铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物制备及其催化氧还原的效果

阴极催化剂是影响微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)性能的关键因素.通过研究制备成本低廉、氧还原反应(ORR)催化活性高的阴极催化剂来替代Pt/C对于实现MFC规模化应用具有重大意义.研究采用化学气相沉淀法,以三聚氰胺作为碳氮前驱物、以黑珍珠2000或乙炔炭黑作为碳源,外加醋酸亚铁作为铁前驱物,合成了两种铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物(FeNCB和FeNCC),作为MFC的阴极催化剂.通过循环伏安法和旋转圆盘-环电极分析FeNCB、FeNCC和Pt/C的ORR催化活性的差异,并用MFC验证其差异.结果表明,FeNCB性能与Pt/C相当,优于FeNCC,其催化路径是通过4电子途径催化氧还原反应;MFC-FeNCB性能略优于MFC-Pt/C,显著优于MFC-FeNCB有助于MFC的扩大化,其最大功率密度为1 212.8mW·m~(-2),开路电压为0.875 V,电池稳定电压为(0.500±0.025)V.用X射线衍射、X射线光电子光谱、拉曼光谱等进一步分析显示,复合物中碳纳米管管径的大小、铁氮掺杂的类型和含量以及氧含量是引起制备的复合物催化氧还原性能差异的原因所在.     

磷差异性调控水稻根际nirK/nirS型反硝化菌组成与丰度

磷作为一种重要的生命元素,对反硝化微生物的活性和功能有重要影响.反硝化功能基因nir K和nir S是编码亚硝酸还原酶的两种同工酶基因,但是,磷对具有同种功能的nir K和nir S型反硝化菌的调控是否存在差异尚不十分清楚.本文采集严重缺磷红壤性水稻土设置水稻盆栽试验,通过外源添加磷肥设置对照(CK,P:0 mg·kg-1),低磷(P1,P:15 mg·kg-1),高磷(P2,P:30 mg·kg-1)这3个磷添加水平,研究不同磷水平对水稻亚硝酸还原酶基因的组成与丰度的调控作用.结果表明,在长期缺磷土壤上施用磷肥对含亚硝酸还原酶基因nir K和nir S的细菌种群的调控作用有明显差异.不管是根际还是非根际土,含nir S的微生物种群均对施磷水平表现敏感,尤其是高磷(P2)水平,施磷可导致nir S丰度提高2～3倍,同时显著改变nir S型反硝化微生物的组成结构.相比之下,施磷后含nir K基因的微生物组成结构和丰度变异较小.与非根际土壤相比,高磷水平条件下根际土中nir S的基因拷贝数和群落结构均发生了显著变化,缺磷和低磷条件下水稻生长只引起根际土nir S种群组成结构发生显著变化,但其丰度与非根际无显著差异.但不同磷水平条件下nir K的基因丰度和组成结构在根际和非根际土之间几乎无显著变化.综上所述,在严重缺磷水稻土中加施磷肥会显著提高水稻根际和非根际土中nir K和nir S型反硝化菌数量,并改变其种群组成结构,且nir S比nir K型种群响应更敏感.不同磷水平条件下的水稻根系生长均显著改变了根际土壤中nir K和nir S种群组成结构,但除了在高磷水平条件下显著增加了nir S丰度外,对nir K和nir S丰度均影响较小.研究结果可为进一步深入探究施肥对土壤反硝化过程的影响提供理论依据.     

废塑料再生企业排污河道沉积物酞酸酯污染特征与生态风险评价

为研究酞酸酯(PAEs)的环境行为及其生态风险,特选择有近30年废塑料处理历史的莱州市沙河镇珍珠河流域为研究对象,采集了26个0～10 cm表层沉积物样品与8个10～30 cm底层沉积物样品,采用GC-MS测试了被USEPA列为优先控制污染物的6种PAEs含量,分析其污染水平、空间分布、表层与底层沉积物中PAEs含量差异并进行生态风险评价.结果表明,表层沉积物中酞酸酯总含量(∑_6PAEs)范围为nd～39.36 mg·kg~(-1),平均含量为10.42 mg·kg~(-1);DEHP含量范围为nd～35.90 mg·kg~(-1),平均含量为9.46 mg·kg~(-1),占∑_6PAEs的90.8%.底层沉积物中酞酸酯总含量(∑_6PAEs)范围为nd～97.11 mg·kg~(-1),平均含量为21.64 mg·kg~(-1);DEHP含量范围为nd～93.9 mg·kg~(-1),平均含量为20.4 mg·kg~(-1),占∑_6PAEs的94.1%.底层沉积物中DEHP与DnOP的贡献率较表层高,但表层沉积物中各类PAEs及∑_6PAEs含量高于底层沉积物.在空间特征上,PAEs与废塑料处理产业集中区域密切相关,同时显示出与河道动力学相关的不均衡性.生态风险评价显示,该地PAEs污染具有较大的不可接受的生态风险.     

碳纳米管径向尺寸对碳纳米管自支撑膜孔隙结构及通量的影响

为了探索碳纳米材料膜在水处理中应用的可能性,本实验选取4种径向尺寸的碳纳米管(Carbon Nanotubes, CNTs),采用压力辅助过滤技术制备CNTs自支撑膜.通过对CNTs自支撑膜的平均孔径、孔径分布及截留分子量(Molecular weight Cut-Off,MWCO)等进行分析,研究了CNTs径向尺寸变化对CNTs自支撑膜孔隙结构的影响.结果表明,CNTs的径向尺寸越小,制备得到的CNTs自支撑膜越趋向于形成小孔径的膜孔,且孔径分布更加均匀,孔隙面积比越高,膜的MWCO越小.单壁碳纳米管(Single-walled carbon nanotube, SWNT)与多壁碳纳米管(Multi-walled carbon nanotube, MWNT)相比,前者更容易形成膜平均孔径更小且孔径分布更均匀的CNTs自支撑膜.膜通量测定结果表明,研究制备的CNTs自支撑膜的通量属于低压膜范围,通量在230～347 L·m~(-2)·h~(-1)·bar~(-1)之间.其中,虽然由径向尺寸较小的CNTs所制备的CNTs自支撑膜的平均孔径更小,但由于其具有更高的孔隙面积比和更小的膜厚度,其纯水通量相对高于由大径向尺寸CNTs制备的CNTs自支撑膜.     

广州市谷河黑臭评价及其与裸藻丰度和生物量相关性分析

藻类密度增加是黑臭现象发生的重要原因之一.目前的黑臭评价标准缺少藻类等水生生物指标,而黑臭河流中浮游微藻时空特征研究也极少.于2017年秋和2018年冬和春在谷河布设6个样点,采用污染指数法(I_1)和黑臭多因子加权指数法(I_2)评价谷河黑臭情况,同时调查浮游微藻的丰度和生物量等,并对黑臭评价结果和微藻进行Pearson相关分析.结果表明,I_2指数法更适合评价谷河的黑臭情况;裸藻门丰度与I_2的相关系数较高(r=0.784,p0.01);裸藻门丰度比例和生物量比例与I_2的相关系数分别为0.750和0.776(p0.01);裸藻门的种数和裸藻门污染指示种个数与I_2的相关系数均为0.623(p0.01).裸藻门可能适合于作为评价谷河黑臭的水生生物指标.天然水体中微藻或裸藻与致臭物质的产生等有待深入研究.     

长江三角洲城市群工业污染时空演化及其驱动因素

基于2003~2015年长江三角洲（以下简称长三角）城市群26个城市工业废水和工业SO₂排放数据,采用标准差椭圆、地理集中指数、工业环境绩效指数、空间形态差异指数等方法从宏观和微观视角对长三角城市群工业污染时空演化进行分析,同时采用对数平均迪氏分解（LMDI）模型对其工业污染排放主要驱动因素进行分解.研究发现：2003~2015年工业废水和工业SO₂排放量分别下降了16.97%和28.79%,但占全国比重仍然较高,尤其是工业废水对生态环境胁迫较大.2种工业污染空间形态均呈现出北（偏西）-南（偏东）的空间分布形态,而2种工业污染重心移动轨迹并不一致,工业废水重心总体上朝向东（偏南）方向迁移了12.85km,而工业SO₂重心总体上朝向西（偏北）方向迁移了26.89km.此外,2种工业污染主要集中分布于长江沿岸城市且污染集中度指数由高到低大致呈半圈层状向周围递减.工业发展与工业污染空间形态演变具有一致性,工业废水重心和工业SO₂重心与工业发展重心距离均在逐渐缩小,而2种工业污染-环境绩效空间分布格局并不完全一致.驱动因素方面,环境规制引起的技术改善效应是工业污染排放量减少的主要原因,而由环境规制引起的产业结构效应对工业污染排放量的影响则取决于区域发展政策,经济发展效应是工业污染排放量增加的主要原因,人口规模效应对工业污染排放量的影响较小.     

Air pollution characteristics and their relationship with emissions and meteorology in the Yangtze River Delta region during 2014–2016

With rapid economic growth and urbanization, the Yangtze River Delta(YRD) region in China has experienced serious air pollution challenges. In this study, we analyzed the air pollution characteristics and their relationship with emissions and meteorology in the YRD region during 2014–2016. In recent years, the concentrations of all air pollutants, except O_3,decreased. Spatially, the PM_(2.5), PM_(10), SO_2, and CO concentrations were higher in the northern YRD region, and NO_2 and O_3 were higher in the central YRD region. Based on the number of non-attainment days(i.e., days with air quality index greater than 100), PM_(2.5) was the largest contributor to air pollution in the YRD region, followed by O_3, PM_(10), and NO_2.However, particulate matter pollution has declined gradually, while O_3 pollution worsened.Meteorological conditions mainly influenced day-to-day variations in pollutant concentrations. PM_(2.5) concentration was inversely related to wind speed, while O_3 concentration was positively correlated with temperature and negatively correlated with relative humidity.The air quality improvement in recent years was mainly attributed to emission reductions.During 2014–2016, PM_(2.5), PM_(10), SO_2, NO_x, CO, NH_3, and volatile organic compound(VOC)emissions in the YRD region were reduced by 26.3%, 29.2%, 32.4%, 8.1%, 15.9%, 4.5%, and0.3%, respectively. Regional transport also contributed to the air pollution. During regional haze periods, pollutants from North China and East China aggravated the pollution in the YRD region. Our findings suggest that emission reduction and regional joint prevention and control helped to improve the air quality in the YRD region.     

从生物群落到生态系统综合保护：国家公园生态系统完整性保护的理论演变

自然保护事业已经进入人与自然和谐的综合保护阶段,突破传统生物群落保护的要素式思维,从生态特征、生态系统健康和自组织能力等视角系统实施生态系统完整性保护,已基本成为共识。中国经历了长期部门化割裂管理,在国家公园体制建设过程中开始由分散走向统一,要求将山水林田湖草作为生命共同体进行生态系统完整性保护。基于集合种群等空间生态学理论,提出国家公园生态系统完整性不仅意味着内部自然空间的完整,更需着眼国家生态安全的大局和自然保护地体系的战略布局。国家公园只有成为生态地理区的节点并辐射周边区域,有效平衡行政区域之间以及人与自然之间的关系,才能真正实现完整生态系统的长效保护。目前,国内既有研究在指导全域布局和平衡人地关系方面仍考虑不足,试点过程中还存在管理型技术方法欠缺、空间边界受限于行政边界、未能从全局着眼构建以国家公园为核心的生态系统完整性网络、未充分考虑差异化的人地关系等问题。未来需要着眼大局,有效平衡国家公园及其周边区域的关系、不同行政区域之间的关系、国家公园人与自然的关系,从而实现生态系统完整性的长效保护。     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.