郑州市春季大气污染过程VOCs特征、臭氧生成潜势及源解析

利用GC5000在线气相色谱仪于2018年4月15日～5月15日对郑州市城区环境大气挥发性有机物(VOCs)进行监测,开展其污染特征、臭氧生成潜势(OFP)和来源解析研究.结果表明,监测期间,郑州市春季VOCs平均体积分数为40.26×10~(-9),非污染日和污染日VOCs平均体积分数分别为35.82×10~(-9)和44.12×10~(-9),污染日相较非污染日增长23%;VOCs物种对OFP的贡献表现为烯烃芳香烃烷烃炔烃;源解析结果显示监测期间郑州市VOCs主要来源是LPG源(66.05%)、机动车源(47.39%)、工业溶剂源(37.51%)、燃烧源(37.80%)和植物排放源(11.25%),且污染日的LPG源和植物排放源的贡献率较非污染日增长22.92%和68.50%.     

郑州市VOCs组分排放清单及其臭氧生成潜势

基于人为源挥发性有机物（VOCs）活动水平统计和源成分谱梳理,采用排放因子法,建立了郑州市2016年VOCs组分排放清单,评估了各类源臭氧生成潜势（OFP）.结果表明,2016年郑州市人为源VOCs排放总量为96215.3 t,排放量最高的是道路移动源（29.7%）,其次是有机溶剂使用源（28.1%）;排放量最高的组分是烷烃（29.8%）,其次是芳香烃（29.0%）.郑州市人为源VOCs的OFP为341291.0 t,贡献最高的排放源是道路移动源（30.5%）,其次是溶剂使用源（28.8%）,其中轻型汽油车、内墙涂料使用、机动车表面涂层、加油站装卸油和非金属矿物制造是OFP的主要次级排放源,也是郑州市降低臭氧污染时需重点管控的VOCs排放源.对于VOCs种类而言,贡献较高的是芳香烃（42.8%）,其次是烯烃（38.9%）,未来应加强对间/对-二甲苯、丙烯和乙烯等物种排放来源的控制.     

中原城市群区域碳储量的时空变化和预测研究

为了有效评估中原城市群碳储量,运用灰色预测模型获取动态碳密度数据,结合Dyna-CLUE模型和InVEST模型,动态评估2005~2030年土地利用变化下不同情景的碳储量演变特征,以及城市发展对碳储量的影响.结果表明,2005~2020年中原城市群碳储量分别为1689.59×10⁶t、2035.36×10⁶t、2066.34×10⁶t和2093.05×10⁶t,呈现持续增加趋势;2030年经济发展情景、生态保护情景和经济生态协调发展情景下碳储量分别为2162.45×10⁶t、2179.39×10⁶t和2174.28×10⁶t,经济发展情景下碳储量最低,生态保护情景下碳储量最高.碳储量变化与土地利用面积变化密切相关,主要表现为耕地面积的下降导致其碳储量减少约250×10⁶t,林地面积的扩张导致其碳储量增加约103.4×10⁶t,建设用地的扩张导致其碳储量增加约87.77×10⁶t;耕地和草地面积与总碳储量呈较弱的负相关关系,林地、水域、建设用地和未利用地面积与总碳储量呈较强的正相关关系.2005~2030年中原城市群30个城市的碳储量分别为11.38×10⁶t~214.24×10⁶t,碳储量的变化反映出城市土地碳排放在2030年之前已经达到峰值,且经济生态协调发展情景可能更适合未来城市发展的目标.     

1株高效异养硝化细菌的分离鉴定及硝化特性

从郑州市某公园土壤中筛选得到1株具有较好的异养硝化-好氧反硝化性能的细菌HJ-7。根据菌落及菌体形态、生理生化特征和16S rDNA序列的系统发育分析,对该菌株进行了鉴定,并研究了该菌的生长及异养硝化相关特性。初步鉴定该菌为施氏假单胞菌,命名为Pseudomonas stutzeri HJ-7,经过24 h的培养,该菌对氨氮和总氮的去除率可以分别达到90.8%和41%。利用菌株HJ-7建立同步硝化反硝化的生物脱氮系统,其脱氮性能进行研究,考察了温度、碳源、氨氮负荷和接种量等因素对脱氮效果的影响,并通过正交试验研究菌株最优脱氮条件。温度、碳源、氨氮负荷和接种量对HJ-7菌脱氮效果都有极其显著的影响(p0.001);各因素对总氮去除效果影响程度依次为:温度氨氮负荷碳源接种量;最适生长条件为:温度30℃、氨氮负荷40 mg/L、碳源为柠檬酸钠、接种量5%。     

洛阳市大气细颗粒物化学组分特征及溯源分析

为研究洛阳市大气细颗粒物(PM2.5)的化学组分及来源的时空分布特征,对汾渭平原地区较为欠缺的PM2.5相关研究进行补充,在2018年4月至2019年1月在洛阳市高新和林校2个点位进行了样品采集,对P(PM2.5)、化学组分(水溶性离子、碳质组分、元素)和来源进行分析.2个点位的年均ρ(PM2.5)分别为(76.6±37.9)μg-m-3和(83.2±38.9)μg·m-3,季节变化由高到低均为:冬季、春季、秋季和夏季.高新和林校的9种水溶性离子浓度分别占PM2.5的 55.1％和54.2％,林校的二次离子(NO3-、SO42-和NH4+)年均浓度之和高于高新.高新和林校的ρ[有机碳(OC)]、P[元素碳(EC)]分别为(12.4±7.7)μg·m-3、(1.2±0.5)μg·m-3和(13.4±7.7)μg·m-3、(1.3±0.5)μg·m-3,林校的含碳组分在各季节均高于高新;高新和林校冬季的二次有机碳(SOC)在OC中质量分数分别为67.8％和77.3％,远高于其他季节.化学质量平衡结果表明,高新和林校的主要贡献源均为二次硝酸盐(26.9％和27.1％)、二次硫酸盐(14.5％和14.8％)、燃煤(12.6％和11.6％)、SOA(10.8％和12.2％),高新的生物质源贡献较高,而林校的扬尘源和机动车源贡献较高.后向轨迹和潜在源贡献因子分析表明,洛阳市春季不仅受到来自西北方向的传输,来自西南地区的污染传输也不能忽略;夏季既受到正东方向的季风影响,又有来自正南方向的潜在污染;秋季污染物主要来自东南方向,同时也存在西北方向的潜在来源;冬季受到的传输影响则主要来自周边区域,污染来源较为集中.     

郑州市民运会期间大气PM2.5改善效果评估

利用2019年8月5日至9月30日大气污染物和颗粒物组分在线数据,评估郑州市少数民族运动会空气质量管控效果.根据政府管控措施的实施时间,将研究时期分为管控前(8月5～24日)、管控中(8月25日至9月18日)和解除管控后(9月19～30日).相较管控前,管控中PM_(2.5)平均浓度增加2.3μg·m~(-3),解除管控后PM_(2.5)的浓度增加了11.7μg·m~(-3),解除管控后PM_(2.5)浓度增幅高于管控中,表明管控措施对颗粒物有显著的减排效果.从颗粒物组分来看,研究期间郑州市主要组分依次是有机物、硝酸根、铵根、硫酸根和地壳元素.相比于管控前,管控期间PM_(2.5)组分中有机物和硝酸根占比分别上升3.9%和0.9%,硫酸根、铵根和地壳元素的占比下降了1.1%、 1.9%和2.2%.利用正定矩阵因子分解法解析颗粒物来源,结果表明二次硫酸、二次硝酸、二次有机气溶胶、机动车源、工艺过程源、扬尘和燃煤是PM_(2.5)主要来源.管控对一次源中的扬尘、燃煤和工业效果显著,贡献比分别下降8.3%、 8.2%和8.1%;机动车贡献上升3.8%;二次有机气溶胶和二次硝酸占比上升.结果表明郑州市此次管控对二次前体物氮氧化物和VOCs的减排效果弱于对一次污染物的管控.     

郑州市夏、秋季大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究我国中原城市群中心城市郑州市的不同粒径大气颗粒物的组成特征,利用八级撞击式采样器在夏、秋季进行大气颗粒物分级采样,利用离子色谱测定Na~+、Ca~(2+)、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)共9种离子的浓度,利用在线离子色谱分析仪监测颗粒物中硝酸盐的实时浓度.结果表明,采样期间郑州市水溶性离子平均浓度为(70. 9±52. 1)μg·m~(-3),其中监测的9种水溶性离子浓度从大到小顺序依次为:NO_3~- SO_4~(2-) NH_4~+ Ca~(2+) Na~+ Cl~- Mg~(2+) K~+ F~-、NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性离子的质量分数为79. 9%;无论在秋季或夏季SO_4~(2-)主要集中在≤1. 1μm粒径段上,而NO_3~-主要集中在0. 65～3. 3μm粒径段上. NO_3~-和SO_4~(2-)夏季和秋季均呈双峰分布,主要分布于细粒子中; NH_4~+夏季呈双峰分布,秋季呈单峰分布,表现出季节变化.郑州市夏季臭氧污染严重,O_3与NO_3~-明显地"错峰"现象,表示大气中存在光化学反应;秋季颗粒物污染严重,采样期间[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的比值远大于0. 5,移动源成为颗粒物重要的来源.夏季NOR、SOR峰值在1. 1～2. 1μm粒径段上,秋季两者峰值在0. 65～1. 1μm粒径段上;夏季硫的气-粒转化大于氮的转化,而秋季则相反.     

游离氨与游离亚硝酸对中试膜生物反应器短程硝化及微生物群落结构的影响

为探究FA(游离氨)与FNA(游离亚硝酸)对短程硝化及微生物群落结构的影响,采用中试MBR(膜生物反应器),以高浓度NH₄+-N废水为处理对象,考察MBR对NH₄+-N的去除效果,通过计算FA与FNA浓度,分析其对短程硝化的影响,利用16S rRNA基因高通量测序技术分析微生物群落结构并对功能基因进行预测. 结果表明:①通过将NH₄+-N容积负荷逐渐从0.11 kg/(m3·d)提升至0.75 kg/(m3·d),MBR在第18天实现了全程硝化向短程硝化的转变. ②MBR稳定运行过程中,FA和FNA浓度分别维持在1.03~3.52和0.033~0.118 mg/L,NAR(亚硝酸盐积累率)为65.70%~80.24%,实现了NO₂--N的稳定积累,此时NH₄+-N去除率为87.92%~97.18%. ③进水由模拟废水向实际工业废水的转变没有对NAR产生较大影响,表明中试MBR具有较强的适应能力. ④16S rRNA基因高通量测序分析结果表明,维持MBR内FA和FNA浓度能够富集AOB(氨氧化菌)Nitrosomonas(7.99%),抑制NOB(亚硝酸盐氧化菌)活性,进而实现短程硝化;MBR运行第50天时,Amo(氨单加氧酶)功能基因相对丰度为第0天时的371倍,进一步验证了短程硝化过程的实现. 研究显示,FA与FNA对NOB的抑制在维持中试MBR短程硝化中起重要作用,微生物群落结构的变化与MBR内FA和FNA浓度有关.      

基于机器学习算法的新冠疫情管控对河南省空气质量影响的模拟分析

全国各地为了减少新冠疫情对社会和人民生活的影响,采取了必要的防疫防控措施,这些措施对空气质量的变化产生了重要的影响,此外空气质量的变化与气象条件也存在很大的关系.通过对河南省疫情前（1月1~26日）和疫情管控期（1月27日~2月29日）这两阶段的空气质量分析对比发现,整个河南省除了O₃浓度上升了69.64%外,PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO和NO₂分别降低了36.89%、34.18%、19.43%、29.85%和58.51%;通过机器学习算法中的长短期记忆型网络（LSTM）模拟显示,气象条件引起污染物浓度的降幅大部分在15%~30%之间;人为排放减少引起的污染物浓度的降幅大部分在6%~40%之间.O₃在疫情期间上升过程中,气象条件和人为排放两种因素分别占了34.84%和34.81%.结果表明,疫情管控期间,河南省空气质量总体上有所改善,但是也有重污染发生,其中O₃的浓度对于疫情管控减排的影响不明显,呈负相关,需要进一步探索引起臭氧浓度上升的原因,以此帮助政府合理控制臭氧等前体污染物的减排比例.     

郑州市大气氨排放清单及驱动力分析

采用排放因子法建立郑州市分县区2017年大气氨排放清单,并实现1 km×1 km空间网格分配,同时进行2007~2017年氨排放趋势及1989~2017年氨排放驱动力相关性分析.结果表明,郑州市2017年氨排放量为18143.3 t,排放强度为2.4 t ·km^-2,农业源为主要排放源（63.4%）,逸散源次之（11.3%）;农业源中畜禽养殖氨排放主要来自蛋禽、肉猪和奶牛养殖;排放量前三的区县为登封市、荥阳市和新密市,分别占总量的19.3%、16.5%和15.6%;空间上郑州市南部及中西部地区排放量较高,东北部地区排放量较小;2007~2017年各区县氨排放整体呈下降趋势,1989~2017年郑州市氨排放呈类似环境库兹涅茨曲线趋势,即氨排放整体上随着人均GDP和城镇化率上升而先增加再下降.