基于AERONET数据估算近地面PM2.5

近年来对PM_(2.5)估算的研究大多是从卫星遥感的气溶胶光学厚度出发,而从气溶胶粒子谱本身出发的研究较少.基于此,本文提出一种新方法,利用2016—2017年AERONRT北京、香河、徐州和太湖4个站点的气溶胶粒径分布数据估算了近地面PM_(2.5)质量浓度,经标高订正和湿度订正后用地面监测数据对估算结果进行评价检验.结果表明:①估算的2016—2017年PM_(2.5)日均值和地面实测数据的拟合度R~2分别为北京0.42、香河0.31、徐州0.05和太湖0.49,经标高订正和湿度订正后分别提升至0.69(RMSE=39.33μg·cm~(-3))、0.79(RMSE=35.36μg·cm~(-3))、0.49(RMSE=32.93μg·cm~(-3))和0.75(RMSE=15.24μg·cm~(-3));②将估算的PM_(2.5)季均值与地面实测季均值进行对比分析,结果也显示二者基本相当,同时基于该方法估算了2006—2017年北京和香河地区PM_(2.5)年均值,分析了其变化趋势.由此可见,基于AERONET的粒子谱数据能够较好地估算近地面PM_(2.5)质量浓度,并且可以利用该方法估算PM_(2.5)历史数据,分析变化趋势.     

南京春季北郊地区大气PM2.5中主要化学组分及碳同位素特征

PM_(2.5)是大气的重要污染物之一,其成分复杂,为研究PM_(2.5)的污染特征及来源,于2016年3月采集南京北郊地区大气中的PM_(2.5),利用Dinoex ICS-3000和ICS-2000型离子色谱和DRI Model 2001A热/光碳分析仪分别测定了PM_(2.5)中的阴阳离子和碳质组分,利用元素分析仪-同位素质谱仪测定大气PM_(2.5)中的总碳同位素(δ~(13)CTC)组成特征.结果表明,2016年3月期间南京北郊地区PM_(2.5)污染严重,平均浓度达(106.16±48.70)μg·m~(-3),且88%观测天中存在明显的二次有机污染,SOC平均浓度为(3.58±2.78)μg·m~(-3),且在晴天条件下高浓度的二次有机碳(SOC)与紫外线作用下的O_3具有较强的相关性.大气PM_(2.5)中δ~(13)CTC值范围是-26.56‰~-23.75‰,平均值为(-25.47‰±0.63‰),结合化学组分的三相聚类分析结果可知,大气PM_(2.5)主要来源于燃煤过程、机动车排放,此外还受地质源和生物质燃烧源的影响.     

电动汽车普及对江苏冬季大气污染影响的数值模拟

为研究电动汽车普及对空气质量的影响,首先利用机动车排放计算模型MOBILE估算了在电动汽车替代50%小型载客车情景下江苏省的大气污染物排放量,并利用中尺度气象-化学模式(WRF-Chem)模拟和分析了电动车替代前后冬季污染物浓度的变化特征.结果表明,如果用电动汽车替代小型载客车,江苏省13个地级市的CO、NO_x、VOC排放量都有所降低,减排量从地区来看,苏南苏中苏北.电动汽车替代将会造成江苏地区由交通排放引起的CO浓度降低20%～35%,氮氧化物浓度降低10%～30%,减排效果总体上苏南地区好于苏中和苏北地区.交通排放对于SO_2、一次PM_(2.5)和PM_(10)的贡献小,也可能是因为清单低估了交通源对它们的贡献,因此,减排效果不明显.受NO_x影响,交通减排增加了O_3浓度.     

南京北郊早春霾污染过程及硫酸盐形成研究

对2016年3月南京北郊PM_2.5进行采样分析,通过样品中的水溶性离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）和碳质组分（OC、EC）,探讨霾污染的特征、来源及硫酸盐形成机制.结果表明,采样期间南京北郊PM_2.5平均浓度（103.22±48.5）µg/m³.污染天二次硫酸盐的形成与NO₂对SO₂的氧化相关性较强,而O₃的氧化作用影响较小;清洁天则相反.污染天,具有酸度缓冲作用的矿物粉尘使得气溶胶颗粒物总体呈弱碱性,而碱性环境下又更利于二次硫酸盐的形成.南京北郊早春二次污染严重,SOC主要由大气中碳氢化合物与O₃发生光氧化反应生成.污染天主要排放源为机动车尾气排放,其次是生物质和煤炭燃烧;清洁天主要排放源为煤炭燃烧和扬尘,机动车尾气影响较小.     

2006~2014年江苏省氨排放清单

为了解江苏省氨排放情况,收集了畜禽养殖、氮肥施用、人体排放、工业生产、机动车排放、燃料燃烧、生物质燃烧、垃圾和污水处理等9类氨源的活动水平数据,并基于排放因子法,估算了2006~2014年江苏省氨排放清单,分析了其历年来氨排放的变化趋势及空间分布特征.结果表明,江苏省的氨排放量由2006年的654.4kt增加到2014年的729.8kt,年均增长率约为1.41%.氮肥施用和畜禽养殖一直是江苏省最主要的氨排放源,共占2014年江苏省氨排放总量的88.19%;非农业源中,由机动车排放及生物质燃烧产生的氨排放增长速度最快.2014年江苏省氨平均排放强度为4.4t/（km²·a）,其结果明显高于我国氨排放强度平均水平.     

民用燃煤排放分级颗粒物中碳组分排放因子

中国是全球碳质气溶胶最重要的贡献者之一,民用燃煤排放占有很大的比重.排放因子的不确定性直接影响碳气溶胶排放清单的准确性.本研究基于室内模拟燃烧实验和稀释通道采样系统,采用FA-3型9级撞击采样器采集了3种蜂窝煤(考虑明烧和闷烧)和包括烟煤与褐煤在内的4种块煤燃烧排放的九级粒径颗粒物,采用热光法分析了不同粒径颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量,计算得到排放因子.结果表明:(1)对于蜂窝煤的明烧与闷烧,PM2.1中OC排放因子分别为0.07g·kg~(-1)和0.10 g·kg~(-1),EC的排放因子为0.002 g·kg~(-1)和0.001 g·kg~(-1);闷烧排放的有机碳颗粒物高于明烧;元素碳排放因子低于明烧.块煤排放PM2.1中OC与EC排放因子分别是1.4 g·kg~(-1)和0.02 g·kg~(-1),高出蜂窝煤排放一个数量级.(2)粒径分析结果表明,民用煤燃烧排放的颗粒物及其载带的碳组分集中在细颗粒物上,碳组分的质量中值粒径均小于2.5μm,总碳(OC+EC)的排放因子粒径分布表明蜂窝煤燃烧排放的碳组分富集于≤0.43μm粒径段,块煤富集于0.43~0.65μm粒径段.     

云贵高原昆明站点不同气溶胶污染个例下气溶胶特征对比研究

利用地基CE-318太阳光度计反演数据、中分辨率成像光谱仪（Moderate-resolution Imaging Spectroradiometer,MODIS）、云-气溶胶激光雷达、红外路径探测卫星（Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation,CALIPSO）遥感产品及拉格朗日混合单粒子轨迹模型（Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model,HYSPLIT）,研究了中国西南云贵高原昆明站点混合型气溶胶日（2012年3月31日）、生物质燃烧气溶胶日（2012年4月4日）、城市工业气溶胶污染日（2013年8月15日）中气溶胶光学特性、辐射特性的差异及气溶胶三维分布和可能来源.结果表明,相比于其它两种类型气溶胶污染日,生物质燃烧气溶胶污染日气溶胶光学厚度（AOD）最高,达到1.18;吸收波长指数（AAE）值最大,为1.61;消光波长指数（EAE）值最大,为1.55,细模态气溶胶粒子占比更多,细模态体积浓度峰值达到0.15 μm³·μm^-2;生物质燃烧气溶胶污染日气溶胶直接辐射强迫（ARF）绝对值均为3个污染日中最高（地表ARF为-149 W·m^-2,大气顶ARF为-40 W·m^-2,大气ARF为109 W·m^-2）,气溶胶对地表的降温效应达到最大,对大气的加热作用最明显.气溶胶直接辐射强迫效率（ARFE）结果显示,生物质燃烧气溶胶相比于城市工业气溶胶对大气顶的降温作用较小,对大气的加热作用更强.气溶胶混合污染日后向轨迹来源于当日有大量生物质燃烧的中南半岛区域和以城市工业气溶胶为主的中国华南及四川盆地区域,生物质燃烧污染日气流则来自中南半岛地区,上述地区同时也为MODIS AOD高值区;城市工业污染日的气流来自位于昆明局地和四川盆地的AOD高值区.气溶胶混合污染日昆明站点附近气溶胶主要位于海拔2300 m（来源于东北部的城市工业气溶胶）和4600 m（来自缅甸的生物质燃烧气溶胶）高度处;生物质燃烧污染日气溶胶浓度随高度增加而降低,3000、3500、4100 m 3个主要峰值高度处的气溶胶都来至于缅甸地区;城市工业气溶胶污染日峰值高度处气溶胶主要来自局地东北部区域,且气溶胶浓度随高度增加先增加后减小.     

长三角北部沿海城市2018年大气VOCs分布特征

于2018年4—9月在连云港市不同功能区进行了VOCs苏玛罐采样,分析了57种PAMS物种和15种醛酮化合物.结果表明,工业区VOCs浓度最高（54.51 μg·m^-3）,其次是城区（52.59 μg·m^-3）,郊区浓度最低（43.98 μg·m^-3）.不同功能区的VOCs组分占比类似,都为醛酮（39.29%~45.94%） > 烷烃（27.61%~33.15%） > 芳香烃（15.99%~20.25%） > 烯烃（6.49%~7.39%） > 乙炔（0.55%~0.85%）.连云港市PAMS组分浓度与我国其他城市相比明显处于较低水平,季节变化趋势在连云港市城区和郊区基本一致,各组分浓度水平则是城区和工业区较为接近,明显高于郊区.醛酮类化合物中含量最高的为丙酮和2-丁酮,与我国其他城市和乡村地区相比也处在较高水平,季节变化趋势在连云港市所有功能区均呈现春季最高,秋季最低,夏季居中的情况.采用MIR系数计算VOCs的臭氧生成潜势（OFP）,不同功能区对臭氧生成贡献最大的都是芳香烃（39.18%~46.63%）,醛酮（23.90%~29.89%）其次.OFP排名前十物种表明,在连云港市控制正己烷、甲苯、二甲苯、三甲苯等芳香烃和丙酮、2-丁酮,可以有效控制O₃生成.甲苯/苯比值在2左右表明连云港市交通源对大气VOCs贡献显著,由异戊烷/TVOCs比值可知城区和郊区汽油挥发源贡献明显大于工业区,甲醛/乙醛比值在1左右表明连云港市不同功能区大气都符合城市地区的特征,从苯/甲苯与二甲苯/苯比值散点图发现连云港市大气老化特征明显.     

利用风云四、MODIS及CALIPSO卫星资料分析西北沙尘过程的垂直和水平分布特征

FY-4A提供的高时间分辨率沙尘强度产品为分析沙尘过程中气溶胶分布提供了新的思路.本研究使用MODIS暗像元/深蓝/合成算法的AOD产品以及FY-4A沙尘强度产品,分析了2018年春季中国西北地区的两次典型沙尘过程,并使用CALIPSO后向散射系数产品研究了这两次事件中气溶胶的垂直分布特征.研究结果表明：①风云四号沙尘强度产品与MODIS深蓝算法产品以及合成算法产品在西北沙漠地区的沙尘分布情况上具有很好的空间一致性;②对于沙尘有明显向东输送的沙尘过程而言（如2018年4月4—6日）,沙尘主要分布在2~6 km,有些地区甚至只有4 km以上才存在沙尘,在沙尘输送的下游地区,沙尘主要分布在2 km以下的低空;而对于沙尘没有向外扩散的沙尘过程（如2018年5月21—23日）,沙尘粒子则主要分布在0~5 km高度处.     

APEC前后北京SO2垂直分布特征及其对二次硫酸盐生成的影响

SO_2是北京大气中重要的污染气体.为探讨亚太经合组织(APEC)峰会前后北京大气SO_2的垂直分布及其对二次硫酸盐(SO_4~(2-))生成的影响,我们于2014年10月21日至11月30日在地面和北京325 m气象塔260 m高度处同步开展了气体SO_2和亚微米颗粒物中硫酸盐(SO_4~(2-))实时连续在线观测.结果显示,采暖前,北京地面SO_2浓度较低,但高层由于显著受到区域输送的影响浓度较高,两层污染物变化趋势也存在明显差异.采暖后,即APEC后,受本地供暖排放影响,SO_2和SO_4~(2-)浓度显著增加,两层的总体差异也相应减小,变化趋势也更为一致.湿度对SO_2的液相转化起关键作用.我们发现近地面SO_2的转化率(SOR)显著高于260 m,这主要与地面较高的湿度相关.事实上,SOR随着湿度增加而迅速增大,进一步凸显了湿度对SO_2液相氧化的影响.另外,我们也发现SO_2特别是260 m在低湿范围(RH40%)内随湿度增加而逐渐升高,但在高湿范围(RH50%)内则呈下降趋势,说明不同湿度范围内的来源或者生成机制可能有所不同.SO_4~(2-)和PM_(2.5)浓度均随着湿度的增加而增加,但不同湿度范围,增加速率不同.通过相关性和和后向轨迹分析表明,区域输送(特别是途经北京西部和南部的气团)和本地燃煤排放分别是采暖前后污染物的主要来源.