基于高空间分辨网格的郑州市城镇居民PM2.5暴露浓度与健康风险变化评估

近年来,我国以PM_2.5为特征污染物的复合型大气污染问题依然严峻,居民长期暴露在PM_2.5环境中会造成健康损伤,可以增加特定疾病过早死亡.郑州市PM_2.5浓度年均值远高于国家Ⅱ级标准,对居民健康造成了极为不利的影响.基于网络数据爬取建立的高空间分辨率人口密度网格,依据室外浓度监测数据和城镇居民源排放量,评估了包括室内和室外暴露的郑州市城镇居民的PM_2.5暴露水平,并采用综合暴露-反应模型量化了相应的健康风险,最后评估了不同削减措施与空气质量标准对降低城镇居民PM_2.5暴露浓度的贡献.结果表明,2017年和2019年郑州市城镇居民的时间加权PM_2.5暴露浓度年均值分别为74.06μg·m^-3和60.64μg·m^-3,下降了18.12%.其中室内暴露浓度占时间加权暴露浓度的质量分数分别为83.58%和83.01%,对时间加权暴露浓度下降的贡献率为84.06%. 2017年和2019年郑州市与PM_2.5     

郑州市PM2.5组分、来源及其演变特征

为探究郑州市PM_2.5主要来源以及季节差异特征,本研究于2019年进行PM_2.5周期采样,并分析PM_2.5中的无机水溶性离子、碳组分和元素浓度.结果表明,郑州市2019年采样膜样品的PM_2.5平均浓度为（67.0±37.2）μg·m^-3,冬季浓度最高,夏季最低.PM_2.5中主要组分依次为：硝酸根、铵根、硫酸根、有机物（OM）、地壳物质和元素碳,春秋季节受地壳物质影响较大,夏季主要受硫酸盐影响,冬季有机物与硝酸盐浓度显著增高.二次转化是硫酸盐和硝酸盐的主要来源,夏季受光化学反应贡献显著,冬季受高湿条件下的液相反应影响明显.NO₃^-/SO₄^2-和OC/EC的值表明郑州市PM_2.5受汽车尾气排放、煤炭燃烧以及生物质燃烧影响较大.源解析结果表明,2019年二次源贡献最高（49.8%）,其中在冬季贡献达到56.5%;一次源中,扬尘在春季（15.2%）和秋季（11.4%）占比略高,机动车源在夏季贡献最大（12.3%）,冬季受燃煤源影响较大（13.2%）.2014~2019年郑州市PM_2.5受二次源影响逐年升高;工业源、生物质燃烧源和燃煤源整体呈下降趋势.     

郑州市典型污染过程PM1中重金属浓度、来源及健康风险评估

颗粒物中重金属元素可对人体健康造成不利影响,粒径越小危害越大.利用在线重金属观测仪于2021年1月7～25日在郑州市连续测定PM₁中Al、 Si、 K、 Ca、 V、 Cr、 Mn、 Fe、 Ni、 Cu、 Zn、 As、 Se、 Ba、 Pb和Cd共16种重金属元素.结果表明,观测期间ρ（K）的浓度最高(0.62μg·m^-3).根据污染物浓度和气象特征,将观测期间划分为清洁日、沙尘日和霾日.大气PM₁中重金属污染特征和健康风险评价在不同污染过程下的贡献不同.利用美国EPA健康风险评价法评估重金属的健康风险,采用富集因子法和正定矩阵因子模型（PMF）解析重金属来源,并利用浓度权重轨迹分析法（CWT）和后向轨迹法对传输的影响进行评估.结果表明在不同污染过程下Zn、 As、 Se、 Pb和Cd的富集因子超过100,均受人类活动影响较大.在观测期间重金属主要来源为工业源、燃煤/生物质源、机动车源和扬尘源.将健康风险结果代入PMF分析发现,在清洁日、沙尘日和霾日期间工业源是致癌与非致癌健康风险的主要贡献源,且本地区PM_...     

郑州市大气PM2.5中重金属的污染特征、来源及健康风险评估:基于高分辨数据

为了研究城市大气PM_2.5中重金属的污染特征和来源,于2017年的7月和10月及2018年的1月和4月,利用在线金属分析仪对郑州市大气PM_2.5中的21种元素进行在线检测,分析了重金属浓度变化;通过富集因子、主成分分析和潜在源贡献等方法对重金属进行溯源;采用环境健康风险评价模型评估其健康风险.结果表明,K、 Zn、 Mn、 Pb、 Cu、 As、 Cr和Se的浓度随污染等级的提高而增加;富集因子和主成分分析法结果表明,重金属主要来源为地壳源、混合燃烧源、工业源和机动车源;雷达特征图表明,地壳源主导的污染主要发生在春、冬两季,混合燃烧源主导的污染主要发生在冬季;Pb、 As和Ni受汾渭平原、京津冀和河南南部的传输影响较大,Cd受采样点西北部影响较大;As对成年人和儿童均有显著致癌风险,Pb和Sb对儿童存在显著非致癌风险.     

2015~2021年青藏高原地表臭氧时空变化及驱动因素分析

基于青藏高原12个城市2015~2021年的大气污染监测数据和气象数据,分析了青藏高原地表臭氧（O₃）时空分布格局. 采用KZ滤波将O₃-8h原始序列分解为不同时间尺度的分量,并利用气象变量的多元线性回归定量地分离出气象和排放的影响. 结果表明,2015~2021年青藏高原12个城市地表ρ（O₃-8h）均值为78.7~156.7 μg·m^-3,O₃浓度超标率（国家二级标准）为0.7%~1.5%. O₃-8h月浓度变化呈单峰倒“V”型和多峰“M”型,浓度峰值出现在4~7月,谷值多出现在7月、 9月和12月. 经KZ滤波分解的O₃-8h短期、季节和长期分量对12个城市O₃-8h原始序列总方差的贡献率分别为29.6%、 51.4%和9.1%. 从整个区域看,2015~2017年气象条件对青藏高原O₃降低不利,使得O₃-8h长期分量升高0.2~2.1 μg·m^-3. 2018~2021年气象有利于O₃浓度降低,导致O₃-8h长期分量降低0.4~1.1 μg·m^-3. 气象条件增加了阿里、拉萨、那曲、林芝、昌都、海西和西宁的O₃-8h长期分量,其平均贡献率为30.1%. 气象条件降低了日喀则和果洛的O₃-8h长期分量,贡献率分别为359.0%和56.5%. 阿里、日喀则、那曲、海西和西宁O₃-8h长期分量的上升可能是由于PM_2.5长期分量快速下降[4.04 μg·（m³·a）^-1]导致.     

郑州市少数民族运动会期间O3及VOCs污染特征的演变和评估

基于近地面观测的常规污染六参数、气象数据和在线VOCs数据,以臭氧及其前体物VOCs为研究重点,评估了民运会期间采取的污染管控措施对郑州市空气质量的影响.结果表明,2019年民运会管控期间污染物六参数相较上年同期均呈现降低趋势,其中PM_2.5和PM₁₀浓度分别降低了16.2%和25.1%,但是臭氧日最大8 h浓度均值的降幅仅为3.7%,且臭氧为首要污染物的天数超过90%.就臭氧前体物VOCs而言,民运会期间PAMS浓度（26.21×10^-9）低于历史同期;利用PMF模型解析出6个因子,依次为机动车尾气（28%）、LPG（21%）、燃烧（16%）、工业（15%）、溶剂（15%）和植物排放（5%）;空气保障期间,对燃烧源和工业源的管控较为明显.     

郑州市冬季VOCs污染特征、来源及健康风险评估

采用GC5000在线气相色谱仪于2018年1月8—26日对郑州市城区进行大气环境挥发性有机化合物（VOCs）监测,开展污染特征分析、来源解析和苯系物（BTEX）健康风险评估.结果表明,监测期间郑州市城区TVOC平均浓度为64×10^-9,污染期时段平均浓度为84×10^-9,约是非污染时段的2倍;组分构成显示烷烃占比最大,其次是烯炔烃和芳香烃;源解析结果显示,VOCs主要来源是液化石油气/天然气（25%）、机动车尾气（24%）、燃烧（21%）、工业排放（16%）和溶剂使用（14%）;监测期间苯系物非致癌风险危害值（HQ）在美国环保署规定的安全范围内,苯的致癌风险（R）为2.2×10^-6,超过了美国环保署规定的安全阈值（1.0×10^-6）.对成年人存在致癌风险,需要引起关注.     

改性玉米芯表面特征及其对氨氮的吸附作用研究

采用磷酸改性和热处理的方法对玉米芯进行改性,通过BET和SEM分析改性前后玉米芯的表面结构变化,研究其对氨氮的吸附性能,以及对河水中污染物的去除效果。结果显示:经过改性,玉米芯的比表面积增大了16.5倍,孔径减小了4.5%,孔容增大34%;粒径减小有利于改性玉米芯对NH_4~+-N吸附效果的提高;Langmuir吸附模型能够更好地描述其对NH_4~+-N的吸附效果,理论最大吸附量为3.97 mg/g;在30℃、150 r/min下恒温振荡24 h,对河水中的NH_4~+-N、NO_3~--N、NO_2~--N、TN和COD的去除率分别为12.31%、21.38%、100%、21.69%和20.57%,该成果对于河道污染治理具有一定的指导意义。     

郑州市PM2.5中有机酸的污染特征、来源解析及二次生成

大气颗粒物中的有机酸广泛参与大气中的各种物理化学反应,对二次有机气溶胶和霾的形成贡献极大,因此分析颗粒物中有机酸的浓度分布特征、评估其污染来源、探究其二次生成,对深入研究有机气溶胶及其二次转化具有重要意义.在郑州市不同季节采集大气细颗粒物（PM_2.5）样品,识别并定量二元酸类、脂肪酸类和树脂酸类有机酸共30种,探究其浓度分布特征、季节变化、来源贡献及二次生成.定量的二元酸类以丙二酸（di-C₃）和琥珀酸（di-C₄）含量最为丰富,并且表现出明显的季节变化特征：夏季 > 秋季 > 冬季 > 春季;脂肪酸类表现出明显的双峰优势,以棕榈酸和硬脂酸（C₁₈）最为丰富,季节变化特征为冬季最高,春季最低.利用主成分分析结合多元线性回归（MLR）方法对郑州市PM_2.5中的有机酸进行来源解析,结果表明,35%的有机酸来自于燃烧源和交通源,24%来自于烹饪源、23%来自于二次生成以及17%来自于天然源.利用标记物种的比值（如di-C₃ /di-C₄、F/M和C_18：1 /C₁₈）探究有机气溶胶二次形成及其老化过程.结果表明,夏季光化学反应剧烈,有机气溶胶老化或二次生产比例较高,冬季光化学反应较弱,有机气溶胶老化程度较低.采用相关性分析与MLR相结合的方法,量化了气相氧化和液相氧化对二元酸形成的相对贡献,气相氧化在采样过程中起主导作用,占比为58%,特别是夏季,占总二次转化的61%.     

郑州市大气中气态元素汞的浓度及分布特征研究

2015—2016年在郑州市8个行政区布设80个采样点,监测分析气态元素汞(GEM)浓度分布特征。结果表明,郑州市GEM小时平均质量浓度范围为2.50 ng/m~3～17.4 ng/m~3,平均值为(8.91±1.68)ng/m~3;日间GEM浓度高于夜间,12:00—15:00达到最高值,早晨降至最低值;四季GEM平均浓度由高到低为冬季春季秋季夏季;8个行政区的GEM平均浓度由高到低为金水区郑东新区经开区高新区管城回族区惠济区中原区二七区;不同功能区GEM平均浓度由高到低为工业区交通区商业区高教区行政区住宅区。