杭州市PM2.5中水溶性离子的污染特征及其消光贡献

对杭州市2013年大气PM_(2.5)进行采样分析,探讨了其中水溶性离子的污染特征和消光贡献.杭州市PM_(2.5)中总水溶性离子的质量浓度为37.5μg·m~(-3),占PM_(2.5)质量浓度的44.4%,二次离子SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)是水溶性离子的主要成分,共占到水溶性离子的83.4%.PM_(2.5)和主要水溶性离子的质量浓度都在冬季最大,夏季最低,夏秋季水溶性离子占PM_(2.5)的比值明显高于冬春季,而SNA在总水溶性离子中的比例4个季节非常接近.燃料燃烧和汽车尾气排放导致的二次离子生成,对杭州市PM_(2.5)贡献最大.SOR和NOR的年平均值分别为0.27和0.15,SO_2在大气中的转化率大于NO_x,SOR和NOR与相对湿度都呈现出明显正相关,非均相氧化过程对SO_4~(2-)和NO_3~-的生成具有重要贡献.气溶胶中[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的年平均值为0.63,主要受到燃煤排放的影响.霾天随着霾污染等级的逐渐加重,PM_(2.5)、水溶性离子和SNA的浓度都逐渐增大,SOR和NOR值也不断升高,霾天稳定的天气条件,能有效促进污染物的积累和二次转化.PM_(2.5)和SNA的质量浓度与大气消光系数都呈现出明显正相关,使用IMPROVE公式对不同化学组分消光系数的计算结果能够基本反映出气溶胶对大气散射的变化趋势,其结果显示SNA对大气总消光系数的贡献达60.8%.SNA的消光系数冬季最高,夏季最低,随着霾污染等级的加重,SNA的消光系数和对总消光的贡献比例也逐步增加.     

基于质子转移反应质谱(PTR-MS)对北方冬季大气氨的观测研究

氨是大气中广泛存在的碱性气体,已有的研究表明,氨能够参与包括硫酸/水体系的三元成核过程,进而促进新粒子的形成;同时,氨也是大气二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物,对二次有机气溶胶的形成具有不可忽视的影响.了解大气中氨的污染情况,实现对大气中氨的高时间分辨率的在线观测,对于研究大气中氨的时空分布及来源解析,进而加深对气溶胶生成机理及气溶胶在大气辐射平衡与气候变化中作用的认识有重要意义.本研究使用一台自主搭建的质子转移反应质谱仪（PTR-MS）,以丙酮作为反应试剂,由电晕放电离子源产生质子化的丙酮反应试剂离子（（C₃H₆O）_nH⁺）（n=1,2）,与大气中的气态氨及其他碱性气体发生质子转移反应后进行质谱检测.丙酮（C₃H₆O）相较于水（H₂O）和乙醇（C₂H₅OH）,具有更高的质子亲和力（PA=194.1 kcal·mol^-1）,对PA较高的碱基化合物的选择性更好,可减少其他物质对四极杆质谱检测结果的影响.本研究在2017年11月9日—2018年1月10日和2018年11月12日—2019年1月2日华北地区气溶胶生成机理综合研究联合外场观测期间,将PTR-MS部署于山东省德州市平原县气象局观测场内,对大气中的氨气进行实时在线观测.结果表明,两次观测的气态氨平均值分别为（5.89±5.27）ppbv和（2.65±2.41）ppbv,均呈现出一个明显的日变化规律,即上午6：00—7：00出现峰值,随后逐渐下降,在下午大约15：00浓度达到最低值,随后上升.结合正交矩阵因子分解法（Positive Matrix Factorization,PMF）模型对当地近地面大气中氨气进行初步的来源分析,发现当地大气中氨气的来源主要是周边农村在冬季大量使用生物质燃料燃烧取暖造成的生活排放和当地交通源排放.两次冬季观测中当地农村取暖等生活排放分别占到66.0%和55.0%;交通排放在两次观测中分别占到27.0%和36.8%;农田土壤释放、畜牧养殖排放和工业排放等其他来源占比较低,分别是6.2%和7.5%;外部传输来源只占到很少一部分,分别是0.8%和0.7%.2018年的冬季观测相较于2017年,氨气浓度总体出现下降,主要来源还是以当地农村冬季生活和取暖燃烧排放为主,但通过相关政策管控,这一污染来源得到改善.     

青藏高原东缘冬季PM2.5中碳组分特征和来源解析

于2017年冬季12月13—21日在青藏高原东缘理塘地区分昼夜采集PM_2.5样品,并用DRI2001A热光碳分析仪测定了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,研究青藏高原PM_2.5中碳组分的化学特征及主要来源,以期为理塘地区制定污染排放政策提供参考。结果表明,2017年冬季青藏高原东缘理塘地区PM_2.5平均质量浓度为44.34μg·m^?3,OC和EC的质量浓度为12.72μg·m^?3和3.85μg·m^?3,分别占PM_2.5质量浓度的29.61%和8.96%。通过经验公式,计算得到总碳气溶胶(TCA)质量浓度为24.20μg·m^?3,占PM_2.5的54.84%,说明碳质气溶胶对青藏高原东缘理塘地区PM_2.5有着十分重要的贡献。OC和EC在白天和夜间都有较高的相关性(相关系数分别为0.74和0.91),表明OC和EC的来源基本一致,受燃烧源影响较大。其中白天的相关系数低于夜间,说明青藏高原东缘理塘地区白天碳组分来源相对复杂。昼夜浓度对比显示,青藏高原东缘理塘地区PM_2.5白天和夜间的质量浓度分别为53.88μg·m^?3和33.44μg·m^?3,OC和EC浓度白天高于夜间,表明白天人为排放相对较高。冬季观测期间,PM_2.5中二次有机碳(SOC)昼夜浓度分别为1.11μg·m^?3和3.03μg·m^?3,分别占OC质量浓度的7.09%、26.59%,表明青藏高原东缘理塘城区白天碳组分主要为一次源。利用PMF 5.0软件对理塘城区碳组分进行进一步的解析,结果显示燃煤和生物质燃烧的混合源对总碳(TC)的贡献高达47.84%,占比最高;其次是汽车尾气和柴油车尾气源,贡献率分别为28.62%和23.54%。     

基于不同周期PM2.5组成高时间分辨观测的PMF源解析研究

于2017年1月1日—12月31日对南京市城区大气细粒子(PM_2.5)化学组分（元素、水溶性离子和碳质组分）的小时质量浓度进行连续观测,采用正矩阵因子分析（Positive Matrix Factorization,PMF）模型分别基于全年观测数据（PMF全年）和逐月观测数据（PMF月份）进行源解析,比较不同观测周期源解析结果的差异以及对PM_2.5各组分浓度估算的准确性.结果表明：不同观测周期下,PMF源解析结果中因子类型未发生改变,但因子组成和贡献分布存在较大差异.由于PMF模型假设同一观测周期内源成分谱不发生变化,只有基于逐月观测数据的PMF源解析才能体现全年范围内因子组成和贡献分布的变化.尽管PMF全年和PMF月份的分析结果均能准确估算PM_2.5组分的月均浓度,但PMF月份结果对各组分小时浓度的估算值和观测值在时间变化上更一致.这是因为PMF模型要求对各组分浓度的平均值进行拟合,易低估（或高估）PM_2.5组分在观测周期内的极大（或极小）值.因此,基于短期（例如,月份）高分辨观测数据的PMF分析...     

2020～2021年新冠疫情期间南京市PM2.5化学组成与来源变化特征

为了解新冠疫情期间极端减排情景下南京市PM_2.5的化学组成和来源变化,对南京市2020年1～3月和2021年6～8月两次疫情管控前后PM_2.5化学组分(水溶性无机离子、碳质组分和无机元素)的小时观测结果进行分析.结果表明,NO^-₃浓度在两次疫情管控期间比管控前分别下降52.9%和43.0%,高于NH⁺₄(46.4%和31.6%)和SO₄^2-(33.8%和16.5%).由于观测点位于交通干道附近,元素碳(EC)的下降幅度(35.4%和20.6%)高于有机碳(OC; 11.1%和16.2%).结合以上丰量组分特征比值的变化,推断疫情管控对交通排放的影响比工业活动更显著.各主要丰量组分浓度在疫情管控前后的连续变化过程表明,来自本地交通排放的NO_x对PM_2.5中NO^-₃的形成有重要贡献,并且是短期内本地PM_2.5...     

基于遥感-过程耦合模型的地表蒸散量应用研究

作为陆面过程中地气相互作用的重要过程之一,蒸散发(Evapotranspiration,ET)在地球的大气圈-水圈-生物圈中发挥着重要作用。利用遥感-过程耦合模型BEPS,以中分辨率成像光谱仪(MODIS)数据和NCEP/NCAR再分析资料为主要输入,模拟分析了2007-2009年美国区域的地表ET,同时利用通量观测网AmeriFlux的站点观测数据验证该模型在ET模拟研究中的可靠性与适应。结果表明：12个站点通量实测值与BEPS模型模拟的ET值的相关系数为0.7297(P<0.05),表明BEPS模型能够较好的模拟研究区的地表ET。ET在1年内呈现明显的单峰趋势,5-9月ET值较高,可达60 mm·mon-1以上,最小值在1月份,值为8.39 mm·mon-1,最大值在7月份,值为118.04 mm·mon-1。该区域ET的平均年总量为505 mm·a-1。受地形、气候的影响,ET最高值对应于南部区域,这些地区ET的年总量普遍在600 mm·a-1以上,最高值为1667 mm·a-1,对应的主要覆被类型为草地和农田;中北部和东部的大部分区域ET年总量为400~600 mm·a-1;ET最小值在西部区域,年总量小于400 mm·a-1,对应覆被类型为疏林地和混交林。降水量与ET差值呈现从东向西逐渐递减的趋势,最小值主要分布在西部沙漠。整个研究区域ET与降水量之比的平均值为0.72,由东向西基本呈现增加趋势,在西部以及中北部的部分地区比值达到最大。     

模拟增温对冬小麦-大豆轮作农田土壤呼吸的影响

为研究模拟增温对冬小麦-大豆轮作农田土壤呼吸的影响,设置了随机试验,观测增温和对照处理的农田土壤呼吸速率.采用LI-8100开路式土壤碳通量测量系统对农田土壤呼吸速率进行观测,并采用气压过程分离技术（BaPS）测定土壤CO2产生速率.在观测土壤呼吸速率的同时,观测了两处理的土壤温度、湿度.结果表明,不同增温处理下土壤呼吸速率的季节变异趋势基本一致,其季节变异与土壤温度的变异具有一致性.冬小麦田增温和对照处理的平均土壤呼吸速率分别为（3.54±0.60）μmol·（m2·s）-1和（2.49±0.53）μmol·（m2·s）-1,大豆田增温和对照处理平均土壤呼吸速率分别为（4.80±0.46）μmol·（m2·s）-1和（4.14±0.29）μmol·（m2·s）-1.模拟增温显著促进了冬小麦田和大豆田的土壤呼吸作用,在冬小麦生长后期（抽穗-成熟期）增温和对照处理的土壤呼吸速率差异最为明显（P〈0.05）;在大豆开花-结荚期以及鼓粒-成熟期增温与对照的土壤呼吸速率分别存在极显著性（P〈0.01）和显著性（P〈0.05）差异.进一步的研究表明,模拟增温和对照处理土壤呼吸均与土壤温度存在极显著（P〈0.01）的指数回归关系,但增温处理的土壤呼吸的温度敏感性明显高于对照,小麦生长季增温和对照处理的土壤呼吸温度系数Q10值分别为1.83和1.26,大豆生长季两处理的土壤呼吸温度系数Q10值分别为2.85和1.70.本研究表明,增温显著促进了农田土壤呼吸作用。     

南京北郊冬季PM2.5中芳香酸的测定及来源解析

于2014年12月采集了南京北郊大气中PM_(2.5)样品,优化了LC-MS分析大气PM_(2.5)中芳香酸的定量方法,测定了其中的芳香酸、主要水溶性离子、有机碳和元素碳的浓度.定量结果表明,所测定5种芳香酸的总平均浓度为(50.01±16.05)ng·m~(-3),其中对苯二甲酸、邻苯二甲酸、偏苯三甲酸、4-甲基邻苯二甲酸与间苯二甲酸的平均浓度依次为(34.54±12.79)、(8.14±3.34)、(2.27±1.39)、(1.68±0.77)和(1.08±0.43)ng·m~(-3).应用主因子分析/绝对主因子得分(PCA/APCS)受体模型对颗粒物进行了来源解析.源解析结果表明,南京北郊冬季PM_(2.5)中的邻苯二甲酸、偏苯三甲酸、4-甲基邻苯二甲酸主要来自大气中二次转化;其中偏苯三甲酸有少部分来源于机动车尾气的一次排放;间苯二甲酸除来自于二次气溶胶源和生物质燃烧外,还有少部分来自机动车尾气的一次排放,而对苯二甲酸则主要来源于生物质燃烧和机动车尾气的一次排放.     

生物炭对人工湿地植物根系形态特征及净化能力的影响

构建了菖蒲人工湿地,通过向人工湿地中加入小麦秸秆生物炭、芦苇生物炭及木屑生物炭以研究生物炭对人工湿地中植物根系形态、溶解氧及净化能力的影响.结果表明,加入3种生物炭能显著增加人工湿地中菖蒲根的总根长、总投影面积、总体积、总表面积、根尖数、分枝数和根干重以及人工湿地中的溶解氧含量(P0.05);其中加入木屑生物炭后,菖蒲根的根长、投影面积、表面积、总体积、根尖数、分枝数和根干重分别增加了96.1%、106.2%、185.6%、172.5%、75.3%、121.5%和84.9%.加入生物炭后,菖蒲根系形态与人工湿地中溶解氧含量、总氮去除率、总磷去除率和COD去除率间均显著正相关(P0.05).在水力负荷0.022 m3·(m2·d)-1时,加入木屑生物炭显著增加了人工湿地对总氮、总磷和COD的去除率(P0.05).木屑炭有效地促进了人工湿地中植物根系的生长,增加了人工湿地溶解氧含量,提高了人工湿地的净化能力.     

基于达标约束的南京市环境空气质量情景模拟

以2030年南京市6项污染物达标为约束,在2015年大气污染物排放清单基础上,利用CMAQ模型分析了PM_(2.5)对南京本地不同前体物排放的敏感性,通过情景分析预测排放清单,模拟了4种减排情景的空气质量变化,最终获得达标约束下大气污染物总量控制指标.模拟结果显示,减少一次颗粒物PPM (primary particulate matter)排放对降低大气中的PM_(2.5)浓度最为有效;在周边地区减排的基础上,本地减少PPM排放对PM_(2.5)年均浓度下降的相对贡献可达88%,其次为NH_3、NOx、SO_2与VOCs减排,其相对贡献分别为10. 3%、5. 5%、3. 2%与0. 5%;相比2015年,4种情景下南京市主要大气污染物减排比例在22%～53%,未来控制活动水平对减排SO_2、NH_3与CO较有效,而NOx和VOCs末端治理方面还有较大空间;将SO_2、NOx、PM10、PM_(2.5)、BC、OC、CO、VOCs及NH_3的排放量分别控制在2. 43×104、8. 47×10~4、9. 42×10~4、3. 74×10~4、0. 19×10~4、0. 30×10~4、26. 56×10~4、13. 08×10~4及1. 50×10~4t以内时,预计南京市6项污染指标可以达到国家环境空气质量二级标准.