环境空气PM2.5化学组分监测数据审核指标的建立:以长三角地区为例

本研究基于2014～2017年长三角地区2100余组环境空气PM_2.5组分监测数据,建立了组分监测数据有效性的审核指标.以百分位数法(P_2.5,P_97.5)确定了长三角地区阴离子(A)与阳离子(C)电荷当量浓度比(A/C)、所测组分浓度之和(∑组分)与PM_2.5实测浓度比、基于物质重构的PM_2.5质量浓度(PM_2.5,重构)与PM_2.5实测浓度比、 S/SO₄^2-和K/K⁺的双侧95%参考范围分别为:(0.82, 1.35)、(0.63, 0.94)、(0.62, 1.00)、(0.28, 0.50)和(0.66, 2.31),且上述指标各月的平均值和参考范围基本不受季节变化影响. NH⁺₄的理论浓度与实测浓度检验结果表明, NH⁺₄的化学形态呈现季节性变化,春夏季主要以NH     

美国臭氧污染的科学认识与防控历程

基于中国臭氧污染的严峻形势,阐述了美国臭氧污染的起因、科学认识过程、管控措施及法律法规的框架体系。结果表明,美国通过科学研究锁定影响臭氧污染的关键问题,由单一管控挥发性有机物(VOCs)逐步过渡至VOCs和NOx协同控制,由局部管控过渡至区域联防联控,并取得了显著效果。1980—2018年,美国臭氧浓度下降了31.0%。美国臭氧污染的防控历程有望为中国臭氧污染的防控研究和政策实施提供借鉴。     

工艺过程源和溶剂使用源挥发性有机物排放成分谱研究进展

工艺过程源和溶剂使用源是我国大气挥发性有机物(VOCs)最主要的工业来源,近年来源成分谱的研究逐步受到重视.本文总结梳理了2000年以来国内外有关工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs特征的相关研究,对比分析了不同研究结果的差异,结合不同研究的对象和方法,探讨了影响溶剂使用和工艺过程源排放成分谱研究的主要影响因素.结果表明,工艺过程源下分的32个三级子类(参照国家《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南》源分类方法)中,有相关研究报道的包括八类;溶剂使用源下分的10个三级子类中,有相关研究报道的包括四类.总体而言,细化的行业研究种类比较少,不同行业排放VOCs组成差异大,可比性较差.污染源采集测试方法对同一行业源排放成分谱研究结果有较大影响.此外,成分谱中VOCs物质名录的不统一也不利于不同研究结果的比较;含氧VOCs是上述两类污染源排放的重要组分,需要纳入测量范围.未来,有必要建立开放交互式的工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs成分谱库平台,鼓励并形成不同研究结果的共享及录入机制;并建立相关研究成果数据入库规范,包括研究的对象、方法、地区、时段以及样本量等详细信息,以便开展不同VOCs源成分谱不确定性评判.     

长江三角洲2014年天然源BVOCs排放、组成及时空分布

基于遥感解译植被,结合WRF气象场模拟,利用MEGAN模型估算了2014年长三角地区天然源VOCs（BVOCs）排放清单,分析其化学组成及时空分布特征.结果表明,2014年长三角江浙沪皖三省一市BVOCs排放总量为188.6万t,其中异戊二烯70.42万t（37.3%）,单萜烯30.3万t（16.1%）,其他VOCs为87.88万t（46.6%）.BVOCs季节变化十分显著,夏季最高,冬季最低;夏季排放占年排放量的60.9%（108.8万t）,冬季仅占3.2%（5.7万t）.受植被覆盖影响,BVOCs排放存在空间分布差异,南高北低,浙江、安徽、江苏和上海市的BVOCs排放量依次为84.2万t（44.6%）、76万t（40.3%）、27.2万t（14.4%）和1.2万t（0.7%）,这主要与植被类型分布有关.     

汤逊湖沉积物营养盐污染特征评价及治理策略

近年,汤逊湖流域水环境问题频出,点源和面源污染控制工程的有效实施虽使入湖水质得到了一定改善,但关于内源污染控制的相关研究却不多。为全面掌握汤逊湖的内源污染现状,分析了沉积物氮、磷和有机物空间分布特征和内源污染释放规律,并探讨了汤逊湖内源污染治理对策。结果表明：(1)汤逊湖沉积物营养物含量时空差异明显,主要污染物为总氮、总磷和有机质,污染层深度约0.2～0.8 m,含量均呈现冬季高夏季低的规律;(2)汤逊湖表层沉积物TN、TP和COD的平均释放速率分别为91.77、3.25、1 391.45 mg/m²/d,不同湖区释放速率差异明显。根据汤逊湖的内源污染现状及水质现状,建议对汤逊湖内源污染严重的区域分区进行环保疏浚和原位底质改良,后期合理安排时序在适宜区域采取沉水植被恢复为主的水生态修复措施,进一步抑制内源污染释放。该研究可为汤逊湖内源污染治理及流域水环境综合治理提供科学依据。     

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

溶剂使用源有组织排放VOCs监测方法及组成特征

以上海2家大型修造船企业、3家大型汽车制造企业、2家大型涂料生产企业、1家大型油墨生产企业以及1家大型包装印刷企业为例,研究不同监测方法对溶剂使用源有组织排放废气VOCs(挥发性有机物)监测的适用性;并在此基础上初步探讨溶剂使用源排放VOCs的组成特征.结果表明:Summa罐可以很好地采集和储存溶剂使用源排放的有机物,废气在Summa罐采集、储存1周后,其中NMHC(非甲烷总烃)质量浓度与企业现场测试结果一致性很好,二者相关系数高达0.99,平均比值为1.04±0.09.采用GC-FID/MS(气相色谱-氢离子火焰/质谱)联用技术分析Summa罐采集的废气发现,VOCs可定量组分的质量浓度平均值占ρ(NMHC)的61.0%(以碳计);不同溶剂使用源排放的NMHC中可定量组分所占比例在29.2%～95.7%之间,行业之间存在一定差异.溶剂使用源排放的废气中可定量的VOCs组分主要是芳香烃和含氧VOCs;修造船和汽车制造等喷涂过程排放的VOCs中芳香烃贡献最大,其次是含氧VOCs;在涂料油墨生产及包装印刷过程排放的VOCs中,含氧VOCs贡献最大,特别是包装印刷源排放的VOCs中有85.0%是乙酸乙酯.研究结果对溶剂使用源VOCs物质排放清单编制有一定的支撑作用.      

上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇青浦南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.     

2013年1月中国中东部大气重污染期间上海颗粒物的污染特征

2013年1月,我国中东部地区连续遭受多场大范围、长时间、高强度的灰霾天气.期间,本研究采用在线连续观测手段测量了上海市城区大气中气态污染物、颗粒物的质量浓度、细颗粒物的化学组分等,获得了高污染过程中颗粒物的污染特征.观测结果显示,1月份期间PM₁₀、PM_2.5与PM_1.0平均浓度分别为(125±75) μg·m^-3、(82±54) μg·m^-3和(44±27) μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀为65.0%±13.0%,能见度小于10.0 km的累计时间长达284 h,占整月小时数的38.2%.灰霾期间大气PM_2.5中SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和OM分别占PM_2.5的21.5%±4.9%、22.8%±5.9%、15.9%±3.1%和20.4%±4.3%,其中,二次组分(SNA+SOA)占PM_2.5的65.7%±8.4%,表明灰霾期间二次组分对PM_2.5的贡献较大;灰霾期间还测得较高的SOR和NOR,分别为0.335±0.121和0.229±0.066,说明SO₄^2-和NO₃^-的生成效率较高;较高的/比值(1.137±0.438)表明灰霾期间机动车的污染较明显.研究发现,随着PM_2.5质量浓度不断地增加,SNA的比例明显上升,期间NH₄⁺对SO₄^2-、NO₃^-等酸性物质的中和发挥了重要作用.研究结果显示,灰霾期间,因受低温和高浓度颗粒物的影响,上海地区的大气对有机物的氧化能力明显减弱,昼夜OC/EC值差别不大.     

基于OSAT方法对上海2010年夏季臭氧源解析的数值模拟研究

上海夏季臭氧浓度超标现象频繁出现,危害人体健康,已成为一个重要的大气环境问题.本文采用CAMx模型并使用OSAT方法对上海2010年夏季（8月）地面臭氧的源贡献进行了数值模拟研究,探讨了上海本地、浙江、江苏和远距离传输对上海徐汇站O₃浓度的贡献,同时还详细分析了上海本地8类源（农业源、工业过程、工业锅炉、电厂、生活源、交通源和挥发源）的贡献特征.结果表明：在白天O₃低浓度污染时段和夜间,上海徐汇站O₃主要来自外围（最内层模拟区域之外）的贡献.而在白天高浓度O₃污染时段,来自上海市本地污染源排放的贡献率显著地升高.从2010年8月6—31日期间徐汇站O₃小时浓度贡献百分率的平均值来看,外围贡献了61.2%,上海本地、江苏和浙江对上海徐汇站的平均贡献率分别为22.8%、7.4%和8.6%.工业过程是上海本地O₃的最大贡献源,其次是挥发源和交通源,因此,降低上海本地O₃污染浓度的有效措施为控制来自工业过程、挥发源和交通源的O₃前体物的排放.另外,通过OSAT方法模拟计算还得出,上海市交通源、上海电厂和工业过程是徐汇站NO_x浓度（O₃的重要前体物之一）的三大主要贡献源,实施针对该三大重点排放源的减排措施将有效减少上海市的NO_x大气环境浓度.