铜锰镧铈复合催化剂的制备及其降解对二甲苯的机制

采用溶胶凝胶法制备了镧掺杂的铜锰镧铈催化剂,研究了其对对二甲苯的催化性能.通过BET、SEM、H₂-TPR、XRD和XPS等对不同元素比例的催化剂进行表征,探讨了催化剂结构和性能的关系;同时,研究了不同影响因素（初始浓度、空速、O₂含量和混合物）对其催化氧化性能的影响;最后,利用FT-IR、XRD和 GC-MS对降解产物进行分析,探究了其催化降解对二甲苯的机理.结果表明,La掺杂增加了催化剂的比表面积和孔体积,以及表面氧含量,抑制了晶体形成,增强了催化活性.Cu-Mn-La-Ce（1：2：1：1）催化剂性能最好,在初始浓度为600 mg·m^-3,空速为15000 h^-1,20% O₂的条件下,其T₉₀为230 ℃.对二甲苯的降解率随着初始浓度、空速的增加而降低,随着O₂含量的增加而增加.气流中混入苯提高了对二甲苯的降解率.对二甲苯催化反应后催化剂表面的 O—H、C＝O、C—H和金属—氧键都相应减少,降解中间产物主要为对甲基苯甲醛和对甲基苯甲酸.降解反应涉及MVK机理,对二甲苯先氧化成对甲基苯甲醛,再氧化成对甲基苯甲酸,最终生成CO₂、H₂O.     

V2O5/TiO2催化剂选择性催化还原脱除NOx的研究

通过浸渍法制备V2O5/TiO2催化剂,在固定床反应器中进行NH3选择性催化还原脱除NOx的研究.结果表明,对于100/140目催化剂,NOx转化率随反应时间线性增加,NH3选择性催化还原NOx反应为一级反应,反应活化能为98.23 kJ*mol-1.对于片状催化剂,气体流量和催化剂的厚度对脱氮反应有较大的影响,气体流量增加,NOx转化率提高,当流量增至120 L*h-1后,NOx转化率趋于稳定;催化剂厚度由0.1 cm增至0.2 cm, NOx转化率从83%降至40%, 催化剂有效因子从0.254降至0.127.对于0.1 cm厚的片状催化剂,在573 K和空速1.4 s-1条件下,NOx转化率可达92%.     

钙钛矿型复合氧化物用于汽车尾气催化净化的研究进展(一)

综述了钙钛矿型汽车催化剂的研究进展.和过渡金属简单氧化物相比,钙钛矿型复合氧化物(ABO3)在热稳定性、化学稳定性和结构稳定性方面具有一定的优越性,因而表现出更高的催化活性.在满足容限因子的条件下,有多种元素可以形成钙钛矿结构的化合物.通常,B位离子决定了钙钛矿型化合物的催化活性,A位离子是影响化合物结构和B位离子价态的重要因素.当A位离子或B位离子被不同价态的离子取代时,通过形成氧离子空穴或者形成混合价态来保持化合物的电中性.氧空穴的形成或B位离子价态的变化使得化合物具有更高的活性.贵金属和钙钛矿型化合物结合,不仅可以有效防止贵金属的烧结,同时也提高了钙钛矿型化合物的催化活性.     

Pd/Ce0.5Zr0.5O2三效催化剂负载方法

分别采用沉积沉淀、直接混合和传统的浸渍法制备1% Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂ 催化剂, 研究了Pd负载方法对催化剂活性影响.运用H₂-TPR和原位漫反射红外(DRIFTS)研究了Pd-铈锆载体间的相互作用及Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂上的三效反应机理.结果表明沉积沉淀法制备的Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂(Pd-DP)表现出最强的Pd-载体作用及最优活性,原位红外实验发现Pd-DP上存在与传统的浸渍法制备的Pd-IMP催化剂不同的NO催化还原途径,推测Pd-载体间相互作用引起NO还原机理差异,进而导致活性差异.     

Mn-Ce/Ti-PILC催化剂低温脱硝性能研究

以钛基柱撑黏土(Ti-PILC)为载体,采用浸渍法制备了Mn-Ce/Ti-PILC催化剂,并考察了其脱硝性能。在n(Ti)∶m(黏土)为15 mmol/g、焙烧温度为400 ℃、Mn-Ce负载量(w)为12%和6%、空速为120 000 h^-1的条件下,Mn-Ce/Ti-PILC在宽温度窗口180~260 ℃的NO转化率可达90%以上,N₂选择性可达80%以上;220 ℃时NO转化率接近100%,N₂选择性达86%左右。柠檬酸和Mo的掺杂可进一步提高Mn-Ce/Ti-PILC的脱硝性能。Ti-PILC载体结构有助于活性组分分散,且Ti与Mn-Ce之间可形成强相互作用。Ce的加入可降低催化剂酸性位点强度。     

CuMn/ZrAlTi-堇青石蜂窝陶瓷催化氧化法处理含酚废水

选取球状堇青石蜂窝陶瓷作为催化剂基体,制备了CuMn/ZrAlTi-堇青石蜂窝陶瓷催化剂,采用XRD、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积测定(BET)等分析方法对其进行了表征,测定了其催化湿式氧化含酚废水的活性及催化剂抗压强度、脱落率、Cu2+溶出浓度等性能指标.实验结果表明:CuMn/ZrAlTi-堇青石蜂窝陶瓷催化剂在反应温度220℃、压力5 MPa、搅拌速率为600 r/min时,催化湿式氧化反应300 min,COD去除率可达94.6％;球状CuMn/ZrAlTi-堇青石蜂窝陶瓷催化剂具有强度高、易装填、易更换、脱落率低等特点,Cu2+溶出浓度低于国家排放标准,适合工业化处理含酚废水.     

前驱体溶液pH对核壳型Cr/CeO2催化剂低温选择性催化氧化脱硝性能的影响

采用一步水热法合成了具有核壳结构的铬铈复合氧化物（Cr/CeO₂）,并将其用于选择性催化氧化（SCO）烟气脱硝,考察了前驱体溶液pH对催化剂低温催化活性的影响。实验结果表明,当前驱体溶液pH为2时制得的催化剂（CrCe2）具有较高的低温SCO活性,其在200 ℃下的NO转化率高达59%。XRD,SEM,BET,UV-Vis,TPD等表征结果显示：核壳结构的生成促进了Cr物种的高分散性,同时Cr的掺杂增大了催化剂的比表面积,从而提高了活性位点的总量;在该系列催化剂中,CrCe2催化剂具有最高的表面六价铬和化学吸附氧的占比,因此呈现出最高的低温SCO活性。     

钢厂烧结烟气高硫高尘SCR工艺受硫酸氢铵影响的分析与对策

将高硫高尘选择性催化还原（SCR）工艺应用于钢厂烧结烟气脱硝,分析了硫酸氢铵（ABS）的形成原因、影响因素及常规工艺控制,并提出了应对措施。研究结果表明,NH₃、SO₃和温度等是影响ABS生成的主要因素。最低连续喷氨温度应高于ABS分解温度且不低于310 ℃,可有效抑制ABS生成。根据数值模拟结果,在高温烟道至反应器入口的弯头处设置导流板可保证氨气均布。采用带前馈信号的串级控制模式调节喷氨量,控制催化剂吹灰器的时间频次,可有效防止催化剂失活和堵灰。工程实践结果显示,脱硝效率不低于94.1%,NO_x排放质量浓度不高于36.5 mg/Nm³,符合设计要求。     

聚合硫酸铁制备及其净水处理应用

讨论了以FeSO4·7H2O和H2SO4为原料,以HNO3为催化剂通入空气氧化铁(Ⅱ)制备聚合硫酸铁的主要影响因素。实验表明:[SO42-]/[Fe]总=1.35～1.40为较合适的投料比例;HNO3的投料量约为原料FeSO4·7H2O投料的4%,反应温度为60～90℃,搅拌速度为400～600r/min,反应时间4h。反应后期pH基本不变;产品对活性大红溶液的净水处理结果较为满意,脱色率98.8%,COD的去除率为92%。