SO2和NO在Na-γ-Al2O3上的吸附及相互作用

采用固定床连续流动反应器研究423 K、常压下SO2和NO在Na-γ-Al2O3上的吸附性能.研究表明,不论是否存在O2,低温下Na-γ-Al2O3均能同时或单独吸附SO2和NO,O2提高了Na-γ-Al2O3吸附或同时吸附SO2和NO的能力.SO2和NO在Na-γ-Al2O3上吸附时存在相互作用,NO可以促进SO2的吸附,而SO2对NO吸附的影响是多方面的,一方面,SO2促进NO氧化转化,使NO吸附量增加,另一方面,SO2促使NO2脱附,降低了NO吸附量.O2促进了SO2和NO间的相互作用.     

Pd/CZ/Al2O3催化剂的制备、表征与三效催化性能

以共浸渍法制得的氧化铝负载铈锆固溶体为载体,并浸渍贵金属Pd得到了Pd/CZ/Al₂O₃催化剂.实验结果表明,该催化剂在老化前后都表现出良好的三效催化活性,新鲜样品Pd/CZ/Al₂O₃活性与Pd/CZ相当,老化后样品前者优于后者.结合XRD,BET,TPR等表征手段,讨论了Pd/CZ/Al₂O₃的催化活性特别是高温老化后活性与其组成结构之间的内在关系,揭示了其老化后仍具有较高活性的主要原因在于保持了Pd与CZ/Al₂O₃复合载体之间的强相互作用(SMSI).     

无机助催化(类)芬顿反应降解有机污染物的研究进展

芬顿技术常用于去除水中的有机污染物,通过向溶液中加入Fe2+和H₂O₂便可以产生自由基并进一步氧化有机物,但传统的芬顿技术总是伴随着诸如铁泥、较窄的pH适用范围等缺点. 近年来,以MoS₂为代表的一类无机助催化剂可以有效地促进(类)芬顿反应中Fe2+/Fe3+的循环以及反应中自由基的生成,MoS₂因其表面存在的还原态金属活性中心可以有效地还原Fe3+或Co3+等金属离子并减少元素的流失. 为了进一步明确无机助催化剂的性能和微观机制,本文综述了以MoS₂为代表的助催化剂在均相和非均相芬顿反应中对于H₂O₂及PMS的活化效果. 结果表明:无论是在均相还是非均相(类)芬顿反应中,MoS₂、CoS₂等表面存在的还原态金属活性中心均能显著促进(类)芬顿反应中金属离子的循环,并提高反应中强氧化性活性氧物种的浓度,而一些助催化剂在助催化芬顿反应的同时,甚至可以自产活性氧物种或是自主活化PMS. 但目前的研究仍存在一些不足,如无机助催化剂极有可能会给反应体系带来重金属离子的二次污染,一般的非均相催化剂及助催化剂的使用时限较短,并不能满足实际工业化的应用. 因此在未来的研究中,提高催化剂和助催化剂的反应稳定性和进一步提高反应活性应作为研究的重点. 其中,将纳米技术与催化剂和助催化剂的制备相结合,或进一步改善助催化剂的效能均可能有效推进无机催化剂及助催化剂在工业应用上的进程.      

铁锰双金属氧化物对过硫酸氢钾降解酸性橙7的催化效果

为了发挥均相体系中过渡金属元素对PMS(过硫酸氢钾)的催化效果,同时解决存在的金属离子污染的问题,以AO7(酸性橙7)为目标污染物,研究了采用溶胶-凝胶法(sol-gel method)制备Fe-MnO_x(铁锰双金属氧化物)催化剂催化PMS的效果及降解机理. 结果表明:ρ(Fe-MnO_x)由50 mg/L升至200 mg/L后,35 min时AO7降解率由53.74%升至96.65%;继续升高ρ(Fe-MnO_x),AO7降解率提升效果不明显. 随着ρ(PMS)₀(PMS初始质量浓度)的升高,AO7的降解率变化趋势与之相同;而随着ρ(AO7)₀(AO7初始质量浓度)的升高,AO7降解率有所下降. 分别投加EA(乙醇)、TBA(叔丁醇)这2种捕获剂来验证体系氧化物种时发现,55 min时AO7降解率分别为79.40%和91.33%,氧化体系的主要氧化物种为·SO₄-(硫酸根自由基)和少量·OH(羟基自由基). XRD(X射线衍射)和XPS(X射线光电子能谱)结果显示,Fe-MnO_x催化剂中的Fe、Mn主要以Fe3+、Mn2+、Mn4+ 3种形式存在,Fe、Mn、O 3种元素中,Fe3+、Mn2+、Mn4+、O2-和表面羟基氧的摩尔比分别为20.49%、26.46%、5.60%、32.51%和14.91%. 研究显示,Fe-MnO_x催化剂具有金属离子溶出量低、催化性能良好等优良性能,能够有效催化PMS生成自由基,对水中的污染物具有良好的降解效果.      

低温等离子体结合锰基催化剂去除乙酸乙酯的研究

利用固态法和溶胶-凝胶法分别制备了钙钛矿（LaMnO₃）和八面体分子筛（OMS）两种锰基催化剂,在不同工况（输入电压、初始浓度、停留时间和催化剂放置量）条件下考察了等离子体催化对乙酸乙酯的降解特性.结果发现,锰基催化剂的加入显著提高了乙酸乙酯的去除率,减少了副产物的生成,并且OMS的催化活性高于LaMnO₃;此外,乙酸乙酯去除率随着电压的升高而增加,随着污染物初始浓度的增大而减少,并随停留时间的增长而变大;催化剂放置量为0.2 g时催化效果最佳.OMS催化剂在等离子体催化长期运行过程中表现出较好的稳定性.基于X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、H₂程序升温还原（H₂-TPR）、比表面积测试（BET）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）等手段对锰基催化剂物理化学性质的分析表明,OMS具有较高的催化活性主要归功于其拥有更高比例的Mn⁴⁺/（Mn³⁺+Mn⁴⁺）和吸附氧（O_ads）/晶格氧（O_latt）.     

非均相膨润土@Fe3O4活化过硫酸盐降解罗丹明B

该文采用共沉淀法成功制备了非均相催化剂膨润土@Fe_3O_4,用于活化过硫酸盐(PS)降解罗丹明B(RhB)染料废水。使用扫描电子显微镜、能谱分析仪、X射线单晶衍射仪、X射线光电子能谱对该催化剂进行了表征。对比了不同体系下对RhB的降解效果,结果表明,膨润土@Fe_3O_4/PS体系具有最好的处理效果。探究了膨润土@Fe_3O_4投加量、PS浓度、初始pH对RhB降解的影响,得到了最佳反应条件为:初始pH为3.3,膨润土@Fe_3O_4的投加量为1.5 g/L,PS的浓度为1 g/L。在该最佳反应条件下反应60 min后RhB的去除率为85.11%,总有机碳去除率达77.67%。最后,对反应过程进行了综合分析,提出了膨润土@Fe_3O_4活化PS降解RhB的可能机理。     

非均相催化臭氧化处理钻井废水的研究

以油田钻井废水为处理对象,采用基于臭氧的非均相催化氧化处理工艺,负载了MnO_2催化剂强化臭氧处理效果,实验对比分析单独臭氧化和非均相催化臭氧化的处理效果差异,确定最佳工艺参数条件。X射线衍射分析表明,过量浸渍法制备的催化剂中含有大量活性组分MnO_2,使非均相催化臭氧化去除钻井废水COD的效率提高了45.8%。经工艺优化后,确定非均相催化臭氧化处理钻井废水最佳条件为:催化剂加量50mg/L、反应pH值为11、反应温度20℃、臭氧浓度85mg/L、处理时间50min,此时废水COD最大去除率为83.1%。通过5次重复实验验证,催化剂和系统稳定性几乎不受影响,出水均达到GB 8978—1996《污水综合排放标准》一级标准。