冬季临安大气本底站气溶胶来源解析及其粒径分布特征

利用宽范围粒径谱仪(WPS)、EMS系统、KC-120H中流量采样器、850professional IC型离子色谱分析仪和热/光碳分析仪(DRI2001A)分别观测了临安大气本底站2015年1月9~31日10 nm~10μm气溶胶数浓度粒径分布、常规污染气体浓度、PM_(2.5)浓度及水溶性离子和OC、EC的浓度,利用PMF模式对PM_(2.5)进行来源解析,并分析了不同污染源下气溶胶粒子的谱分布及日变化特征.结果表明,临安大气本底站大气气溶胶数浓度平均为5 062 cm~(-3)·nm~(-1),主要集中在10~400 nm.PM_(2.5)的平均浓度和NO_2、SO_2、CO的平均体积分数分别为123.6μg·m~(-3)、22.6×10~(-9)、34.0×10~(-9)和2.2×10~(-6).水溶性离子以NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+为主,平均浓度分别为19.2、15.4和10.8μg·m~(-3),分别占总水溶性离子的37.9%、30.4%、21.4%.OC和EC的平均浓度分别为24.4μg·m~(-3)和6.6μg·m~(-3).冬季临安大气本底站PM_(2.5)主要来自二次相关源、燃煤排放、机动车排放、扬尘和生物质燃烧,贡献率分别为42.3%、21.4%、17.1%、8.7%和10.6%.不同来源气溶胶数浓度谱分布差异较大,二次相关、机动车排放、扬尘和生物质燃烧气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,峰值分别位于120、50、100和90nm.燃煤颗粒物数浓度谱分布为双峰型分布,峰值分别位于25 nm和100 nm,浓度为19 842 cm~(-3)·nm~(-1)和18 372 cm~(-3)·nm~(-1).二次相关源、燃煤源、机动车排放、扬尘和生物质燃烧表面积浓度谱均为三峰型分布,最大峰值分别位于650、210、160、180和575 nm.不同排放源气溶胶颗粒物数浓度和表面积浓度日变化特征基本一致,多呈双峰型分布,主要受边界层日变化和人类活动影响.     

南京江北新区大气单颗粒来源解析及混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱（SPAMS）于2015年12月1~31日对南京江北新区大气单颗粒进行了测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒747.8万个.结果表明,监测期间南京江北新区总体空气质量较差,污染天气占比为49.2%,SPAMS所捕获的颗粒数与PM_2.5质量浓度的相关性达到0.83,因此颗粒物数浓度在一定程度上能够用来反映大气污染状况,监测点主要污染源包括燃煤源以及机动车尾气源,工业工艺源污染占比居第3位,3种源的总贡献率达到63.5%.从整体上看,PM_2.5质量浓度的升高大多伴随着燃煤及机动车尾气占比的升高,EC、混合碳（ECOC）与OC在生物质燃烧、扬尘、汽车尾气排放、燃煤燃烧以及工业源中均与NO₂^-、NO₃^-以及SO₄^-有较高的混合程度.     

泰山顶(1534 m)夏季气溶胶粒径分布特征

使用宽范围粒径谱仪对泰山顶2017年6月1～25日10 nm～10μm气溶胶数浓度粒径分布进行观测,结合PM(PM_(2. 5)和PM10)以及气象要素数据,分析了泰山顶气溶胶粒径分布特征及其主要影响因素.结果表明,观测期间泰山PM_(2. 5)和PM10的平均浓度分别为20. 7μg·m~(-3)和82. 4μg·m~(-3),PM_(2. 5)/PM10仅为25. 1%.数浓度、表面积浓度和体积分数平均为8 672. 8cm~(-3)、408. 3μm2·cm~(-3)和24. 2μm3·cm~(-3).数浓度谱分布为单峰型分布,表面积浓度和体积分数谱分布均为三峰型分布.数浓度和表面积浓度的主导粒径分别为10～20 nm和100～500 nm,体积分数的主导粒径为100～500 nm和2. 5～10μm.风向对PM和数浓度的影响要比风速的影响大.随着RH的增加,气溶胶数浓度谱由双峰型分布转变为单峰型分布,表面积浓度谱由单峰型分布转变为三峰型分布.     

长春秋季细颗粒物中有机气溶胶组成特征及来源

利用大流量采样器采集了长春城郊2016年10月至2016年11月大气细颗粒物(PM_(2.5))样品共40套,分析了颗粒物中的有机碳(OC)、元素碳(EC)以及非极性有机化合物(主要包括正构烷烃、多环芳烃以及藿烷类化合物)和生物质燃烧标志物左旋葡聚糖的质量浓度,并用分子标记物、特征比值及主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型等方法探讨了有机气溶胶的主要来源.结果表明,观测期间PM_(2.5)的平均质量浓度为(79. 0±55. 7)μg·m~(-3),OC和EC的平均质量浓度分别为(20. 7±15. 6)μg·m~(-3)和(2. 2±1. 1)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)的26. 2%和2. 8%.所测非极性有机化合物的总平均浓度为(186. 3±104. 5) ng·m~(-3),浓度高低顺序为正构烷烃[(101. 3±67. 0) ng·m~(-3)]多环芳烃[(81. 4±46. 0) ng·m~(-3)]藿烷类化合物[(3. 8±1. 9) ng·m~(-3),其主要来源包括煤燃烧源、生物质燃烧源以及交通源.主成分分析-多元线性回归模型得出该地区有机气溶胶主要排放源的相对贡献依次是煤燃烧源(47. 0%)、生物质燃烧源(42. 6%)和交通源(10. 4%).本研究结果可为我国东北地区有机气溶胶污染防控提供科学依据.     

中国民用煤燃烧排放细颗粒物中重金属的清单

基于稀释通道采样系统和室内模拟燃烧实测,并搜集全国各省区煤中11种重金属的含量,推算出两种常用民用煤(蜂窝煤和块煤)燃烧排放的细颗粒物(PM_(2.5))中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sb和Pb等11种重金属排放因子.计算了2012年全国(除港、澳、台地区)民用燃煤排放PM_(2.5)中重金属的排放量,并建立了全国30 km×30 km的网格化清单.结果表明,蜂窝煤燃烧排放PM2.5中,Pb、Zn、As和Cu的排放因子较高,分别为27.1、16.8、0.99和0.97 mg·kg-1,分别是块煤的56、6、10和2倍.2012年我国民用燃煤燃烧排放PM_(2.5)中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sb和Pb的排放总量分别为0.5、30.1、59.5、1.1、29.3、20.0、188.9、64.9、1.6、3.4和176.7 t.湖南、河北、内蒙古、河南和山东等省区民用煤燃烧排放的各种重金属总排放量较高,分别占全国排放总量的12.4%、12.3%、10.4%、9.9%和9.3%.不同重金属的单位面积排放强度与人均排放量显示,北京、河南、山东、湖南、江西、贵州以及内蒙古等地区存在较高的重金属健康风险.空间分布信息显示,Zn和Pb年排放量较大的地区分布较广,主要分布在内蒙古、河北、北京、天津、山东、河南、甘肃、湖南以及江西等省(市)区.本研究所得细粒子中重金属清单可为区域空气质量模拟、人体健康风险评估等提供基础数据.     

南京市大气CO2浓度模拟及源贡献研究

定量研究城市区域人为CO_2通量对于控制温室气体排放具有重要意义,而基于大气CO_2浓度观测与大气传输模型方法反演区域尺度的CO_2通量是未来的一个重要发展方向,其中模型对大气CO_2浓度的模拟则是能否成功反演CO_2通量的重要基础,然而我国还未有针对城市区域CO_2浓度的长时间(1年)模拟.本研究基于高空间分辨率的人为源CO_2资料与拉格朗日大气传输模型(WRF-STILT),对南京市郊区34 m观测高度处2014年大气CO_2浓度进行模拟,并就模型模拟结果的主要影响因素和源贡献组成进行了分析,研究得出以下结论:(1)WRF-STILT模型能较好模拟出4个季节观测到的高CO_2浓度及有季节差异性的日变化特征.(2)观测CO_2浓度的足迹贡献源区(footprint)的季节变化在盛行风向影响下差异巨大,CO_2浓度增加值在前1 d的主要贡献占据总浓度贡献的90%,表明该34 m高度观测点可代表长三角区域的CO_2排放量的影响,而安徽东部和江苏中南部对其影响更大;(3)相对于排放源的日变化,边界层高度等气象因素的差异是引起CO_2强日变化的主要因素,这也是模拟的各季度浓度增加值差异的原因,其中秋季(34.97μmol·mol-1)冬季(30.07μmol·mol-1)夏季(27.28μmol·mol-1)春季(23.36μmol·mol-1);(4)浓度的主要贡献来源分别为石油生产(41%)和能源工业(26%),这和长三角区域的人为源CO_2排放通量差异巨大(石油生产:3%,能源工业:35%).     

中国东部冷锋推进中的PM2.5三维结构变化特征

利用观测资料和中尺度天气-化学模式（WRF-Chem）对一次冷锋南下天气过程导致的我国东部大范围空气污染开展研究,强调了冷锋过境前后的边界层结构及其对PM_2.5三维结构和变化的影响.观测发现,地面重污染区域位于冷锋前部均压场或等压线稀疏区域,在冷锋由北向南快速移动过程中,途经各站点PM_2.5浓度峰值伴随锋前而至.WRF-Chem模式可以较好地模拟中国东部地面和高空气象要素以及PM_2.5浓度的时空变化.模拟结果表明,处于该移动冷锋天气系统相同位置的沿途各站点的边界层结构以及PM_2.5垂直廓线表现出相似的特征.即:当冷锋开始入侵时,锋前污染物从地面被抬升到高空,PM_2.5浓度的增加和高空风速的增大导致高空PM_2.5通量增大,且PM_2.5浓度高值区随着高度升高向暖气团一侧倾斜.夜间冷锋过境引发边界层内对流性不稳定增加,边界层高度可达1 km以上,打破了边界层昼夜演变特征.本研究表明,垂直观测和精细模拟的结合可以有效地解释天气过程对空气污染的...     

保定市冬季PM2.5的氧化潜势特征及其影响来源分析

为了探究保定市郊区2018年冬季PM_2.5氧化潜势的特征及其影响来源,利用二硫苏糖醇（DTT）测定法对PM_2.5中活性氧进行测定,采用皮尔逊相关分析PM_2.5中各化学成分与氧化潜势的关系,并且利用PMF对DTT_v进行污染源解析.结果表明,冬季保定市ρ(PM_2.5)平均值为（140.96±70.67）μg·m^-3,高于同时期北京PM_2.5浓度.氧化潜势的DTT_v和DTT_m值均表现出白天高于夜间的情况[DTT_v白天为（2.37±0.76） nmol·（min·m³）^-1,夜间为（2.14±1.17） nmol·（min·m³）^-1; DTT_m白天为（0.96±0.60） pmol·（min·μg）^-1,夜间为（0.76±0.41） pmol·（...     

支持向量机回归在臭氧预报中的应用

采用南京工业区2016年5月20日~8月15日这一高臭氧（O₃）期的O₃、O₃前体物和常规气象资料数据,利用支持向量机回归（SVMr）方法分别预报O₃的小时值、日最大值和最大8 h滑动平均值.结果表明,O₃小时值预报的相关系数（R²）为0.84,平均绝对误差（MAE）和平均绝对百分误差（MAPE）分别为3.44×10^-9和24.48,O₃前期浓度、紫外B波段辐射（UVB）和NO₂浓度是关键因子.O₃日最大值预报的主要因子是NO_x在07：00的浓度和UVB.预报O₃ 8 h时UVB和气温起重要作用.加入前体物项能够使O₃的预报精度提升10%~28%.与多元线性回归方法相比,SVMr对O₃浓度的预报有明显优势.     

1960~2012年长江三角洲地区雾日与霾日的气候特征及其影响因素

利用1960~2012年长江三角洲地区气象观测资料,对长江三角洲区域雾和霾的时空分布及其影响因素进行了分析.结果表明:长江三角洲地区雾、霾分布不均匀,雾日大值区主要分布在江苏省盐城中部沿海地区、安徽省黄山地区、浙江东部沿海地区,霾日大值区主要分布在以南京、杭州、合肥、衢州为中心的周边城市.时间变化上,城市化水平高的大城市年雾日数在20世纪80年代之前呈增加趋势,之后呈减少趋势;城市化水平低的小城市年雾日数也呈先升后降的趋势,但下降时间滞后于大城市.大城市雾日月平均分布冬季最多,春秋季次之,夏季最少,小城市雾日月平均分布呈双峰型特征,即春季和冬季较多.大城市和小城市年平均霾日数一直呈增加趋势且20世纪90年代之后差距变大.区域气候变化和城市化导致的温度上升,空气污染加剧导致的气溶胶增加,是造成长江三角洲雾日、霾日不同变化特征的原因,但它们之间的相互作用效应复杂,值得深入研究.