基于平行因子分析的河流溶解性有机质污染识别与响应

研究Y江流域水体溶解性有机质(DOM)组分及来源对了解Y江水生生态系统至关重要.本研究采用平行因子分析法,通过拉曼及瑞利散射校正和组分提取等对三维荧光光谱矩阵进行处理,并结合常规水质参数,对水体中DOM的三维荧光光谱特征、组分比例、特征参数及荧光特性等进行相关性分析,探究Y江流域水体DOM的组分、来源及空间分布特性.结果表明,Y江干流主要河流断面的COD约有85%的采样点符合Ⅰ类地表水标准,TN约有58%的采样点超过Ⅳ类地表水标准,TP约有85%的采样点符合Ⅲ类地表水标准,NH₃-N约有77%的采样点符合Ⅱ类地表水标准.TN和TP为Y江干流的主要污染物,且在下游区域呈升高的趋势,水体存在富营养化的可能.通过PARAFAC分析得出Y江DOM的三组分荧光光谱模型,其中,C1主要由富里酸和腐殖酸类组成,占比56.4%;C2为类陆生腐殖质,占比13.4%;C3为色氨酸类蛋白质组分,占比30.2%.Y江干流地表水DOM具有轻微的腐殖化程度,同时具有明显的自生源特性.外源输入和内源释放是导致该区域地表水水质变化的重要因素.DOM的来源和组成在空间分布上具有显著差异.在上游区域...     

饮用水砂滤池中微生物对微量污染物的降解潜力与途径

砂滤池已广泛应用于饮用水处理中,已有研究证明砂滤池能有效降解部分微量污染物,但对其降解途径和降解微生物缺乏深入探讨.据此,本研究首先采集2个实际饮用水厂滤池中的石英砂和锰砂滤料,通过宏基因组分析了滤料对阿替洛尔、阿特拉津、磺胺嘧啶和卡马西平的降解基因和相关降解微生物.结果表明,锰砂滤池生丝微菌科和石英砂滤池中的假单胞菌属具有将阿特拉津转化为羟基阿特拉津的潜力;砂滤池含多种分泌阿替洛尔酰胺水解酶的微生物,具有将阿替洛尔转换为阿替洛尔酸的能力;在滤池中广泛存在单、双加氧酶和细胞色素P450,能将阿特拉津、磺胺嘧啶和卡马西平氧化.进一步通过培养实验验证了滤料对这4种微量污染物的降解途径.本研究最后对其它9个实际水厂砂滤池滤料的宏基因组分析发现所有砂滤池都含有丰富的酰胺水解酶、加氧酶和细胞色素P450,说明饮用水砂滤池都具有降解多种微量污染物的潜力.     

季铵型树脂的合成及其对水中溴酸根及前驱物溴离子的吸附性能与机制

水中的溴离子(Br^-)和溴酸根离子(BrO₃^-)由于难挥发、易溶解、稳定性好而难以除去,因此,制备了一种对较低浓度的Br^-和BrO₃^-都有良好吸附去除效果的季铵碱树脂(Quaternary ammonium base resin,QABR)并表征了其物化结构.同时,考察了初始浓度、QABR投加量、溶液pH、离子强度、吸附接触时间和吸附温度等因素对QABR吸附Br^-和BrO₃^-性能的影响.结果表明,在0.05～4.00 mmol·L^-1浓度范围内,在298 K、pH=7.0时QABR对Br^-和BrO₃^-的吸附能力最佳,其最大吸附量分别为1.78 mmol·g^-1和1.65 mmol·g^-1;QABR对Br^-和BrO₃     

不同pH和腐殖酸对饮用水中吲哚类嗅味物质的氧化效果影响研究

近年来饮用水嗅味事件频发,化学类嗅味问题已不容忽视.本研究以吲哚(Indole)和3-甲基吲哚(3-MI)两种化学类嗅味物质为研究对象,探究不同pH与腐殖酸(HA)浓度对NaClO和KMnO₄氧化效果的影响,并在实际水体中加以验证.结果表明,不同pH下(pH=5、7、9)NaClO均可高效氧化Indole和3-MI,去除率达95%以上,但pH=9时氧化速率明显降低;HA对NaClO氧化Indole和3-MI的效果有一定的抑制作用(<10%).KMnO₄对Indole的氧化去除效果不明显(<10%),而KMnO₄对3-MI的去除率却可达88.90%以上.不同pH对KMnO₄氧化Indole和3-MI影响不大,但HA可以明显提高KMnO₄对Indole和3-MI的去除率(>86%,>96%).实际水体的实验结果表明,虽然NaClO对Indole和3-MI的氧化效果较纯水体系中略有降低,但依然明显高于KMnO₄.当水体中Indole、3-...     

旱地土壤反硝化厌氧甲烷氧化菌的垂向分布特性与活性分析

在厌氧条件下,以亚硝酸盐作为电子受体将甲烷氧化的反硝化厌氧甲烷氧化反应(nitrite-dependent anaerobic methane-oxidizing,n-damo)的发现,彻底颠覆了人们对甲烷循环的传统理解.通过分子生物学方法及13C和15N稳定同位素示踪技术,对河北省北澧河附近的旱地农田土壤(0~1 m)中n-damo菌的群落结构、丰度和活性进行了研究,深入探究了n-damo菌的亚硝酸盐底物来源.结果显示,n-damo菌更多存在于旱地浅层土壤中,并且随季节变化分布在不同深度的土壤中.针对其pmo A基因的系统发育分析显示,旱地土壤中n-damo菌的群落结构具有明显的空间异质性,来自土壤0~20 cm和40~60 cm土层的序列完全分开,处于系统发育树不同分枝.针对其16S rRNA基因的实时荧光定量PCR结果显示,n-damo菌丰度随土壤深度的增加而降低,夏季丰度(1.44×10~4~1.02×10~5copies·g~(-1))低于冬季(3.66×104~2.67×105copies·g-1).在浅层土壤(0~20 cm)中,硝化反应和反硝化反应共同为n-damo菌提供亚硝酸盐底物来源;而在深层土壤(60~80 cm)中,亚硝酸盐底物主要来源于硝化反应.n-damo菌的活性(0.18 nmol·g~(-1)·d~(-1),以CO_2计)只能在夏季表层土壤(0~20 cm)中检测到,其余深度均未检测到其活性.在旱地农田土壤中,反硝化厌氧甲烷氧化菌对农田碳循环的影响可能不大.     

高通量测序技术研究典型湖泊岸边陆向深层土壤中厌氧氨氧化细菌的群落结构

为研究具有富营养化特征的白洋淀湖泊岸边陆向深层土壤中厌氧氨氧化细菌的群落结构组成,针对厌氧氨氧化的功能基因hzs B(联氨合成酶关键基因)进行高通量测序.结果显示,白洋淀湖泊岸边陆向深层土壤共8个样品处理后共得到77082条序列,在相似度90%下聚类得到40个OTUs.多样性分析(OTUs水平)表明,在白洋淀湖泊岸边近湖岸交界处,上层土壤中厌氧氨氧化细菌的群落多样性要高于下层,而在远湖岸交界处则相反,下层土壤中厌氧氨氧化细菌的群落多样性要高于上层土壤.PCo A分析(OTUs水平)表明,近湖岸交界处采样点各不同深度土壤层之间的厌氧氨氧化细菌的群落结构更相似,而远湖岸界面处采样点各不同深度之间的厌氧氨氧化细菌的群落结构差异较大.群落结构分析表明,在白洋淀湖泊岸边陆向深层土壤中,序列隶属于Candidatus‘Brocadia anammoxidans’(34.07%)、Candidatus‘Brocadia fulgida’(24.66%)、Candidatus‘Jettenia sp.’(3.00%)、Candidatus‘Kuenenia sp.’(0.22%)、Candidatus‘Scalindua sp.’(0.08%)及与Genbank中已探明的厌氧氨氧化细菌亲缘关系较远的Anammox-like cluster(37.98%).相关性分析(p0.10)表明,在白洋淀湖泊岸边陆向深层土壤中,厌氧氨氧化细菌α-多样性指数中丰富度Chao指数与含水率(MC)呈负相关,多样性Shannon指数与氨氮(NH+4)呈负相关,优势度Simpson指数与NH+4呈正相关;但厌氧氨氧化细菌群落组成中Candidatus‘Brocadia anammoxidans’的富集与总碳(TC)及总硫(TS)含量呈正相关.综上,本文针对厌氧氨氧化功能基因hzs B扩增进行高通量测序,一定程度上揭示了具有富营养化特征的白洋淀湖泊岸边陆向深层土壤中厌氧氨氧化细菌的多样性、群落组成及其与土壤环境因子的关系.     

铜铁氧体法处理模拟染料废水

探讨了不同反应条件对铜铁氧体法(in situ copper ferrite process)处理亚甲基蓝、结晶紫、刚果红和酒石黄这4种不同模拟染料废水的效果,并以亚甲基蓝模拟染料废水为例,研究了铁氧体法处理染料废水的反应热力学和生成沉淀物的物理化学性质,提出了铜铁氧体法处理模拟染料废水的主要机制.结果表明,通过调节铜铁氧体法的反应条件对4种模拟染料废水均可取得良好的处理效果.在c(Cu2+)=0.01 mol·L-1,c(Fe2+)=0.025 mol·L-1,c(OH)/c(M)=1.7(投加的氢氧根离子与金属的摩尔比),T=40℃,t=60 min的条件下,铜铁氧体法对亚甲基蓝、酒石黄、结晶紫、刚果红这4种模拟染料废水的最大处理能力分别达到349.2、382.2、402.5、831.8 mg·g-1.铜铁氧体法处理模拟染料废水的机制主要是高活性的新生态Fe-Cu沉淀物对染料分子的高效吸附和在沉淀物聚集过程中的卷扫、包裹作用.沉淀物通过磁分离、分解提纯、高温煅烧可生成铜铁氧体晶体材料回收利用.     

钯掺杂的TiO2纳米线阵列@MoS2电极光电催化高效还原六价铬和同步氧化对氯苯酚的机理研究

采用电沉积法将高分散的Pd纳米颗粒引入到TiO₂纳米线阵列@MoS₂（TNA@MoS₂）电极表面,并用于光阴极同步还原六价铬（Cr（VI））和氧化对氯苯酚（4-CP）.同时,通过X射线衍射、扫描电子显微镜和漫反射光谱对TNA@MoS₂/Pd电极进行了表征.光电催化实验表明,TNA@MoS₂/Pd光阴极在30 min内对Cr（VI）的还原效率达到99.8%,对4-CP的氧化效率达到91.5%且矿化效率为58.4%.循环伏安、电子自旋共振光谱、荧光光谱和自由基淬灭实验证实了同步还原和氧化反应的关键活性物种和作用机理.结果表明,TNA@MoS₂/Pd光阴极产生的稳定的原子氢（H*）,不仅可快速还原Cr（VI）,而且与溶解的O₂结合产生H₂O₂,提高了?OH的产量,从而同步氧化4-CP.循环实验表明,TNA@MoS₂/Pd电极具有良好的可重复使用性.     

我国重点流域地表水中29种农药污染及其生态风险评价

针对我国重点流域水体,包括长江流域、黄河流域、太湖流域、松花江流域、黑龙江流域、东江流域、南水北调中线和东线等,分析了29种农药(18种有机氯农药、6种有机磷农药、3种三嗪类农药、1种酰胺类和1种取代杂环类农药)在流域地表水中浓度,并使用风险商的方法进行了生态风险评价。结果显示,在27个采样点地表水样中一共检出9种农药,包括α-六六六、α-氯丹、γ-氯丹、西玛津、阿特拉津、乙草胺、扑草净、敌敌畏和噁草酮。其中,阿特拉津、乙草胺、扑草净、噁草酮和敌敌畏的检出率分别为100.0%,74.1%,59.3%,37.0%和33.3%;α-六六六、α-氯丹、γ-氯丹和西玛津均只有1~2个采样点检出。阿特拉津在各采样点浓度范围为7.0 ng·L-1~1 289.5 ng·L-1;乙草胺浓度范围为未检出(ND)~579.9 ng·L-1;扑草净浓度范围为ND~104.2 ng·L-1;噁草酮浓度范围为ND~32.6 ng·L-1;敌敌畏的浓度范围为ND~204.5 ng·L-1。研究发现,阿特拉津在太湖流域、黑龙江流域和松花江流域具有潜在生态风险;乙草胺在松花江流域有潜在生态风险;噁草酮在长江流域、太湖流域、松花江流域和黑龙江流域有潜在生态风险;敌敌畏在长江流域、黄河流域和东江流域具有潜在生态风险。上述4种需要重点关注的水体污染物中,仅阿特拉津和敌敌畏被列入地表水环境质量标准(GB3838-2002),但都没有保护水生生物或保护水生态的标准。     

基于风险分析的流域优先有机污染物筛查:方法构建

化学品的大量使用和排放进入水环境,对水生态系统产生诸多不利影响。因此,流域环境管理的重点之一就是如何筛查具有潜在风险的优先污染物。对于流域环境介质中污染物筛查而言,难点和关键是如何建立高效的分析方法来尽可能多的获取环境介质中的污染物信息,进而对其危害及风险水平进行判断与筛查。对在流域环境介质中污染物筛查方面具有潜在应用可能性的环境分析方法进行了综述,提出了以高通量分析方法为基础的基于概率风险分析的流域优先有机污染物筛查方法体系,并对体系中涉及的筛查基准、数据选择等关键问题进行了讨论。