溶剂使用源有组织排放VOCs监测方法及组成特征

以上海2家大型修造船企业、3家大型汽车制造企业、2家大型涂料生产企业、1家大型油墨生产企业以及1家大型包装印刷企业为例,研究不同监测方法对溶剂使用源有组织排放废气VOCs(挥发性有机物)监测的适用性;并在此基础上初步探讨溶剂使用源排放VOCs的组成特征.结果表明:Summa罐可以很好地采集和储存溶剂使用源排放的有机物,废气在Summa罐采集、储存1周后,其中NMHC(非甲烷总烃)质量浓度与企业现场测试结果一致性很好,二者相关系数高达0.99,平均比值为1.04±0.09.采用GC-FID/MS(气相色谱-氢离子火焰/质谱)联用技术分析Summa罐采集的废气发现,VOCs可定量组分的质量浓度平均值占ρ(NMHC)的61.0%(以碳计);不同溶剂使用源排放的NMHC中可定量组分所占比例在29.2%～95.7%之间,行业之间存在一定差异.溶剂使用源排放的废气中可定量的VOCs组分主要是芳香烃和含氧VOCs;修造船和汽车制造等喷涂过程排放的VOCs中芳香烃贡献最大,其次是含氧VOCs;在涂料油墨生产及包装印刷过程排放的VOCs中,含氧VOCs贡献最大,特别是包装印刷源排放的VOCs中有85.0%是乙酸乙酯.研究结果对溶剂使用源VOCs物质排放清单编制有一定的支撑作用.      

基于OSAT方法对上海2010年夏季臭氧源解析的数值模拟研究

上海夏季臭氧浓度超标现象频繁出现,危害人体健康,已成为一个重要的大气环境问题.本文采用CAMx模型并使用OSAT方法对上海2010年夏季（8月）地面臭氧的源贡献进行了数值模拟研究,探讨了上海本地、浙江、江苏和远距离传输对上海徐汇站O₃浓度的贡献,同时还详细分析了上海本地8类源（农业源、工业过程、工业锅炉、电厂、生活源、交通源和挥发源）的贡献特征.结果表明：在白天O₃低浓度污染时段和夜间,上海徐汇站O₃主要来自外围（最内层模拟区域之外）的贡献.而在白天高浓度O₃污染时段,来自上海市本地污染源排放的贡献率显著地升高.从2010年8月6—31日期间徐汇站O₃小时浓度贡献百分率的平均值来看,外围贡献了61.2%,上海本地、江苏和浙江对上海徐汇站的平均贡献率分别为22.8%、7.4%和8.6%.工业过程是上海本地O₃的最大贡献源,其次是挥发源和交通源,因此,降低上海本地O₃污染浓度的有效措施为控制来自工业过程、挥发源和交通源的O₃前体物的排放.另外,通过OSAT方法模拟计算还得出,上海市交通源、上海电厂和工业过程是徐汇站NO_x浓度（O₃的重要前体物之一）的三大主要贡献源,实施针对该三大重点排放源的减排措施将有效减少上海市的NO_x大气环境浓度.     

上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇青浦南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.     

长江三角洲地区人为源大气污染物排放特征研究

在收集整理长江三角洲地区（简称＂长三角＂）各城市人为大气污染源资料的基础上,采用以＂自下而上＂为主的方法建立了2007年长三角地区人为源大气污染物排放清单.清单结果显示,2007年长三角地区的SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3等大气污染物排放总量分别达到2391.8、2292.9、6697.1...     

2013年夏季典型光化学污染过程中长三角典型城市O3来源识别

城市化、工业化、机动化的高速推进以及大气活性物质的大量排放,使得长江三角洲地区在夏秋季节面临严峻的以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题.然而,O3与其前体物之间的高度非线性反应过程使得其来源识别变得十分复杂,因此针对高浓度O3的控制途径仍不清楚.本文以2013年7月长三角地区发生的一次持续时间长、波及范围广、强度高的高浓度O3污染过程为研究案例,基于CAMx空气质量数值模型中耦合的臭氧来源追踪方法(OSAT),采用物种示踪的方法对长三角3个代表性城市上海、苏州、杭州近地面O3的污染来源开展了模拟研究,探讨了4个源区(上海、浙北、苏南和长距离输送)、7类排放源(工业锅炉和窑炉、生产工艺过程、电厂、生活源、流动源、挥发源和天然源)对上海、苏州和杭州城区地面O3的浓度贡献.研究结果表明:长距离输送以及区域背景产生的O3约在20×10-9~40×10-9(体积分数)之间;加上上海及苏南、浙北地区排放的前体物在长三角城区地区二次生成O3,可使O3上升至40×10-9~100×10-9(体积分数)乃至更高.模拟时段内日间8 h O3浓度的地区贡献分析结果显示,长距离传输对于上海、苏州、杭州的浓度贡献分别为42.79%±10.17%、48.57%±9.97%和60.13%±7.11%;上海城区O3来源中,上海本地污染贡献平均为28.94%±8.49%,浙北地区贡献约19.83%±10.55%;苏州城区O3来源中,苏南地区贡献约26.41%±6.80%;杭州城区O3来源中,浙北地区贡献约29.56%±8.33%.从各受点日最大O3小时浓度贡献来看,长距离传输贡献比例显著下降(35.35%~58.04%),而本地污染贡献上升.区域各类污染源贡献分析结果表明,长三角地区对O3污染贡献最为突出的几类污染源分别是工业锅炉和窑炉(浓度贡献约18.4%~21.11%)、生产工艺过程(19.85%~28.46%)、流动源(21.30%~23.51%)、天然源(13.01%~17.07%)和电厂排放(7.08%~9.75%).研究结果表明,工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOC排放以及流动源大气污染物排放,是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源.     

崇明东滩湿地土壤养分的分布特征及其环境效应

通过研究崇明东滩不同类型天然湿地土壤在不同潮间的有机质(OM)、全氮(TN)、全磷(TP)的含量与分布,进而分析不同类型滨海湿地土壤作为营养盐氮、磷汇与碳沉积的环境效应。结果表明,芦苇型沙质湿地土壤中有机质、全氮、全磷的平均值分别为1.36%、0.1%、0.03%,而芦苇/米草混合型黏质土壤中分别为2.41%、0.27%、0.07%。随着高程的增加(从光滩向高潮滩过渡),芦苇(Phragmitescommunis)型沙质湿地土壤与芦苇/米草(Phragmites communis/Spartina alterniflora)混合型黏质土壤中有机质、全氮含量平稳上升,但全磷变化并不显著。这表明芦苇/互花米草混合型黏质湿地土壤对造成沿海水域富营养化的氮、磷营养盐以及引起全球气候变化的碳排放具有更好的汇聚效应,同时高潮滩的汇聚功能总体较光滩为高。     

上海秋季典型大气高污染过程中有机碳和元素碳的变化特征

于2011年10月1日至10日在上海市城区对大气中细粒子的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得了秋季典型大气灰霾污染过程中含碳气溶胶的变化特征.观测结果显示,在大气灰霾过程中PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度分别为(20.38±7.11)μg·m-3和(4.07±1.97)μg·m-3,浓度显著高于非霾过程.以非霾天气的起始点作为参照点,得出灰霾期间OC和EC的增长率分别为641％±258％和409％±246％,本次灰霾过程中OC的污染累积与二次生成作用分别占63.8％和36.2％,污染过程以累积为主.灰霾期间OC/EC与O3具有良好的线性关系,且相关分析表明二者之间呈正相关,OC浓度的升高与含碳组分的光化学反应有关.采用EC示踪法估算短期大气过程中有机碳(SOC)含量,灰霾天气和非霾天气PM2.5中的SOC浓度分别为1.64～17.96 μg·m 3和0.25 ～2.83 μg·m-3,分别占OC的l0.7％～66.7％和9.2％ ～52.5％.     

杭州市城区挥发性有机物污染特征及反应活性

使用Summa罐在杭州市城区朝晖站点离线采样,利用GCMS分析122种挥发性有机物(VOCs).通过2018年5月至2019年4月连续1a的观测,结果发现,观测期间大气VOCs平均体积分数为(59.4±23.6)×10^-9,浓度高值出现在12月而低值出现在2月,含氧有机物(OVOC),尤其是醛酮类化合物是占比最高的组分,在夏季尤甚.朝晖站点VOCs浓度没有明显的周末效应,但节假日的VOCs浓度有明显下降.其大气VOCs浓度与空气质量指数(AQI)值呈现正相关性,首要污染物为PM_2.5时观测到的VOCs浓度最高.运用·OH消耗速率(L^·OH)和臭氧生成潜势(OFP)做大气反应活性评估,观测期间L^·OH均值为7.5 s^-1,OFP均值为152.1×10^-9,醛酮类化合物、芳烃和烯烃是活性最高的组分,该站点整体大气活性水平与2-甲基戊烷相当.观测期间甲苯/苯(T/B)均值为1.95,说明杭州市城区受到较明显的机动车排放影响.使用正定矩阵因子分析法(PMF)解析出...     

云微物理特性及云滴有效半径参数化:一次降水层状云的飞机观测资料结果

全球及区域气候模式中云滴有效半径的参数化对于理解云的辐射效应特别是气溶胶间接效应是非常重要的。本文利用延安地区(位于中国西北地区)一次降水层状云的飞机观测资料,首先给出该次过程的云微物理特性包括云滴数浓度(Nc),云水含量(Qc),云滴的半径(Rm),体积半径(Rv),以及有效半径(Re),云滴谱离散度(ε)以及Re/Rv比值因子β;并指出云滴谱离散度ε与云滴数浓度Nc有着很好的递减关系式,所对应的关系式可以表述为ε=0.579-7.42×10-4Nc+4.2×10-7Nc2。进一步,发现云滴尺度谱采用Lognormal分布函数,Gamma分布函数以及Weibull分布函数所参数化的云滴有效半径与观测结果较为一致。值得指出的是,基于Lognormal分布函数的参数化能够更好地描述云滴有效半径。该云滴有效半径的参数化结果将会加强对于气溶胶在中国西北地区间接辐射强迫的认识。     

成都市夏季大气挥发性有机物污染及其对二次有机气溶胶生成的贡献

于2014年7月8日至8月13日在成都市城区和工业区选取两个点位开展挥发性有机物(VOCs)样品采集工作,分析结果显示,成都市夏季城区大气中VOCs质量浓度在34.1~458.8μg/m3,平均值为(137.3±91.8)μg/m3;工业区大气中VOCs质量浓度在26.7~474.9μg/m3,平均值为(135.9±103.5)μg/m3。早高峰时段(7:00~10:00)两个点位VOCs的浓度水平均高于其他时段,说明VOCs浓度受机动车排放的影响较为明显。用·OH消耗速率和臭氧生成潜势评估VOCs大气化学反应活性,结果显示,芳香烃和烯烃是影响大气化学反应活性的关键组分。城区和工业区的二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势分别为4.859、4.559μg/m3,芳香烃不仅是臭氧生成潜势的关键活性组分,同时也是SOA的重要前体物。