聚硅酸对不同形态铝沉积行为的影响

针对给水管网中残余铝沉积和再溶解现象可能引起的水质问题,研究了聚硅酸对不同水解聚合形态铝沉积、再溶解的影响,并以石英微晶天平为表征手段,初步探讨了聚硅酸对不同形态铝沉积、再溶解过程影响的机理.结果表明,聚硅酸能显著改变不同水解聚合形态铝的沉积、再溶解行为.聚硅酸可与3种水解聚合形态的铝迅速结合而生成可沉积产物,但产物性质不同.以单体形态为主的Al_0与聚硅酸的反应产物性质较稳定,部分以溶解态存在,部分以非溶解态(可沉积态)存在;尽管铝的两种聚合形态Al_(13)和Al_(30)与聚硅酸反应也生成了部分可沉积产物,但随着时间的推移,这些产物又逐渐向溶解态转化.铝硅比对Al_0体系中铝的沉积溶解行为影响较小,而对Al_(13)和Al_(30)影响较大,且在0.2∶20(以Al和SiO_2计的质量比)时,沉积态铝的溶解速率最快.     

感应电芬顿降解二甲基砷的效果与机理研究

二甲基砷作为甲基砷的主要种类之一,主要由含砷废水的排放和农药滥用进入环境水体,进而严重威胁着人类的健康.通过改进电芬顿反应中Fe~(2+)的投加方式,构建了以铁棒为感应阳极、RuO_2/Ti网为阳极、2个活性炭纤维为双阴极的感应电芬顿体系.为探究感应电芬顿体系对二甲基砷的降解效果与机理,考察了反应过程中初始pH、电流密度、反应物初始浓度等因素对二甲基砷去除效果的影响.结果表明,在初始pH值为3,电流密度为2 m A·cm~(-2),二甲基砷初始浓度为5 mg·L~(-1)的最佳条件下,经感应电芬顿反应240 min后,二甲基砷去除率高达94.4%.在此体系中,感应铁电极不断释放的Fe~(2+)与阴极产生的H_2O_2发生电芬顿反应产生羟基自由基将二甲基砷降解为一甲基砷、As(Ⅲ)和As(V),同时,铁离子水解生成的铁的羟基络合物将二甲基砷、一甲基砷、As(III)和As(V)吸附在其表面,从而达到二甲基砷的高效去除.     

南水北调对密云水库水位变幅带土壤磷释放量的影响

南水北调来水引起的水位上涨可能会导致密云水库水位变幅带土壤中磷的释放.过量的磷可能会引起水体富营养,因此,研究水库变幅带磷释放风险对密云水库水质安全保障具有科学指导意义.本研究采用连续浸提法测定密云水库变幅带土壤及沉积物中弱吸附态磷(NH_4ClP)、铁磷(BD-P)、铝磷(NaOH-P)及钙磷(HCl-P)等4种不同形态磷含量,探讨其分布特征;并在室内进行了磷释放模拟实验,估算了南水北调来水引起水库水位上升所致的易释放磷的释放量.结果表明,NH_4Cl-P、BD-P、NaOH-P、HCl-P广泛地分布于密云水库变幅带土壤及沉积物中.在白河、内湖及潮河3个库区,磷形态分布具有一致规律,即HCl-PNaOH-PBD-PNH_4Cl-P.因密云水库变幅带为中国典型的北方碱性土壤,变幅带无机磷主要为钙磷.NH_4Cl-P在3个库区变幅带土壤中含量相差不大,在受水动扰动力影响较小的内湖库区BD-P含量略高于其它2个库区.在3个不同库区中,潜在活性磷NH_4Cl-P和较稳定的NaOH-P在岸上和水陆交界面土壤及水下沉积物中含量相差不大,受氧化还原条件影响较大的BD-P在沉积物中的含量略高于岸上和水陆交界面土壤.磷释放模拟实验及释放量估算结果表明,水库水位上涨3 m的情况下,白河、潮河和内湖库区淹没变幅带土壤分别释放1.02、0.80、0.37 mg·m~(-2)易释放磷.白河和内湖库区变幅带被水淹没土壤中磷释放的风险可能更高,需加强防护.     

同源地人工湖水体和底泥中有机物组成及有机结构的分析研究

采用XAD-8大孔吸附树脂对水体和底泥中的有机物进行组分分离,并通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见光谱(UV-Vis)和三维荧光光谱(3DEEMs)对自然水体和底泥中的疏水酸(腐殖酸、富里酸)、疏水碱、疏水中性物质和亲水物质进行表征和对比.结果表明,水体中有机物含量:亲水物质富里酸腐殖酸疏水碱疏水中性物质,底泥中有机物的含量为:腐殖酸富里酸亲水物质疏水碱疏水中性物质.根据红外、紫外、三维荧光光谱可知底泥中有机物的芳香程度、不饱和程度及分子量大小略高于水体有机物.根据荧光指数(FI)和自生源指标(BIX)可知,底泥和水体的腐殖酸和富里酸主要来源于陆生动植物和土壤有机质,而其余物质主要源于细菌和藻类活动.     

稻田土壤反硝化厌氧甲烷氧化菌的时空分布与群落结构分析

由"Candidatus Methylomirabilis oxyfera"主导发生的以甲烷和亚硝酸盐为底物的反硝化厌氧甲烷氧化反应(nitrite-dependent anaerobic methane-oxidizing,n-damo)的发现,将生物地球化学碳循环和氮循环以新的方式结合起来.本研究以夏季和冬季江阴稻田土壤柱状样品为研究对象,对稻田土壤M.oxyfera-like菌的时空分布和群落结构进行了考察.M.oxyfera-like菌16S rRNA基因的定量PCR结果显示M.oxyfera-like菌的丰度随着土壤深度的增加而增加,且无明显季节性差异,60~200 cm深度的稻田土壤是M.oxyfera-like菌的高丰度区域.M.oxyfera-like菌pmo A基因的系统发育分析和生物多样性分析显示M.oxyfera-like菌的群落结构具有一定的时空异质性,且生物多样性随着土壤深度的增加而增加.这些结果都说明江阴稻田深层土壤(60~200 cm)是适宜M.oxyfera-like菌生存的生态环境.     

污泥臭氧原位减量工艺中四环素及大环内酯类抗生素的去除

建立了一套中试规模的污泥臭氧原位减量(SOR)系统,通过长期(111 d)运行考察了其对四环素、土霉素、强力霉素和阿奇霉素的去除效果.结果表明,SOR工艺可以实现剩余污泥零排放,化学需氧量和氮的去除性能与常规厌氧/缺氧/好氧(A/A/O)工艺接近,但除磷性能有所下降.SOR工艺出水中目标抗生素浓度与常规A/A/O工艺无明显差别,而污泥中目标抗生素含量明显低于常规A/A/O工艺.质量衡算表明,目标抗生素在A/A/O及SOR工艺中的输入输出均渐趋平衡;SOR工艺进水中91.2%～98.1%的目标抗生素被臭氧降解,而常规A/A/O工艺进水中82.3%～91.2%的目标抗生素随剩余污泥排放.因此,SOR工艺可以同步削减污水处理厂中剩余污泥及抗生素向环境中的排放.     

Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)铁氧体工艺原位处理PVA废水及其沉淀物回收利用

为了评价Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺对PVA（聚乙烯醇）废水处理的可行性,采用Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺原位处理PVA模拟废水,考察不同作用时间、总铁投加量、初始ρ（PVA）和废水硬度对该工艺处理效果的影响.利用XRD（X射线衍射）、FT-IR（傅里叶转换红外光谱）、BET比表面积、VSM（磁滞回线测试）对沉淀物进行表征,解析该工艺原位处理PVA模拟废水的主要机理,并以该工艺沉淀物为吸附剂,通过锑吸附试验,探讨该工艺沉淀物的回用性.结果表明:①Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺对PVA模拟废水具有良好的处理能力,初始ρ（PVA）为1 000 mg/L时,该工艺在20 min以内即可达到80%以上的去除率,并且基本没有金属铁的残余,该工艺对PVA的去除率随总铁投加量的增加而提高且基本不受水体硬度影响. ②在Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺对PVA的原位去除过程中,PVA作为一种反应物参与沉淀物Fe₃O₄的生成,并促进纳米Fe₃O₄比表面积增大,最终形成一种类似于凝胶的Fe₃O₄聚合物. ③Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺可高效处理模拟PVA-MB（亚甲基蓝）染料废水.对于含有100 mg/L MB（亚甲基蓝三水）和500 mg/L PVA的混合溶液,MB和COD_Cr去除率在1 min时分别达到97.37%和89.47%.沉淀物通过磁分离、乙醇和水清洗后,在水中浸出的ρ（TOC）和ρ（COD_Cr）很低,分别为0.86和2 mg/L,可作为吸附剂直接使用,得益于其具有较高的比表面积,对金属锑的拟合吸附量可达71.94 mg/g. ④Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺具有一定的实际应用价值.对东莞某实际印染废水处理5 min,COD_Cr和染料的去除率分别为85.71%和98.98%.研究显示,Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺可高效去除PVA,沉淀物为易回收的磁性Fe₃O₄,可作为吸附剂直接使用.      

饮用水中高分子量消毒副产物的检测识别方法

消毒是饮用水处理过程中的重要步骤,但普遍采用的氯系消毒剂在杀灭细菌病毒的同时,能产生大量具有“三致”效应的卤代消毒副产物（DBPs）,严重威胁了饮用水的化学安全.研究人员已在饮用水中陆续检测并识别出700多种DBPs,但这些已知DBPs均为分子量小于800 Da的低分子量DBPs,目前对高分子量DBPs的认识还较为有限.本研究建立了基于基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱（MALDI-TOF MS）的高分子量DBPs检测方法,发现在基质为2,5-二羟基苯甲酸,阳离子化试剂为三氟乙酸钠,使用三明治法点靶,反射-正离子模式,90%激光强度时,信噪比和信号重现性达到最优,信噪比之和达到了136.2,变异系数（CV）则为4.77%.利用上述方法,在模拟饮用水中检测到5种新的高分子量DBPs.在此基础上,通过同位素模式分析、TOF/TOF串联质谱和数据库验证,建立了针对未知高分子量DBPs的分子式/结构式识别方法,确定新的高分子量DBPs为寡糖羧酸类物质.     

饮用水处理过程中溶解性有机物表征方法的研究进展

溶解性有机物(DOM)结构、组分复杂,传统水处理工艺(混凝、沉淀、过滤、消毒)、深度处理工艺等对DOM去除有限,在消毒过程中可能生成消毒副产物.DOM的结构、组分影响其在饮用水处理过程中的去除效果.为了深入了解DOM在饮用水处理过程中的结构、形态变化,需采用多种检测方法对其变化进行表征.本文围绕DOM在不同饮用水处理工艺中的分子量、馏分、芳香性及荧光组分等性质的变化,综述了当前饮用水研究较为广泛的预处理分级(物理分级-超滤膜过滤、化学分级-树脂吸附)、紫外-可见吸收光谱、三维荧光光谱等表征方法的研究进展,对不同表征方法的优点及局限性进行了详细探讨,以期为准确评估水处理过程中DOM的变化提供科学依据.     

Pd/Al2O3粒子电极电催化还原BrO3-的研究

针对常规方法难以去除水中Br_3~-的问题,采用浸渍煅烧法制备了负载型纳米Pd/Al_2O_3粒子电极,研究了该电极电催化还原Br O-3的效果.催化剂的结构表征表明该反应实现了Pd纳米晶的均匀负载,纳米Pd/Al_2O_3具有较高的电催化活性和较低的能耗,其最佳反应条件为3%Pd负载量,0.9 m A·cm-2电流密度和1 g·L催化剂投量,酸性条件可促进Br O-3的直接或间接还原.ESR检测证实了Pd的负载增强了反应体系活性物种[H]的生成,进而促进了Br O-3的间接电催化还原.