基于硫碳同位素研究南京北郊冬季霾事件中PM2.5来源

2015年12月27日—2016年1月6日,针对南京北郊地区一次霾事件所采PM_(2.5)样品,测定样品中水溶性离子、硫同位素与碳同位素组分含量。水溶性离子研究结果表明:该次霾事件以二次污染为主且移动源占主要地位。硫同位素分析结果表明:硫酸盐的δ~(34)S(SO_4~(2-))值的范围为4.4‰~6.8‰,平均值为5.7‰±0.7‰(n=11),结合该地潜在硫源可知,此次霾事件中硫酸盐气溶胶主要来源为机动车尾气及煤炭燃烧。PM_(2.5)中的δ~(13)C值变化范围为-28.43‰~-24.94‰,平均值为-26.62‰±1.11‰,说明碳质污染物来源主要为机动车尾气、燃煤。此外,硫、碳同位素具有较好的负相关性,结合潜在硫源、碳源可知,2016年1月1日之前,南京北郊地区大气污染源以汽油车尾气排放为主;1月1日之后大气污染源以柴油车尾气和燃煤排放为主。     

电动汽车普及对江苏冬季大气污染影响的数值模拟

为研究电动汽车普及对空气质量的影响,首先利用机动车排放计算模型MOBILE估算了在电动汽车替代50%小型载客车情景下江苏省的大气污染物排放量,并利用中尺度气象-化学模式(WRF-Chem)模拟和分析了电动车替代前后冬季污染物浓度的变化特征.结果表明,如果用电动汽车替代小型载客车,江苏省13个地级市的CO、NO_x、VOC排放量都有所降低,减排量从地区来看,苏南苏中苏北.电动汽车替代将会造成江苏地区由交通排放引起的CO浓度降低20%～35%,氮氧化物浓度降低10%～30%,减排效果总体上苏南地区好于苏中和苏北地区.交通排放对于SO_2、一次PM_(2.5)和PM_(10)的贡献小,也可能是因为清单低估了交通源对它们的贡献,因此,减排效果不明显.受NO_x影响,交通减排增加了O_3浓度.     

南京北郊早春霾污染过程及硫酸盐形成研究

对2016年3月南京北郊PM_2.5进行采样分析,通过样品中的水溶性离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）和碳质组分（OC、EC）,探讨霾污染的特征、来源及硫酸盐形成机制.结果表明,采样期间南京北郊PM_2.5平均浓度（103.22±48.5）µg/m³.污染天二次硫酸盐的形成与NO₂对SO₂的氧化相关性较强,而O₃的氧化作用影响较小;清洁天则相反.污染天,具有酸度缓冲作用的矿物粉尘使得气溶胶颗粒物总体呈弱碱性,而碱性环境下又更利于二次硫酸盐的形成.南京北郊早春二次污染严重,SOC主要由大气中碳氢化合物与O₃发生光氧化反应生成.污染天主要排放源为机动车尾气排放,其次是生物质和煤炭燃烧;清洁天主要排放源为煤炭燃烧和扬尘,机动车尾气影响较小.     

2006~2014年江苏省氨排放清单

为了解江苏省氨排放情况,收集了畜禽养殖、氮肥施用、人体排放、工业生产、机动车排放、燃料燃烧、生物质燃烧、垃圾和污水处理等9类氨源的活动水平数据,并基于排放因子法,估算了2006~2014年江苏省氨排放清单,分析了其历年来氨排放的变化趋势及空间分布特征.结果表明,江苏省的氨排放量由2006年的654.4kt增加到2014年的729.8kt,年均增长率约为1.41%.氮肥施用和畜禽养殖一直是江苏省最主要的氨排放源,共占2014年江苏省氨排放总量的88.19%;非农业源中,由机动车排放及生物质燃烧产生的氨排放增长速度最快.2014年江苏省氨平均排放强度为4.4t/（km²·a）,其结果明显高于我国氨排放强度平均水平.     

民用燃煤排放分级颗粒物中碳组分排放因子

中国是全球碳质气溶胶最重要的贡献者之一,民用燃煤排放占有很大的比重.排放因子的不确定性直接影响碳气溶胶排放清单的准确性.本研究基于室内模拟燃烧实验和稀释通道采样系统,采用FA-3型9级撞击采样器采集了3种蜂窝煤(考虑明烧和闷烧)和包括烟煤与褐煤在内的4种块煤燃烧排放的九级粒径颗粒物,采用热光法分析了不同粒径颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量,计算得到排放因子.结果表明:(1)对于蜂窝煤的明烧与闷烧,PM2.1中OC排放因子分别为0.07g·kg~(-1)和0.10 g·kg~(-1),EC的排放因子为0.002 g·kg~(-1)和0.001 g·kg~(-1);闷烧排放的有机碳颗粒物高于明烧;元素碳排放因子低于明烧.块煤排放PM2.1中OC与EC排放因子分别是1.4 g·kg~(-1)和0.02 g·kg~(-1),高出蜂窝煤排放一个数量级.(2)粒径分析结果表明,民用煤燃烧排放的颗粒物及其载带的碳组分集中在细颗粒物上,碳组分的质量中值粒径均小于2.5μm,总碳(OC+EC)的排放因子粒径分布表明蜂窝煤燃烧排放的碳组分富集于≤0.43μm粒径段,块煤富集于0.43~0.65μm粒径段.     

利用风云四、MODIS及CALIPSO卫星资料分析西北沙尘过程的垂直和水平分布特征

FY-4A提供的高时间分辨率沙尘强度产品为分析沙尘过程中气溶胶分布提供了新的思路.本研究使用MODIS暗像元/深蓝/合成算法的AOD产品以及FY-4A沙尘强度产品,分析了2018年春季中国西北地区的两次典型沙尘过程,并使用CALIPSO后向散射系数产品研究了这两次事件中气溶胶的垂直分布特征.研究结果表明：①风云四号沙尘强度产品与MODIS深蓝算法产品以及合成算法产品在西北沙漠地区的沙尘分布情况上具有很好的空间一致性;②对于沙尘有明显向东输送的沙尘过程而言（如2018年4月4—6日）,沙尘主要分布在2~6 km,有些地区甚至只有4 km以上才存在沙尘,在沙尘输送的下游地区,沙尘主要分布在2 km以下的低空;而对于沙尘没有向外扩散的沙尘过程（如2018年5月21—23日）,沙尘粒子则主要分布在0~5 km高度处.     

APEC前后北京SO2垂直分布特征及其对二次硫酸盐生成的影响

SO_2是北京大气中重要的污染气体.为探讨亚太经合组织(APEC)峰会前后北京大气SO_2的垂直分布及其对二次硫酸盐(SO_4~(2-))生成的影响,我们于2014年10月21日至11月30日在地面和北京325 m气象塔260 m高度处同步开展了气体SO_2和亚微米颗粒物中硫酸盐(SO_4~(2-))实时连续在线观测.结果显示,采暖前,北京地面SO_2浓度较低,但高层由于显著受到区域输送的影响浓度较高,两层污染物变化趋势也存在明显差异.采暖后,即APEC后,受本地供暖排放影响,SO_2和SO_4~(2-)浓度显著增加,两层的总体差异也相应减小,变化趋势也更为一致.湿度对SO_2的液相转化起关键作用.我们发现近地面SO_2的转化率(SOR)显著高于260 m,这主要与地面较高的湿度相关.事实上,SOR随着湿度增加而迅速增大,进一步凸显了湿度对SO_2液相氧化的影响.另外,我们也发现SO_2特别是260 m在低湿范围(RH40%)内随湿度增加而逐渐升高,但在高湿范围(RH50%)内则呈下降趋势,说明不同湿度范围内的来源或者生成机制可能有所不同.SO_4~(2-)和PM_(2.5)浓度均随着湿度的增加而增加,但不同湿度范围,增加速率不同.通过相关性和和后向轨迹分析表明,区域输送(特别是途经北京西部和南部的气团)和本地燃煤排放分别是采暖前后污染物的主要来源.     

上海崇明岛近三年PM_(2.5)浓度变化特征与气象条件的关系

利用2011年1月~2014年2月上海崇明岛地区颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))的连续监测资料,研究了PM_(2.5)总体分布、季节变化、日变化及浓度频率分布规律,初步分析了逆温、相对湿度、风向风速等气象要素对颗粒物浓度的影响。结果表明:2011~2013年该地区PM_(2.5)平均值分别为24.7,33.6和28.3μg/m~3,均低于PM2.5的年平均浓度限值35μg/m~3,细粒子污染程度较轻。PM_(2.5)浓度日变化幅度不大,呈微弱的单峰型分布,9∶00左右达到一天中的最大值,15∶00左右达到最小值。PM_(2.5)浓度的季节分布特征明显,呈现出冬季春季秋季夏季,一般情况下5月份PM_(2.5)月均浓度值最高,8月份浓度最低。PM_(2.5)日平均浓度有57.9%达到国家空气质量一级标准,有93.4%达到国家空气质量二级标准,超标率为6.6%。对PM_(2.5)与各气象要素进行分析后发现:PM_(2.5)质量浓度在逆温层结稳定、风速小、高湿以及近地面盛行西北到西风这样的静稳天气条件配合高空西北方向上的外来污染物输送,容易造成高浓度的PM_(2.5)污染。     

南京地区光化学污染特征及其变化趋势研究

以高浓度臭氧为主要特征的光化学污染是城市地区主要的大气污染问题之一。利用WRF-CALGRID空气质量模式系统模拟南京地区的光化学污染特征,结果显示前体物的浓度分布与污染物排放的情况较吻合,臭氧的高值区主要分布在城市的下风方向、源区浓度较低,白天臭氧的浓度普遍大于日平均浓度。利用WRF-CALGRID模拟减少35%前体物排放后臭氧浓度的变化,结果显示前体物浓度减小幅度与35%相差不大,减少NOx时臭氧增加、减少VOC时臭氧减少,说明南京城市区域多为VOC控制区;进一步通过光化产物指示因子分析,结果显示南京地区的指示因子数值小于敏感性过渡值,控制臭氧浓度要控制VOC的排放。利用WRF-CALGRID模拟未来气温增加条件下臭氧的变化,结果显示南京大部分地区浓度将增高1×10-9以上。城市光化学污染问题不容忽视。     

气相色谱-脉冲氦离子化检测法(GC-PDHID)分析大气中分子氢(H2)浓度

在商用Agilent7890A型气相色谱的基础上,通过自组装、集成及调试,建成了基于气相色谱-脉冲氦离子化检测器(GCPDHID,gas chromatography-pulsed discharge helium ionization detector)观测大气中H2浓度的高精度分析系统.系统采用保留时间定性,峰高定量,最低检测限约为1×10-9(摩尔分数,下同).对浓度约为600×10-9的标气重复进样140次用峰高定量的标准偏差优于0.3×10-9.系统对409.30×10-9~867.74×10-9浓度范围的大气H2具有较好的线性响应.系统使用2瓶标气定量,满足世界气象组织/全球大气观测计划(WMO/GAW)对本底大气H2观测的比对目标.2013年1~11月在广州城区开展大气H2采样观测,采集的样品运回北京实验室利用所建系统进行浓度分析,结果表明该城区大气H2浓度在450×10-9~700×10-9之间波动,观测到最低值出现在每日14:00(北京时,下同),最高值在20:00,其大气H2季节变化趋势与北半球同纬度站点情况类似.