ZnO纳米丛的制备及其光催化性能研究

以沉淀法制备了高活性ZnO纳米丛(nanobushes,ZNB),以水热反应制备得到普通ZnO纳米颗粒(nanoparticles,ZNP).利用X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、比表面积测定仪(BET)和光致发光光谱(PL)等手段对ZNB和ZNP进行了表征,并比较了其光催化活性的差异.在紫外光(λ≤387 nm)照射40 min后ZNB使有机染料罗丹明B(Rhodamine B,RhB)完全褪色,而相同条件下ZNP仅能使RhB褪色53%.通过总有机碳(TOC)的测定,研究了ZnO对RhB深度氧化矿化程度,光照6 h后ZNB对RhB矿化率高达92%,而ZNP对RhB的矿化率只有77%.跟踪测定了光催化降解过程中活性氧化物种相对含量的变化,表明紫外光激发条件下,ZnO光催化反应机理主要涉及羟基自由基(.OH)历程,且ZNB产生活性氧化物种的量高于ZNP.     

三峡库区香溪河消落区土壤重金属生态风险评价

采用原子吸收光谱法测定香溪河消落区(海拔145～≤175 m)及其上缘(海拔＞175～185 m)土壤中Pb,Cu,Cd和Cr含量. 并用单因子指数法、多因子综合评价法以及Hakanson生态风险指数法评价了土样中重金属综合污染效应. 结果表明,消落区上缘土壤各重金属含量明显高于消落区土壤,多因子综合评价结果表明,前者处于重度污染状态,而消落区土壤基本处于轻度污染状态,部分处于安全或警戒线状态;影响香溪河消落区土壤环境的主要重金属污染因子为Cd,Pb和Cr. 生态风险评价得出4种重金属的生态风险大小顺序为Cd>Pb>Cr>Cu,生态风险指数(RI)在消落区上缘土壤的平均值为219.85,在消落区土壤为34.32,上缘土壤大部分处于重金属中等或可观级生态风险. 可能是由于季节性水淹原因,消落区土壤都处于低等级生态风险.      

钼酸铋光催化剂的制备及其光催化活性

以表面活性剂聚乙二醇(PEG6000)为模板剂,调节其用量(0、10、20、30、40 g·L-1)通过水热法制备得到Bi3.64Mo0.36O6.55/Bi2MoO6纳米光催化剂,分别命名为(BMO-0、BMO-1、BMO-2、BMO-3,BMO-4).采用X-射线衍射仪(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外可见漫反射(DRS UV-Vis)和比表面仪(BET)对其进行表征,结果表明,制备得到的钼酸铋为立方相Bi3.64Mo0.36O6.55和单斜相Bi2MoO6的混合物,形貌为纳米片和纳米颗粒的混合体.在可见光(≥420 nm)照射下,研究了Bi3.64Mo0.36O6.55/Bi2MoO6光催化降解罗丹明B(Rhodamine B,RhB)和苯酚(phenol)的催化特性,探讨了在光催化剂制备过程中PEG6000用量对其可见光活性的影响,发现当PEG6000用量为20g·L-1时其光催化活性最好.可见光下照射2.5 h即可使RhB(1.37×10-5mol·L-1)100%脱色,光照12 h后对苯酚(1.48×10-3mol·L-1)的降解率达到35.15%.采用DPD分光光度法测定了体系中产生的双氧水(H2O2),并结合外加叔丁醇(t-butanol)、碘化钾(KI)等捕获剂试验,推测其催化机理主要为空穴氧化和超氧自由基(O·-2)协同氧化历程.     

三峡库区香溪河库湾土壤多环芳烃时空分布特征及风险评价

为了全面评价三峡库区土壤多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）环境行为,以香溪河库湾不同淹没类型土壤［消落带上缘（>175 m）、消落带（145~175 m）和沉积物（<145 m）］为研究对象,通过高效液相色谱检测方法,分析3个区域土壤16种美国环保署优先控制的PAHs含量.结果表明,香溪河库湾土壤PAHs总量表现为消落带上缘>消落带>沉积物,沉积物PAHs以3环和4环为主,而消落带及其上缘土壤PAHs以4环和5环为主,其中消落带土壤PAHs变异系数相对最高,与其它两个区域PAHs组成之间的相关性相对较弱.各区域土壤PAHs分布呈现季节差异,夏季和冬季土壤PAHs含量相对较高,主要与库区各季节居民能源消费类型有关;空间分布特征表现为,沉积物PAHs空间分布整体较为均匀,而消落带及其上缘土壤PAHs在峡口镇和长江入江口处PAHs含量相对较高,主要与空间水平上各样点频繁的人类活动有关.PAHs异构体比值法分析表明,香溪河库湾各区域土壤PAHs来源具有季节性差异,化石燃料和生物质的不完全燃烧是消落带土壤PAHs的主要来源;终身致癌风险评价模型分析表明,土壤PAHs通过误食和皮肤接触暴露途径对人体健康产生潜在致癌风险,并且消落带上缘土壤PAHs致癌风险相对较大.研究结果扩展了对香溪河库湾土壤PAHs环境行为的认识,为三峡库区香溪河库湾土壤PAHs污染防治提供有益参考.     

以PEG为模板剂制备Bi2O2CO3及其可见光光催化性能

以聚乙二醇-6000（PEG-6000）为模板剂水热法制备碳酸氧铋（p-Bi2O2CO3）粉末,采用x射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）、透射电子显微镜（TEM）和紫外可见漫反射（DRS）对粉末进行了初步表征。在可见光（λ≥420nm）照射下,以罗丹明B（RbB）和水杨酸（SA）光催化降解实验为探针反应,实验结果表明,p-Bi2O2CO3具有较高的光催化活性,对RhB和SA有较好的降解效果。通过紫外-可见光谱（uV-Vis）、红外光谱（IR）和测定总有机碳（TOC）含量,光催化反应35h后RhB的矿化率为77％,同时对SA的降解率达到43％。同时,采用N,N-二乙基对苯二胺（DPD）分光光度法和对苯二甲酸荧光光度法分别测定了降解过程中H2O2和羟基自由基（·OH）的变化,表明p-Bi2O2CO3／Vis光催化降解机理涉及到·OH历程。     

以PEG为模板剂制备Bi_2O_2CO_3及其可见光光催化性能

以聚乙二醇-6000(PEG-6000)为模板剂水热法制备碳酸氧铋(p-Bi2O2CO3)粉末,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和紫外可见漫反射(DRS)对粉末进行了初步表征。在可见光(λ≥420 nm)照射下,以罗丹明B(RhB)和水杨酸(SA)光催化降解实验为探针反应,实验结果表明,p-Bi2O2CO3具有较高的光催化活性,对RhB和SA有较好的降解效果。通过紫外-可见光谱(UV-Vis)、红外光谱(IR)和测定总有机碳(TOC)含量,光催化反应35 h后RhB的矿化率为77%,同时对SA的降解率达到43%。同时,采用N,N-二乙基对苯二胺(DPD)分光光度法和对苯二甲酸荧光光度法分别测定了降解过程中H2O2和羟基自由基(·OH)的变化,表明p-Bi2O2CO3/Vis光催化降解机理涉及到·OH历程。     

池塘养殖水体pH、营养盐、叶绿素a及3种磺胺类抗生素分布特征及其相关性分析

为了解农村池塘养殖水体的水质情况,分析了湖北宜东平原34个农村分散养殖鱼塘水体中pH、叶绿素a、总氮(TN)、总磷(TP)及3种磺胺类抗生素(SAs,即磺胺二甲嘧啶、磺胺甲噁唑及磺胺异噁唑),并讨论了它们之间的相关性.结果表明,所监测鱼塘水体pH值差异较小,范围为7.26 ～8.96,但鱼塘之间的TN、TP及叶绿素a含量差别大,其含量范围分别为0.074 ～47.185 mg/L、0.007 ～ 1.311 mg/L及4～421 μg/L.其中有85.29％的鱼塘水体TN含量劣于地表水Ⅴ类标准,17.65％ TP劣于Ⅴ类,只有3个鱼塘的叶绿素a含量小于10 μg/L,水体富营养化严重.鱼塘水中3种SAs的浓度范围为23 ～ 828 ng/L,其检出率顺序为磺胺异噁唑(47％)＞磺胺甲噁唑(18％)＞磺胺二甲嘧啶(6％).对所考察因子的相关性研究表明,鱼塘养殖水体的pH、TN及TP无相关,但磺胺二甲嘧啶与TN/TP呈显著正相关(r=0.345,P=0.05).叶绿素a与水体中TN及TP的关系呈较好的幂指数函数关系,而且TP为浮游植物的生长限制因子.     

锰掺杂BiOBr光催化降解头孢唑林研究

为进一步提高Bi OBr对头孢菌素类抗生素的光催化降解能力,作者采用水热法合成了不同锰含量(5%、10%及30%)掺杂的Bi OBr光催化剂(Mn/Bi OBr)。通过扫描电子显微镜、X射线衍射光谱及X射线光电子能谱等表征,发现掺杂锰离子后Bi OBr仍为片状结构,但其尺寸有所减小,锰离子以正二价形式(Mn²⁺)存在于纳米 Bi OBr 晶格中。以抗生素头孢唑林(cefazolin sodium,CFZ)为污染物对象,在可见光照射下(λ≥420 nm),探讨了Mn/Bi OBr光催化降解CFZ的特性,其中锰掺杂量为5%时(标记为Mn/Bi OBr-5)对Bi OBr的光催化活性提升最大。Mn/Bi OBr-5 对 CFZ 氧化降解的表观速率常数(k=0.020 78 min^–1)比 Bi OBr(k=0.009 53 min^–1)高 118%,在 140 min 内降解98%的CFZ,而相同条件下70%的CFZ 被Bi OBr降解。与未掺杂Bi OBr相比,掺入Mn²⁺导致其比表面积增大及带隙能量降...     

钛白石膏改性处理与光催化降解酸性桃红研究

钛白石膏是生产钛白粉的副产物,其资源化利用困扰着企业的发展。通过比较不同改性实验,选择用500℃煅烧的钛白石膏作为催化剂,研究其在紫外光照条件(365 nm)下对酸性桃红(Sulforhodamine B,SRB)的催化降解特性。利用XRD、SEM对改性钛白石膏进行表征,并优化催化实验的最佳条件。结果表明,溶液pH 8.0、催化剂投加量2.0 g/L时改性钛白石膏对SRB光催化降解效果最佳,10 h SRB的降解率从16.4%提到49.3%,降解过程符合准一级动力学模型。在最佳实验条件下,夏天室外进行太阳光降解实验,6 h SRB降解效率为22.6%,较空白对照组提高14.5%,表明煅烧处理钛白石膏在处理有机污染物有一定的利用前景。     

Fe_3O_4@Graphite电极中性条件下电Fenton降解有机污染物

制备了Fe3O4复合石墨电极(Fe3O4@graphite),通过循环伏安测定,对自制电极的电化学特性进行了表征.在外加电压无隔膜反应池中,基于Fe3O4@graphite为阴极,铂网为阳极,在pH7.0中性条件下,探讨了降解有机染料罗丹明B(Rhodamine B,RhB)及无色小分子2,4-二氯苯酚(2,4-dichlorophenol,DCP)的电Fenton反应特性,结果表明,对1.0×10-5mol.l-1RhB在外加电压6 V和支持电解质Na2SO410 g.l-1条件下,电Fenton反应120 min,RhB降解率达100%.采用过氧化物酶催化反应吸光光度法和苯甲酸荧光分析法跟踪测定RhB降解反应过程中H2O2和羟基自由基(.OH)的变化,表明RhB降解过程涉及.OH历程.采用红外光谱分析和TOC测定RhB降解过程中深度氧化变化,表明电Fenton反应条件下,RhB反应过程中其分子结构被破坏,生成羧酸或者胺类小分子化合物,同时180 min矿化率达59.2%,对2,4-DCP而言,240 min降解率为98.6%,14h矿化率为86.8%.