大肠杆菌IscA膜表面表达菌株在吸附水体重金属中的应用

为构建一种能够高效、同时吸附水中多种重金属离子的大肠杆菌,利用融合蛋白表达技术,首先将大肠杆菌前脂蛋白信号肽Lpp、膜蛋白OmpA的N端部分氨基酸和铁硫簇组装蛋白IscA的编码基因序列进行融合,构建pET-Lpp-OmpA-IscA表达载体,将此载体导入大肠杆菌BL21菌株.在IPTG诱导下,IscA蛋白可表达于细胞膜表面.然后对IscA膜表面表达菌株对重金属的吸附能力进行评估,包括测定最大吸附容量、绘制吸附浓度依赖曲线和时间依赖曲线,以及对菌株清除工业污水中重金属的性能进行初步探索.研究结果表明,与本底对照菌株相比,IscA蛋白在细胞膜表面表达能够使菌株对水中的Cu~(2+)、Ni~(2+)、Cd~(2+)、Pb~(2+)、As~(3+)、Co~(2+)、Hg~(2+)这7种重金属的吸附能力提高2～5倍不等,并且在pH为6～8范围内保持其吸附能力基本不变.此菌株能够在30 min内将各种重金属溶液中超标5倍的金属含量降低至最大允许排放浓度以下,并且对吸附的重金属具有不同程度的回收能力和菌株再生能力.此外,该菌株能够同时吸附工业污水中的多种重金属,有效降低各种重金属含量.因此,利用膜表面表达技术对大肠杆菌进行改造,成功提高了大肠杆菌对多种重金属的吸附能力,为利用微生物治理环境重金属污染提供了良好的应用前景.     

白洋淀喹诺酮类抗生素污染特征及其与环境因子相关性研究

利用超高效液相色谱串联质谱法(HPLC-MS)对白洋淀水体和沉积物中喹诺酮类(Quinolones,QNs)抗生素进行检测,并研究其生态风险空间分异特征,探究其与环境因子的相关性.结果表明:①白洋淀氧氟沙星(Ofloxacin,OFL)和氟甲喹(Flumequine,FLU)的检出率最高(100%),其次为马波沙星(Marbofloxacin,MAR)和氟罗沙星(Fleroxacin,FLE)(≥60%),其余QNs的检出率较低(≤35%);②白洋淀水体和沉积物中QNs抗生素浓度范围分别为153.39～1550.07 ng·L~(-1)和10.22～381.85 ng·g~(-1),水体中QNs在S1处浓度最高,S4处最低,沉积物中QNs在S2处浓度最高;③相关性分析结果表明,水体透明度(Secchi depth,SD)、总氮(Total nitrogen,TN)、总磷(Total phosphorus,TP)、硝氮(Nitrate nitrogen,NO~-_3-N)、沉积物氨氮(Ammonia nitrogen,NH_3-Ns)和沉积物总氮(TNs)与QNs相关性显著,其中,SD、TP和NH_3-Ns与部分QNs(MAR、恩诺沙星(Enrofloxacin,ENR)和FLE)显著相关(p0.01),表明生活污水和养殖废水对QNs的贡献较大;④生态风险评价结果表明,白洋淀QNs总体处于中低风险水平,其中,ENR处于中高风险水平,其余QNs处于低风险水平;就空间分布而言,除S1和S9为高风险区外,其余各点为中低风险区.     

基于FIB的北京温榆河流域粪便污染物分布特征和源解析

目前,北京市温榆河流域存在着较为严重的粪源微生物污染问题,对流域周边暴露人群的健康带来了潜在的威胁.为了明确温榆河粪便污染的分布特征及宿主来源,本研究采用传统培养法与定量聚合酶链式反应(qPCR)分别对常规粪便指示细菌(Fecal indicator bacteria, FIB),包括粪大肠菌群(Fecal Coliform, FC)、大肠杆菌(Escherichia coli, EC)与肠球菌(Enterococcus,ENT)和溯源FIB,包括不同宿主来源的特异性生物标记进行检测,并探究其相关性.研究结果表明,流域内粪源微生物污染较为严重,常规FIB浓度介于0～4.38×10~7 CFU·L~(-1)之间,溯源FIB处于1.37×10~6～4.29×10~(10) copies·L~(-1)之间.从时空分布来看,由于来水中各大支流及污水处理厂的贡献,从温榆河起点沙河闸至终点北关闸,所有的指示菌浓度呈现出大幅度的升高趋势.其中,龙道河为干流来水中粪便污染的首要地域,污水处理厂的尾水可能是清河河口及坝河处微生物污染的主要来源;降雨径流对粪源微生物含量的时空变化存在着非常显著的影响,使得FIB最高可达2个数量级的增长.微生物溯源结果显示温榆河流域内的粪源微生物来源主要为人类粪便污染,而非畜禽粪便污染,这同北京市近年来有关畜禽养殖管控密切相关.相关性分析表明,虽然FC与EC、ENT之间皆存在着统计学意义上的显著正相关性,但传统的FIB指标与拟杆菌及人源拟杆菌指标之间不存在显著相关性.本研究通过传统FIB培养和微生物溯源方法结合,明确了北京温榆河粪源污染程度及其主要来源,为北京温榆河污染防控提供了新的思路.     

浙江2001—2016年露天生物质燃烧排放污染物时空格局

生物质露天燃烧排放烟气颗粒物对大气环境、生态系统和人类健康有重要影响. 该研究基于MODIS - MCD64A1数据提取2001—2016年浙江省森林、灌丛、草地火灾面积和作物秸秆火点数据,结合植被类型、生物质密度和燃烧效率,运用排放因子法,估算16年间浙江区域露天生物质燃烧排放污染物总量. 结果表明,2001—2016年浙江区域露天生物质燃烧总量为58.78 mt,其中乔木、灌木、草本、水稻、小麦、玉米、豆类和油菜燃烧总量分别为202.18 kt、10.43 kt、300.10 t、46.66 mt、1.94 mt、2.45 mt、3.45 mt和4.06 mt. 森林和秸秆火次数分别为1783次和23257次,森林火灾多集中在浙江南部区域,秸秆火多集中在浙江北部区域. 森林和草地火灾次数主要集中在3月和10月,作物秸秆火点主要集中在5、7和8月份,占全年75%以上. 各污染物CO₂、CO、NO_x、VOCs、PM_2.5、TC、OC和EC排放总量分别为667.20、26.40、1.13、4.92、5.12、2.85、2.59和0.23 mt. 该研究揭示了浙江地区生物质露天燃烧排放污染物的时空变化,为深入揭示生物质燃烧对区域环境影响提供数据支持.     

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

玉米秸秆生物炭改善污泥脱水性能

本实验以玉米秸秆为原料,制备了生物炭和AlCl₃改性生物炭,研究了2种生物炭分别调理污泥后的脱水效果,并探讨了污泥脱水性能的改善机理.结果表明,经过2种生物炭调理后,污泥比阻（SRF）、泥饼含水率（MC）、污泥沉降体积指数（SV₃₀）、毛细抽吸时间（CST）均下降,污泥净产率（Y_N）升高,说明污泥脱水性能得到了改善,且AlCl₃改性生物炭对污泥脱水性能的改善效果明显优于生物炭.当AlCl₃（溶液浓度3mol/L）改性生物炭的用量为3g/L时,调理后的污泥SRF,MC,SV₃₀,CST分别降低至1.3×10¹²m/kg,81.9%,78.6%,35s,Y_N增加至17.8kg/（m²·h）.分析原因：一方面,经过生物炭调理后,泥饼中会形成一定的骨架结构,使得污泥中的水和EPS能够更容易地释放;另一方面,经过AlCl₃改性后,改性生物炭携带的正电荷（Al³⁺）能够与污泥颗粒所带的负电荷发生电中和作用,使得污泥颗粒更容易聚集,从而提高污泥的脱水效果.     

典型污染源材料中多溴联苯醚(PBDEs)的释放

为研究以多溴联苯醚（PBDEs）为代表的含卤半挥发性有机物（SVOCs）在室内空气中的扩散特性,在对杭州室内环境（办公室、居室）空气中PDBEs14种单体浓度检测的基础上,分析比较了不同污染源材料中PBDEs的含量,测定了材料PBDEs挥发强度系数;探究了典型污染源材料中PBDEs释放的影响因素及其相关性.结果表明,杭州室内环境空气颗粒相和气相中PBDEs平均浓度为427.26和416.46pg/m³,其中颗粒相和气相中主要特征单体均为BDE-209.所选取的9种室内常用材料的PBDEs挥发强度系数大小依次为：地毯>电线>塑料板>阻燃布>电路板>防烫桌布>保温棉>自粘墙纸>绝缘胶带.对比不同材料中各PBDEs同系组的含量：绝缘胶带、塑料板、防烫桌布、阻燃布中十溴二苯醚（deca-BDEs）的占比最高,分别为81.33%、63.83%、27.3%和34.1%;电线中四溴二苯醚（tetra-BDEs）的占比最高,为29.83%;自粘墙纸、电路板、地毯、保温棉中五溴二苯醚（penta-BDEs）的占比最高,分别为35.82%、41.25%、45.75%和38.64%.典型污染源材料中PBDEs释放的影响因素实验结果表明,环境模拟舱中的PBDEs总浓度与温度和封闭时间对数均呈显著正相关,相关系数r和显著水平P分别为r=0.811,p<0.05和r=0.883,p<0.05,且封闭时间对源释放PBDEs总浓度的影响比温度稍大.同时,污染源特征因素（材料中PBDEs的固有含量与PBDEs挥发强度系数）对源释放的影响程度比环境因素（温度和封闭时间）大.     

2015~2018年中国代表性城市PM2.5浓度的城乡差异

选取中国6大城市群中的11座代表性城市为研究区域,将监测站点划分为城区、郊区和乡村站,进而分析各城市间PM_2.5浓度的城乡差异规律.结果表明,同一城市群各城市之间,或同一城市的城区、郊区、乡村站间PM_2.5日变化皆较为相似.京津冀和长三角地区的城市城区PM_2.5浓度最高,高于郊区7.8%~9.7%,高于乡村11.3%~16.9%,而粤港澳大湾区和内陆城市群（成渝、长江中游、关中平原城市群）的城市郊区PM_2.5浓度最高,高于城区2.6%~11.2%,高于乡村16.7%~26.5%.各城市间城乡PM_2.5浓度差值的日变化规律不尽相同,可呈单峰（如上海）或双峰（如杭州）变化,极值可出现在白天（如广州）,亦可在夜间（如深圳）.PM_2.5的排放与传输扩散共同对11城市城乡PM_2.5浓度分布产生影响.     

酸化赤泥吸附环丙沙星的特征、机理及过程优化

为提高赤泥的资源化利用及抗生素有机废水的深度处理,以酸化赤泥为吸附剂、环丙沙星为目标污染物,研究了酸化赤泥吸附环丙沙星的条件、特征和机理.采用响应面法中Box-Behnken设计方法,以吸附温度、溶液pH值、环丙沙星初始浓度、酸化赤泥投加量为自变量,吸附量为响应值建立4因素3水平优化模型,确定了最佳吸附条件,并对吸附过程的动力学模型、等温线模型、热力学特性及吸附机理进行了研究.结果表明,溶液pH值、环丙沙星初始浓度、酸化赤泥投加量为影响吸附量的显著因素.酸化赤泥吸附环丙沙星的最佳条件为：温度45℃、pH=3.04、环丙沙星初始浓度29.20mg/L,酸化赤泥投加量3.40g/L,预测最大吸附量为7.30mg/g.酸化赤泥吸附环丙沙星的过程遵循伪二级反应动力学模型及Langmuir-Freundilich吸附等温线模型,经过拟合最大吸附量分别为7.90和7.35mg/g.根据Van Tehoff公式计算吸附热力学状态函数ΔG⁰为-82.13~-94.37kJ/mol、ΔS⁰为0.61J/（mol·K）、ΔH⁰为100.25KJ/mol,吸附为自发进行的吸热反应.FTIR表明环丙沙星分子中-COO与酸化赤泥的Al-O键发生络合反应,C=O与Fe-O键发生微弱的静电或内球面键合作用.研究表明,酸化赤泥是一种极具潜力的廉价吸附剂,可用于处理抗生素污染废水.     

环境因子对胡敏酸介导下SDZ光解行为的影响

研究了在纯水条件及两种不同来源胡敏酸（HA）介导下,磺胺嘧啶（SDZ）和水稻土胡敏酸（SDHA）、泥炭土胡敏酸（NTHA）的不同浓度、pH值、光敏离子（NO₃^-和Fe³⁺）、离子强度（NaCl）以及金属离子（Ca²⁺、Mg²⁺和K⁺）等环境因子对SDZ紫外光降解的影响.结果表明：光照下,pH=7.1对两种体系的SDZ光降解有促进作用且效果最好.低SDZ浓度（2mg/L）以及低HA浓度（15mg/L）条件下使SDZ光解速率较快.光敏离子中NO₃^-通过光生·OH,促进了纯水中SDZ的光解,但在HA体系中,HA具有猝灭·OH的效应造成SDZ的光解速率低于纯水;Fe³⁺在HA体系下均表现为抑制作用,且抑制强度为NTHA>SDHA.在纯水中SDZ的光解速率随NaCl浓度增加而增加,HA介导下,较低浓度NaCl（C_NaCl=50mmol/L）抑制作用较强.金属离子（K⁺、Ca²⁺和Mg²⁺）在纯水中对SDZ的光解影响程度较弱,但在HA体系中均表现为抑制作用,抑制强度为K⁺ > Ca²⁺ > Mg²⁺,单价阳离子对SDZ光降解影响较为明显.