根际土壤中汞甲基化与去甲基化作用双同位素示踪研究

根际环境特殊的理化性质可能显著促进汞(Hg)的甲基化.为证实上述假设,本研究采集了三峡库区消落带狗牙根根际土和非根际土,分别测定了根际土与非根际土中总汞(THg)和甲基汞(MeHg)含量及主要理化性质,并采用双同位素示踪法(~(199)Hg~(2+)和Me~(201)Hg)进行室内模拟培养实验,探究其Hg的甲基化与去甲基化速率.结果表明,根际土壤中的Fe~(2+)、Mn~(2+)、有机质含量、过氧化氢酶活性显著高于非根际土(p0.05),MeHg含量、细菌、真菌数极显著大于非根际土(p0.01);根际土壤中MeHg的含量与Mn~(2+)、SO_4~(2-)、有机质含量存在显著正相关性(p0.05),与过氧化氢酶活性、细菌、真菌数存在显著正相关性(p0.01);根际土壤中Hg甲基化、去甲基化速率、净甲基化潜力均显著大于非根际土(p0.05),有菌根际土的甲基化与去甲基化速率显著大于无菌根际土(p0.05).本研究证实了根际是Hg发生甲基化的一个活跃区域,其中,微生物在根际土壤中Hg的甲基化与去甲基化过程中均起着主要作用.     

三峡库区澎溪河回水区溶解态金属离子来源和时空分布特征分析

以三峡库区北岸最大支流澎溪河的高阳平湖段为例,探讨随着调水方式导致的水位变化,三峡库区支流金属离子Ca、Zn、Fe、Cr、Pb、Cu和Hg等在时间、水平和垂直空间维度上的分布和动态.在2013年6月5日~2014年5月29日为期1 a的采样周期内于澎溪河长年回水区高阳平湖的4个采样点采样共21次,平均每17.3 d采集一次.水体样品分别采自水体表层(0~0.5 m)、中层和底层(底泥以上0.5 m).冬季水体不分层期间,中层样品采自水深1/2处,分层时则采自温跃层.应用RBR-80220型水质自动分析仪监测各样点水温、电导率、水深等数据.水样采用冷原子吸收法和电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)测定各金属质量浓度.运用Excel、SPSS软件进行数据统计分析;以Hg离子为例,利用Matlab软件构建各水位时期金属离子质量浓度分布三维柱状图.结果表明:(1)从水体可溶性金属离子质量浓度角度,澎溪河水质总体较好,Cr、Pb、Cu、Zn和Hg等离子均低于地表水环境质量标准(GB3838-2002)Ⅲ类水质标准相应离子质量浓度;(2)在来源上,Cr、Pb和Cu等离子来源于干流回水;Fe和Zn离子来源于澎溪河内源;Hg离子来源受干流回水和内源影响.金属离子随着温度分层出现质量浓度分层现象;(3)影响高阳平湖电导率的主要物质是非金属离子.     

春季沙尘过程北京市不同粒径大气气溶胶污染特征及来源分析

为了解沙尘气溶胶在大气中的物理、化学特性演变,于2017年5月北京沙尘暴发期间,对北京大气中不同粒径颗粒物的质量浓度进行了连续观测,并用离子色谱仪和水溶性有机碳分析仪对其中的主要水溶性化学组分进行了检测.结果表明,沙尘期间TSP及其中的水溶性有机碳(WSOC)、元素碳(EC)、有机碳(OC)和水溶性无机离子的平均质量浓度分别为(2237.59±681.49)、(29.90±18.05)、(1.46±3.05)、(67.35±29.07)和(136.75±46.38)μg·m~(-3),除EC变化不大外,其他成分沙尘期浓度远高于非沙尘期,其中Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、WSOC的浓度分别为沙尘前的11.55、3.00、14.88、14.89、9.40、4.60、2.40、3.91、1.83倍,浓度增长最为明显的是地壳元素离子,变化最小的为NH_4~+和NO_3~-;粒径分析表明,地壳元素离子在整个采样期间均在粗粒径段(4.7~5.8μm)表现出最大浓度;沙尘期间SO_4~(2-)及NO_3~-均以粗模态为主,沙尘结束后SO_4~(2-)在0.43~0.65μm粒径段出现峰值,而NO_3~-依然是在4.7~5.8μm粒径段出现峰值,表明大部分NO_3~-主要以非均相反应存在于粗粒径段中.沙尘期SO_4~(2-)与地壳元素离子表现显著的正相关关系,与NH_4~+没有表现出相关性,表明沙尘期SO_4~(2-)主要来自于沙尘携带的一次来源,非沙尘期SO_4~(2-)与地壳元素没有明显的相关性,而与NH_4~+之间相关系数r=0.70,表明其为非均相二次转化形成.NO_3~-与地壳元素离子和NH_4~+的相关性分析表明其在沙尘期既有一次来源,也有二次转化,而在非沙尘期主要来源于二次转化过程.     

基于POI大数据的重庆主城区多中心识别

我国大量城市在其规划中均提出多中心的空间发展战略,但多中心结构演变是否达到规划预期,能否通过有效途径识别多中心结构和功能,成为目前学术界研究的热点。相比于人口、用地、产业等传统调查和识别方法,城市大数据的出现为多中心识别提供了契机,尤其是基于POI（Point of Interest）大数据的分析比传统方法更加准确高效。论文以重庆主城区40余万条POI数据为基础,利用核密度分析、自然断点法和邻近分析等方法,根据整体及不同类型POI数据的空间分布特征与聚集程度,识别城市总体及不同职能的多中心结构及其影响范围。结果表明：重庆作为山地城市,在自然约束和规划引导下,呈现出明显的“多中心、组团式”结构。不同职能类型的城市中心也呈现明显的多中心分布特征。重庆的主副中心在内环以内集聚,但不同中心的发育程度及其空间聚集度差异显著。外围新兴的西永、茶园等副中心发展相对滞后,城市要素集聚功能有待加强。     

大兴安岭南瓮河湿地类型对土壤中甲基汞分布的影响

甲基汞(methylmercury,MeHg)是所有汞(Hg)的化合物中毒性最强的有机物,其毒性远远大于无机Hg. MeHg可能通过食物链的传递进入人体,威胁人类健康.本研究以大兴安岭南瓮河国家自然保护区为研究对象,分析了中位沼泽、低位沼泽、岛状林、森林土4种湿地类型土壤样品MeHg含量分布差异以及土壤性质对MeHg含量的影响.结果表明:(1)总汞(THg)与MeHg含量变化趋势不一致,THg含量的高低顺序为:岛状林[(138. 76±101. 97) mg·kg~(-1)]森林土[(117. 57±32. 44) mg·kg~(-1)]低位沼泽[(71. 8±1. 42) mg·kg~(-1)]中位沼泽[(65. 11±26. 69) mg·kg~(-1)],而MeHg含量高低顺序为:岛状林[(1. 14±1. 15)μg·kg~(-1)]中位沼泽[(0. 87±1. 06)μg·kg~(-1)]低位沼泽[(0. 28±0. 06)μg·kg~(-1)]森林土[(0. 1±0. 05)μg·kg~(-1)];(2)岛状林和中位沼泽中MeHg的含量较高且随采样位点波动较大,低位沼泽和森林土中MeHg的含量较低,每个取样点之间变化较小;(3)沼泽湿地形成的时间越长,MeHg的含量越多,即中位沼泽[(0. 87±1. 06)μg·kg~(-1)]低位沼泽[(0. 28±0. 06)μg·kg~(-1)];土壤p H与MeHg的含量呈显著正相关(P 0. 05);含水率(WC)、有机质(OM%)、总碳(C%)、总汞(THg)含量在中位沼泽地区与MeHg含量呈显著的线性关系(P 0. 05);土壤p H、铵态氮(NH+4-N)含量在岛状林地区与MeHg含量呈显著的线性关系(P 0. 05).本研究阐明了不同湿地生态系统MeHg的分布特点及其影响因素,为全面评价湿地生态系统中MeHg积累及其环境风险提供了数据支撑.     

天然沸石中离子交换平衡的离子特异性研究

沸石在改良土壤和保护环境等方面有着广泛的应用,研究沸石离子交换中的特异性效应对更好地利用沸石有着重要意义.碱金属离子在天然斜发沸石中的交换平衡时的最大吸附量存在着明显的特异性效应;对于同价的碱金属离子,其交换吸附能力差异随着离子浓度的降低而增大.这种实验现象不能用库仑力、离子体积、水合作用、色散力、经典诱导力以及表面络合等相关理论进行完整解释.分析发现,根本原因来自离子因量子涨落而产生的极化与沸石颗粒表面电荷产生的强电场之间的相互作用,这种相互作用导致了离子间偶极矩差异随着表面电位的升高而增大,进而使离子-表面吸附能差异增大,并出现不同的交换吸附能力.由于沸石表面电荷密度较高,离子体积效应对其在双电层中的分布也起着比较重要的作用,导致碱金属离子在沸石表面的交换平衡结果在高表面电位(绝对值大于0.2 V)下才表现出较大选择性,与低电荷密度表面上的交换平衡结果存在一定差异.     

重庆缙云山降水中不同形态汞的含量及其沉降量

于2013年4月至2014年3月连续1 a,利用湿沉降自动采样器采集了重庆缙云山的雨水样品,分析了样品中不同形态汞的含量,并计算其沉降量.结果表明,降水中总汞(THg)、溶解态汞(DHg)、颗粒态汞(PHg)、活性汞(RHg)、总甲基汞(Me Hg)、溶解态甲基汞(DMe Hg)、颗粒态甲基汞(PMe Hg)的含量范围分别为7.47~120.11、2.51~43.03、2.28~77.99、0.14~15.14、2.58×10-2~101.62×10-2、0.30×10-2~72.29×10-2、1.45×10-2~63.55×10-2ng·L-1.在计算各形态汞体积加权平均含量(VWM)的基础上,分别算出其年沉降通量为:42.71、23.51、19.20、5.87、0.61、0.34、0.27μg·(m2·a)-1.Me Hg占THg的比例是0.07%~3.79%(平均1.34%),而PHg占THg的比例以及PMe Hg占Me Hg的比例分别是10.49%~89.30%(平均49.95%)、4.31%~98.86%(平均43.14%).除Me Hg外,其它形态汞的含量和沉降量都表现出了明显的季节变化特征,THg、DHg、PHg的含量均为冬季最高而夏季最低,RHg的含量在春冬季明显高于秋夏季.THg、DHg、Me Hg、DMe Hg的沉降量与降雨量具有相同的季节变化趋势,均为春季夏季秋季冬季,RHg的沉降量也是春季最大,而冬季最小.缙云山大气汞沉降不仅受到降雨量、降雨频率以及其它气象条件的影响,也受到了人为活动的干扰.     

不同紫色母岩对景观水体氮磷及有机物去除的影响

选取重庆地区分布面积较广的蓬莱镇组(S1)、沙溪庙组(S2)、飞仙关组(S3)和遂宁组(S4)这4种不同紫色母岩,将其灭菌后加到未灭菌的取自西南大学崇德湖的景观水体中,进行生态缸构建,研究不同紫色母岩理化性质对水体中氮磷及有机物去除的影响.结果表明,实验条件下,S1组对水体总氮、总磷及氨氮去除效果最好,去除率分别为45.1%、62.3%、90.0%;S4组对水体中COD去除效果最好,去除率为94.5%;实验前后紫色母岩中氨氮含量变化均不明显,说明紫色母岩的吸附作用不是导致水体中氨氮下降的主要因素;砷对硫酸盐还原菌有抑制作用,铜、镁对革兰氏阴性菌有促进作用,水体中微生物多样性与总氮含量正相关;微生物群落结构与环境因子的PCA分析得出母岩通过释放矿质元素影响水体中微生物群落结构及组成,从而影响水体氮磷及有机物去除.     

红壤丘陵区冬季大气湿沉降化学特征及森林冠层对其截留作用机制

通过对亚热带千烟洲流域的冬季湿沉降化学特征及森林穿透雨进行研究,揭示亚热带流域森林冠层对大气湿沉降中的营养元素(C、N、P、S)及金属元素(K、Ca、Na、Mg、Al、Fe、Mn、Zn)的截留与作用机制.结果表明:1亚热带丘陵区冬季大气湿沉降以酸沉降为主,p H变化范围在3.49~7.0之间,冬季酸沉降离子中以SO_4~(2-)和NO_3~-为主,其月平均沉降通量分别为4.68 kg·hm~(-2)和0.36 kg·hm~(-2),痕量金属元素中以Zn、K、Ca沉降为主,其沉降通量分别为1.72、0.56、0.36 kg·hm~(-2);2森林林冠对溶解性有机碳(DOC)、溶解性总氮(DTN)、总磷(TP)以及痕量元素Ca、Mg、Mn有明显的截留与离释作用,离释百分比达到64.69%、206.75%、301.38%、137.94%、405.25%、1 226.60%;而对Zn、SO2-4具有很好的吸收作用,吸收百分比为73.50%和12.51%,显著降低了亚热带流域冬季酸沉降对土壤生态系统的危害.     

柠檬酸对三峡水库消落区土壤中汞活化及甲基化的影响

利用室内模拟实验,用不同浓度柠檬酸溶液分别浸提和培养土壤,探讨了植被根系分泌物的主要成分柠檬酸对三峡库区消落带土壤中汞活化及甲基化的影响.结果表明,添加柠檬酸后浸提液中汞含量在达到最高值之前均高于对照组(0 mmol·L~(-1)),且随柠檬酸浓度的增加而增大.0、1、2、4、5、6、8 mmol·L~(-1)浓度下最大汞溶出量随柠檬酸浓度的增加先增大而后保持稳定,分别占供试土壤总汞的1.03%、1.67%、1.99%、2.47%、2.68%、2.73%、2.73%.培养实验中,土壤甲基汞(Me Hg)含量在前3 h内基本维持稳定,随后除对照组增加缓慢外,其余组均开始上升,且上升速率随柠檬酸浓度的升高而增大.在同一培养时段内,土壤Me Hg含量及增加量随柠檬酸浓度的升高而增大.表明柠檬酸对土壤中无机汞向甲基汞的转化过程有一定的促进作用,且促进作用随着柠檬酸浓度的增加而愈加显著.