钙钛矿型复合氧化物用于汽车尾气催化净化的研究进展(二)

综述了钙钛矿型汽车催化剂的研究进展.和过渡金属简单氧化物相比,钙钛矿型复合氧化物(ABO3)在热稳定性、化学稳定性和结构稳定性方面具有一定的优越性,因而表现出更高的催化活性.钙钛矿型催化剂的合成方法影响到催化剂的物理化学性能,如结构、形貌、粒度、比表面及催化活性等.大量的注意力集中在如何提高这类催化剂的比表面上.将纳米技术应用于钙钛矿型化合物的制备,不仅提高了催化剂的比表面,更重要的是改善了这类催化剂的催化活性.某些制备技术可以有效地防止催化剂与载体的反应, 从而延长了催化剂的使用寿命.真对不同的制备方法,研制出了相应的负载方法.在许多情况下,制备方法和负载技术组成了一个完整的体系.催化机理是一项颇具挑战性的课题.事实上,钙钛矿型催化剂在汽车尾气净化过程中的作用机制还没有得到彻底理解.在催化机理研究中,还原氧化模型已被人们普遍接受.反应物和产物分子的吸附和解吸以及催化剂结构中的氧离子空位,是许多动力学模型的重要因素.     

烟气羽流时空混沌行为的耦合映象格子模型研究

为研究烟气羽流的时空混沌行为,本文从烟气羽流的N-S动量方程出发,根据浮力羽流的半经验公式,对方程中相应的项进行替代、化简,然后无量纲化,得到了以烟气羽流的动量通量m为系统状态矢量的单向耦合映象格子模型.计算了不同参数变化时,耦合周期窗口的时空行为发展,并且进行了李雅普诺夫指数λ计算.分析表明,开放系统中的烟气羽流会出现形态的多重性,包括时空混沌行为.这是由于烟气羽流系统内各种非线性作用的相互影响,也就是方程粘性项、浮力项和惯性项作用强弱对比的变化,以及系统行为发展的不可逆性所导致.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

基于FDS的车厢火灾烟气流动的数值模拟分析

使用FDS火灾模拟软件对列车车厢进行火灾模拟,得到车厢内温度与烟气浓度随时间变化的规律,计算出临界温度与临界可视距离出现的时间,发现在车厢火灾中,总是烟气浓度先达到临界点。车厢火灾的疏散防控措施中,控制烟气浓度应是重点工作。     

基于FDS的居民楼火灾烟气远距离传播过程研究

利用大涡模拟软件FDS对某居民楼火灾发生发展和烟气传播过程进行数值模拟,探讨烟气质量浓度在侧间-走廊建筑的分布情况。在不同房间的目标位置设置探测点,分析烟气质量浓度、CO体积分数分布。结果表明,距离火源位置最远的房间烟气质量浓度、CO体积分数最高且在短时间内达到致死浓度;烟气更容易在最远的房间聚集,在特定的时间段内,始终比其他房间的危险性要高。对于此类居民楼建筑火灾中的人员安全而言,最远端房间的危险性最高,火灾时要着重注意此区域的疏散。此外,在走廊顶棚上间隔适当的距离设置了挡烟垂壁,并且模拟了该工况下烟气质量浓度分布。结果表明,加入挡烟垂壁后走廊的烟气蔓延相对均匀,各个房间烟气质量浓度更为接近,最大烟气质量浓度也有明显降低,从而延缓了整个建筑达到危险状态的时间。     

阻挡放电联合金属氧化物催化降解H2S的研究

采用介质阻挡放电联合金属氧化物催化降解气态H2S,考察了单组分及复合金属氧化物催化剂、催化剂与低温等离子体结合方式对H2S及副产物O3去除性能的影响,分析了等离子体联合Mn复合金属氧化物催化降解H2S机理。结果表明,金属负载量相同条件下,电压低于22kV时,Mn复合金属氧化物对H2S的催化活性高于单组分Mn金属氧化物,催化活性及对O3的分解能力从大到小依次为:Ag+Mn、Cu+Mn、Fe+Mn、Mn。当电压为18 kV时,Ag+Mn、Cu+Mn、Fe+Mn复合催化剂分别比单组分Mn催化剂对H2S的去除效率提高了近10%、6%、4%。等离子体后催化区域中Mn催化剂催化氧化H2S的效率明显低于等离子体催化区域。Mn催化剂在等离子体后催化区域中能有效催化分解O3。随着电压的升高,Mn金属氧化物在等离子体后催化区域对H2S催化作用逐渐增强。在电压22 kV时,等离子体联合后催化比单独等离子体作用时,H2S去除效率提高了近11%。     

Fe@CeO2/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂及其催化还原对硝基苯酚和染料污染物

载金催化剂可在温和条件下还原性降解环境中某些有毒有害污染物,并转化为低毒性、高附加值的物质,从而促进水体污染物化学资源转化和综合利用.本文设计制备Fe@CeO₂/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚和染料污染物.该催化剂先制备Fe₂O₃@CeO₂梭型微粒内核,采用乙二胺介导的Stober扩展法在其表面合成SiO₂@RF复合物,经过碳化-水热蚀刻得到具有介孔碳氮壳层的Fe₂O₃@CeO₂/CN椭球;采用[Au(en)₂]³⁺为金前驱体的沉积沉淀-还原气氛热处理法在上述椭球中构筑较好分散度超细纳米Au颗粒,同时Fe₂O₃转化为小体积Fe颗粒并形成内空腔,得到Fe@CeO₂-Au/CN双空腔核壳磁性椭球催化剂.该催化剂独特的结构特征和复合组分协同增强性效应使其在还原降解对硝基苯酚和染料...     

SO2对Ag/Al2O3催化剂上CH3OH还原NO性能的影响

用溶胶-凝胶混合法制备了Ag负载量为5%的Ag/A1₂O₃催化剂.研究了富氧条件下,SO₂对CH₃OH在催化剂上还原NO性能的影响.结果表明,反应气不含SO₂和H₂O时,NO还原活性温度较低,有显著量N₂O生成,这被归因为反应过程中,部分氧化态Ag被还原为金属Ag.添加SO₂或同时添加SO₂和H_{2相似文献}   

循环流化床烟气悬浮脱硫技术中试及机理分析

设计了新的循环流化床烟气悬浮脱硫中试装置,其烟气处理量达3500m³/h.首先进行了进料钙硫比(Ca/S)、过饱和温度对装置脱硫效率影响实验,进一步研究了脱硫塔内固体颗粒物循环和烟气流速等因素对脱硫装置性能的影响.对比实验研究表明:在Ca/S=1.2时,固体颗粒物的循环使系统脱硫效率提高15% 左右;脱硫塔内烟气设计流速可以偏高一些.本文同时对系统脱硫过程进行了机理分析,指出了延长脱硫剂有效停留时间的途径.     

沉淀陈化对Ce0.7Mn0.3Ox催化净化柴油车尾气碳颗粒的影响

采用沉淀陈化法制备了Ce∶Mn摩尔比为7∶3的CeO_2-MnO_x复合氧化物(Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_x-PR),并使用X射线多晶粉末衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电子显微镜(TEM)、N_2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱(Raman)对所制备复合氧化物催化剂进行表征.结果表明,沉淀陈化过程可有效促进Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_x-PR催化剂晶粒的生长,稳定催化剂的织构性质,且明显有利于Mn离子进入CeO_2晶格,减少MnO_x物种在催化剂表面的聚集.Mn离子进入CeO_2晶格可有效增加Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_x-PR催化剂的晶格氧和氧空位,从而有助于其表现出更优异的碳颗粒催化氧化性能.所制备的Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_x-PR催化剂对碳颗粒催化氧化的起燃温度(T_(50))为362℃、完全转化温度(T_(90))为419℃,该性能明显优于传统共沉淀法所制备的Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_x-CP催化剂的性能(T_(50)、T_(90)分别为376℃、457℃).