Fe-Al/Al2O3催化臭氧化去除水中有机污染物2,4-D过程中溴酸盐的生成控制研究

采用浸渍、强化水解和后续水浴加热的方法制得催化剂Fe-Al/Al2O3,并通过XRD和XPS等表征手段对其结构性能进行了研究.结果表明,催化剂中铁是以二价和三价存在,且以三价铁为主;铝则以Al2O3和AlOOH形态存在.与单独臭氧化相比,Fe-Al/Al2 O3既能高效矿化水中的难降解有机物2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),又能明显抑制溴酸盐的生成,体现出很好的循环使用稳定性.进一步探讨了臭氧投加量和溴离子初始浓度对催化臭氧化效率和溴酸盐生成的影响.研究表明,在Fe-Al/Al2O3催化臭氧化过程中,水中溴酸盐浓度受臭氧投加量和溴离子初始浓度的影响较小,均可明显抑制溴酸盐的生成,且有机物的矿化效率随着臭氧投加量的增加而显著提高.     

浊度对混凝-纳滤组合工艺的影响

主要研究了不同浊度对混凝过程中的腐殖酸及高岭土去除率的影响。结果表明:随着高岭土投加浓度提高,混凝出水中腐殖酸去除率逐渐增大,而高岭土去除率降低;利用激光粒度仪对不同浊度条件下形成的絮体尺寸进行测定,结果表明:随着原水中高岭土投加浓度的增加,混凝出水形成的絮体尺寸逐渐增大,相应纳滤过程的出水通量得到明显改善;污染膜片的SEM显示,提高高岭土浓度在膜表面可形成更为疏松的滤饼层,并有效改善混凝出水的纳滤膜出水通量变化。     

有机物组成对混凝-纳滤组合工艺的影响

混凝过程中有机物之间相互作用,对混凝过程形成的絮体性质及后续纳滤膜过滤过程中形成的滤饼层致密性产生影响。针对天然有机物中亲水性和疏水性有机物,采用单一和联合投加的方式,利用激光粒度仪对不同有机物配比条件下形成的絮体尺寸进行测定,研究表明不同组分的有机物对膜污染的影响不同,亲水性组分被认为是亲水性膜材料的主要污染物。     

丹江口水库典型入库支流氮磷动态特征研究

重污染的神定河(接收城市污染)、中污染的大柏河(接收城镇污染)以及轻污染的五龙池(接收轻微农业面源污染)是丹江口水库3条典型入库支流.在2010年4月～2011年4月对这3条入库支流及其河口水质监测的基础上,分析了水中氮、磷的动态变化特征,并利用综合营养状态指数法对其营养状态进行评价.结果表明,神定河的TN、TP全年浓度均值分别为11.63 mg.L-1、0.93 mg.L-1,与五龙池(TN为4.41 mg.L-1,TP为0.076 mg.L-1)相比分别超过3倍和12倍;大柏河的TN、TP全年浓度均值分别为4.79 mg.L-1、0.15 mg.L-1,略高于五龙池中TN、TP浓度均值.3条支流及其河口中营养盐的时间差异为TN浓度在丰水期低于枯水期,而多数支流中TP浓度在枯水期低于丰水期.神定河中NH4+-N占TN的质量分数高达69%,其它支流及河口中NH4+-N占TN的质量分数均低于20%.NO3--N浓度变化范围为1.3～2.7 mg.L-1,SRP占TP的质量分数为30%～45%.神定河及其河口氮、磷营养元素比例关系研究表明神定河总体处于氮限制状态,河口总体处于磷限制状态.综合营养状态指数评价显示3条典型污染入库支流及其河口都处于富营养化状态,轻污染的五龙池的入库河口(东库湾)处于轻度富营养化状态.     

重水标记-单细胞拉曼光谱表征反硝化菌代谢活性与电子传递

细菌内部电子传递快慢及其代谢水平是其外在活性的决定因素之一.然而,目前对于细菌活性、电子传递及代谢水平三者之间的关系鲜有报道.本研究针对氮循环的经典过程—反硝化过程,以施氏假单胞菌为模式反硝化菌,系统探究了不同电子供体条件(不同C/N比)下电子传递对反硝化脱氮效率的影响,并通过重水标记(DIP)-拉曼光谱在单细胞水平上分析了代谢活性与电子传递、脱氮相关因素的潜在联系.结果表明,在反硝化前期(0～9 h),NADH脱氢酶活力均处于较高水平,导致电子传递系统活性(ETSA)迅速升高,加速了反硝化脱氮效率,NADH脱氢酶平均活力相对于C/N为5时分别增加50.97%(C/N=10)和83.40%(C/N=20),同时NADH/NAD+比率分别增加43.98%(C/N=10)和65.27%(C/N=20).在反硝化后期(9～24 h),碳源的消耗降低了ETSA,导致脱氮活性降低.同时,在反硝化过程中,C—D键的拉曼特征峰变化表明微生物代谢活性与NO₃^--N还原量呈负向的线性关系,揭示了反硝化菌代谢和脱氮活动的不同步性.     

白洋淀潜在新增淹没区土壤重金属赋存形态及生态风险评价

随着白洋淀水位的持续增高,水域周围低洼田地将被淹没,各种污染物将释放至水环境中,评估潜在新增淹没区土壤重金属污染情况对白洋淀的水生态安全至关重要.根据陆地高程情况,采集白洋淀6.5～7.5 m(85高程)内潜在新增淹没区表层土壤,采用改进的BCR连续化学提取法对土壤中Cd、Cr、Ni、Cu、Pb、Zn 6种重金属元素进行形态分析,并运用地累积指数法、潜在生态风险指数法、毒性风险指数法、风险评估编码法等多种方法进行污染评估与生态风险评价.结果表明,Cd、Cr、Ni、Cu、Pb、Zn元素含量均值分别为河北省土壤背景值的2.20、1.10、1.20、1.47、1.27和1.03倍.Cd元素酸可提取（F1）态质量分数最高,达到54.18%,其次为可还原态（F2）的34.43%;Pb主要以F2态存在,占比达到58.73%,;Ni以可氧化态（F3）为主,导致其次生相与原生相比值（RSP值）偏高;Cu、Zn、Cr元素主要以残渣态为主,迁移能力较低.风险评价结果来看,研究区域土壤重金属生态风险整体处于中等或偏低水平,但Cd具有较高的可迁移性和释放风险,表明白洋淀新增淹没区土壤重金属污染的治理工作重点关...     

基于液相31P核磁共振技术的人工河流沉积物中生物质磷形态特征的研究

利用液相~(31)P核磁共振技术分析了我国北部海河流域典型人工河流滏阳新河沉积物磷形态.结果发现,滏阳新河沉积物中共检测出6类磷化合物:正磷酸盐(Ortho-P)、磷酸单酯(Mono-P)、磷酯(Lipids-P)、DNA磷(DNA-P)、焦磷酸盐(Pyro-P)、膦酸盐(Phon-P).滏阳新河沉积物中的生物质磷包括膦酸盐(Phon-P,0.11%~1.57%)、磷酸单酯(Mono-P,8.96%~29.58%)、磷酯(Lipids-P,0.28%~2.66%)、DNA磷(DNA-P,0.75%~2.03%)、焦磷酸盐(Pyro-P,0.22%~0.86%),其中,磷酸单酯是生物质磷的主要组成部分.沿艾辛庄闸坝水流方向,磷化合物含量差异明显:闸坝附近TP和生物质磷含量最高,分别为6804.1 mg·kg~(-1)和1709.58 mg·kg~(-1);沿河流流向,TP变化率分别为84.97%、-24.11%、32.84%和-0.11%,生物质磷变化率分别为93.15%、-58.83%、42.65%和18.99%.上覆水中TP和SRP的平均浓度分别为3.0 mg·L~(-1)和2.6 mg·L~(-1),分别超过我国地表水环境质量标准(GB3838-2002)V类水标准(0.4 mg·L~(-1))7.5倍和6.5倍.基于液相~(31)P核磁共振技术,对人工河流水体磷的分布与传输有了全新的认知.因此,本研究可为深入认识磷在典型人工河流沉积物-水体系中的转化提供支持,有助于深入研究典型人工河流磷生物地球化学循环过程,同时为多闸坝人工河流的水流量调度与水生态构建提供数据支持.     

官厅水库典型入库河流(洋河)表层沉积物重金属赋存形态特征

官厅水库曾是北京市重要的饮用水源地之一,洋河作为官厅水库重要入库河流,沉积物污染直接影响水库的水质安全.以洋河水系表层沉积物为研究对象,利用BCR三步连续提取法分析沉积物中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn形态特征,并基于重金属形态的评价方法(次生相原生相分布比值法-RSP和风险评估指数法-RAC),评价了洋河水系表层沉积物中重金属的污染程度与风险水平.结果表明,在整体研究区域,6种重金属均以残渣态(B4态)为主,在次生相中(除B4以外的其他3种形态),Cd、Cu、Ni、Pb和Zn均以可还原态(B2态)为主,Cr以可氧化态(B3态)为主.在空间分布上,Cd在干流中游段和支流清水河段以B2态为主;Zn在干流中游段以B2态和弱酸提取态(B1态)为主,在支流清水河段以B2态为主.RSP结果表明,洋河水系表层沉积物中Cd和Zn为轻度污染,Cr、Ni、Cu和Pb无污染.但Cd和Zn在支流清水河段均为重度污染等级,其可能主要来源于区域化工原料及化学品制造行业.RAC结果表明,整体上洋河水系表层沉积物中Cd和Zn对水环境构成中等风险,Ni和Cu构成了低风险,而Cr和Pb基本无风险.     

过硫酸钾氧化去除Cu (CN)32-中的氰污染物

近年来,氰化物污染问题日益严重,冶金工业、电镀工业中含有大量氰化物.采用常规的物化法难以对Cu(CN)_3~(2-)中的CN~-达到很好的去除效果,因此探索高效、环保的氰化物处理方法迫在眉睫.过硫酸钾作为一种绿色清洁氧化剂,目前被广泛应用于有机污染物废水的处理.采用均相过硫酸钾对Cu(CN)_3~(2-)中CN~-进行降解,并分析其降解机制,详细研究过硫酸钾投加量、铜氰络合比对CN~-去除率的影响.CN~-的去除率随着过硫酸钾量的增加而升高,当过硫酸钾量为2 mmol·L~(-1),反应时间为60 min时,CN~-的去除率可达89.6%;铜氰络合比的增加促进CN~-的降解.Cu~+被氧化为Cu~(2+)并且以氧化铜的形式存在于沉淀中.采用电子自旋共振波谱仪和自由基猝灭实验对反应过程中可能的自由基进行研究,结果表明在过硫酸钾氧化去除CN~-的过程中,既存在硫酸根自由基氧化途径,又存在非自由基氧化途径.     

基于液相31P核磁共振技术的不同地理区域湖泊沉积物生物质磷(Biogenic-P)形态特征研究

利用液相~(31)P核磁共振分析方法,研究了我国不同地理区域湖泊表层沉积物中生物质磷(Biogenic-P)的形态特征.结果表明,不同地理区域湖泊表层沉积物磷含量差异较大,湖泊沉积物中的总磷在184.37～1089.41 mg·kg~(-1)之间,青藏高原的青海湖总磷含量最高,达到1089.41 mg·kg~(-1).使用~(31)P-NMR技术在湖泊沉积物中共检测到4类磷化合物,其中生物质磷检测到3类磷化合物,分别为:磷酸单酯(Mono-P)、DNA磷(DNA-P)、焦磷酸盐(Pyro-P),其中以磷酸单酯为主,含量在5.57～399.18 mg·kg~(-1)之间.随着我国外源性磷的有效控制,内源性磷成为了磷主要的来源,在磷的内源负荷中,生物质磷矿化释放的磷将会影响水体整体生产力,本研究基于液相~(31)P核磁共振技术,对我国不同区域湖泊沉积物中磷形态的分布有了一些新的认识,可为深入认识磷在不同区域湖泊中转化提供支持,有助于深入研究不同区域湖泊磷生物地球化学循环过程,同时为认识我国不同区域湖泊沉积物中磷形态特征提供数据支持.