乙醛,其质量浓度日均值的平均值分别为8.71、5.90、5.48和2.95 μg/m3.对·OH消耗速率(L_OH)贡献较大的醛酮类化合物物种是正丁醛、甲醛和乙醛,臭氧生成潜势贡献(OFP)较大的醛酮类化合物物种是甲醛、正丁醛和乙醛,在研究区影响醛酮类化合物光化学反应活性的物种主要是甲醛、乙醛和正丁醛.研究区观测期间,环境空气中甲醛和乙醛的致癌性风险值分别为1.18×10-5和5.91×10-6,对暴露人群存在潜在的致癌风险;乙醛的非致癌风险值为0.05,对暴露人群不存在非致癌风险.在研究区的一次臭氧轻度污染过程期间,环境空气中的甲醛和乙醛受天然源排放的挥发性有机物二次转化的影响减弱,甲醛、乙醛和丙酮受到炼焦工业和机动车等人为源排放的影响增强,而正丁醛主要受当地精细化工产业排放的影响.研究显示,沈阳市应加大对炼焦工业、精细化工和机动车来源排放醛酮类化合物的管制,以降低环境空气中活性醛酮类化合物及有毒有害醛酮类化合物的浓度.      

2015～2018年太原市臭氧污染特征分析

基于太原市2015年1月~2019年2月的空气质量监测数据,分析了太原市近地面臭氧浓度变化特征。结果表明:2015~2018年太原市臭氧年平均浓度为78.42、82.33、95.87、103.77μg/m 3,臭氧浓度存在加速上升趋势;臭氧浓度逐日变化范围为5~270μg/m 3,共有181 d超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160μg/m 3),超标时段主要集中于5~8月份;臭氧浓度日变化呈单峰型分布,峰值与谷值时段分别为14∶00~16∶00和6∶00~7∶00;臭氧浓度有明显的月变化规律,峰值与谷值时段分别为6~7月和1月、12月;臭氧浓度还表现出显著的季节变化规律,按浓度高低依次排序为夏季、春季、秋季和冬季;臭氧浓度与NO 2、CO、PM 2.5浓度呈负相关性。     

未来气候变化对武夷山自然保护区毛竹异戊二烯排放速率的影响

采用全球气候模式Nor ESM1-M产生的RCP2.6、RCP4.5、RCP6.0和RCP8.5气候变化情景数据和植物异戊二烯排放计算模型,模拟分析了未来气候变化对武夷山自然保护区毛竹(Phyllostachys pubescens)异戊二烯排放速率的影响.结果显示,气候变化下武夷山自然保护区气温上升,年降水量和辐射强度波动较大,呈增加或下降趋势.毛竹异戊二烯平均日排放速率在未来气候变化情景下比基准情景下高约30μg·g~(-1)·d~(-1),在RCP8.5情景下比基准情景下高约48μg·g~(-1)·d~(-1);毛竹异戊二烯日排放速率在未来气候变化情景与基准情景下的差异在1~90 d和301~365 d较小,在91~300 d差异较大;相比基准情景,未来气候变化情景下毛竹异戊二烯日排放速率在1~190 d(平均增加15%以上)和271~365 d(平均增加20%)增幅较大,在191~270 d增幅较小,在RCP8.5情景下增幅最大(平均增加17%).另外,毛竹异戊二烯年排放速率在未来气候变化情景下比基准情景下约高10000μg·g~(-1)·a~(-1)以上,在RCP8.5情景下比基准情景下约高13%.研究表明,未来气候变化将使毛竹异戊二烯排放速率增加.     

表面活性剂增强修复地下水中PCE的砂箱实验及模拟

在石英砂充填的二维砂箱中开展表面活性剂（Tween 80）冲洗四氯乙烯（PCE）的修复实验,基于图像分析技术监测不同污染源区结构条件下NAPL相的去除过程.由于实验条件限制,实验中缺乏溶解相浓度数据.为此进一步基于UTCHEM数值模拟方法来理解NAPL相和溶解态之间的质量传输过程,并探讨表面活性剂浓度、注入速率等因素对修复效率的影响.综合砂箱实验和数值模拟结果表明：介质均质和非均质条件下会形成不同类型DNAPL污染源区结构,表现为离散状PCE与池状PCE体积比（GTP）差异.由于离散状污染物与表面活性剂的接触面积更大,更易被优先去除;初始GTP值越高,污染物的修复速率和修复效率也越高.增大表面活性剂浓度或提高表面活性剂的注入速率,虽然能提高DNAPL的修复速率,但会明显降低表面活性剂的修复效率,实验过程中修复效率降幅可达93%.线性驱动溶解模型可以有效地模拟表面活性剂修复DNAPLs过程,基于数值模拟方法选择合适的表面活性剂配比可有效的节省实际污染场址修复经费和时间成本.     

双区静电除尘器的数值模拟研究

采用数模拟的方法研究了双区静电除尘器内流场分布、颗粒荷电及颗粒运动等难以直接测量的物理过程,构建了双区静电除尘过程完整的数值模型.采用泊松方程、电流连续性方程和匀强电场方程描述电场,采用N-S方程和雷诺应力标准湍流模型描述流场,采用拉格朗日法描述颗粒运动轨迹.通过截面风速与颗粒去除率的模拟值与实验值的对比,验证了数值模型在模拟内部流场和颗粒运动时的准确性.数值模拟结果表明：双区静电除尘器内部流场分布对入口风速的变化非常敏感;颗粒荷电方式占比由颗粒粒径决定;荷电区内颗粒向极板的趋近过程由流体曳力和电场力共同完成,收尘区内的趋近过程则由电场力主导;入口流速通过改变颗粒前进速度和内部流场形态来影响颗粒运动轨迹.     

Seasonal variation and size distribution of biogenic secondary organic aerosols at urban and continental background sites of China

Size-resolved biogenic secondary organic aerosols(BSOA) derived from isoprene and monoterpene photooxidation in Qinghai Lake, Tibetan Plateau(a continental background site) and five cities of China were measured using gas chromatography/mass spectrometry(GC/MS). Concentrations of the determined BSOA are higher in the cities than in the background and are also higher in summer than in winter. Moreover, strong positive correlations(R2= 0.44–0.90) between BSOA and sulfate were found at the six sites,suggesting that anthropogenic pollution(i.e., sulfate) could enhance SOA formation,because sulfate provides a surface favorable for acid-catalyzed formation of BSOA. Size distribution measurements showed that most of the determined SOA tracers are enriched in the fine mode( 3.3 μm) except for cis-pinic and cis-pinonic acids, both presented a comparable mass in the fine and coarse( 3.3 μm) modes, respectively. Mass ratio of oxidation products derived from isoprene to those from monoterpene in the five urban regions during summer are much less than those in Qinghai Lake region. In addition, in the five urban regions relative abundances of monoterpene oxidation products to SOA are much higher than those of isoprene. Such phenomena suggest that BSOA derived from monoterpenes are more abundant than those from isoprene in Chinese urban areas.     

Regionalization based on spatial and seasonal variation in ground-level ozone concentrations across China

Owing to the vast territory of China and strong regional characteristic of ozone pollution,it's desirable for policy makers to have a targeted and prioritized regulation and ozone pollution control strategy in China based on scientific evidences. It's important to assess its current pollution status as well as spatial and temporal variation patterns across China.Recent advances of national monitoring networks provide an opportunity to insight the actions of ozone pollution. Here, we present rotated empirical orthogonal function(REOF)analysis that was used on studying the spatiotemporal characteristics of daily ozone concentrations. Based on results of REOF analysis in pollution seasons for 3 years' observations, twelve regions with clear patterns were identified in China. The patterns of temporal variation of ozone in each region were separated well and different from each other, reflecting local meteorological, photochemical or pollution features. A rising trend in annual averaged Eight-hour Average Ozone Concentrations(O_3-8 hr) from 2014 to 2016 was observed for all regions, except for the Tibetan Plateau. The mean values of annual and 90 percentile concentrations for all 338 cities were 82.6 ± 14.6 and 133.9 ± 25.8 μg/m~3,respectively, in 2015. The regionalization results of ozone were found to be influenced greatly by terrain features, indicating significant terrain and landform effects on ozone spatial correlations. Among 12 regions, North China Plain, Huanghuai Plain, Central Yangtze River Plain, Pearl River Delta and Sichuan Basin were realized as priority regions for mitigation strategies, due to their higher ozone concentrations and dense population.